| 研究課題/領域番号 |
16K04932
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
和田 裕文 九州大学, 理学研究院, 教授 (80191831)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 磁気熱量効果 / 熱伝導度 / 一次相転移 |
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| 研究実績の概要 |
磁性体に一定温度で磁場を加えるとエントロピーは減少する．また断熱状態で磁場を取り除くと温度が下がる．これらの性質を磁気熱量効果という．磁気冷凍は磁気熱量効果を用いた冷凍法であり，環境にやさしく省エネルギーが図れることから近年大いに注目が集まっている．強磁性から常磁性へ一次相転移する物質ではエントロピー変化が大きく，これが巨大磁気熱量効果を発現するので磁気冷凍材料として期待されており，世界的にも精力的に研究されている．しかし磁気熱量効果が大きいだけでは磁気冷凍材料として適当でない．たとえば材料の熱伝導度が大きくないと速い周波数での熱サイクルが行えず冷凍能力は向上しない．しかしながら巨大磁気熱量効果材料に対して熱伝導度をはじめとする伝導現象の報告はほとんど行われていない．
本研究では巨大磁気熱量効果を示す物質の本質的な熱伝導度を測定し，強磁性と常磁性の違いを明らかにし，熱伝導度の高い材料の開発の指針を見出すことを目的としている．研究実施計画は1．Mn化合物の良質な試料を作製する，2．定常熱流法により4.2Kから室温まで測定可能な熱伝導測定装置を設計製作する，3．巨大磁気熱量効果材料の熱伝導度を測定し，本質的な熱伝導度を評価するとともに熱伝導度に及ぼす外因的な影響を明らかにする，4．その他の代表的な一次相転移磁性体について，本質的な熱伝導度を電子論的に考察し，相変化の関係を明らかにする．電子状態について知見を得るためホール効果や電気抵抗測定も併せて行う．
である．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成28年度はまず極低温から室温まで熱伝導度の測定する装置の設計製作を行った．装置は定常熱流法であり，TiやNiなどを標準試料として測定した．おおむね文献に近い値が得られたが，もうすこし精度を上げる必要がある．この段階で鹿児島大学に熱伝導度測定の優れた装置があることを知り，見学に行ってそのノウハウを教わった．現在精度を上げるための改良を行っている．
巨大磁気熱量効果材料の試料作製については今年(MnFe)2(PX)やX=Si,Geについて純良結晶の作製をめざした．まず，通常の固相反応法について最適な作製条件を確立した．これによって巨大磁気熱量効果について信頼性があり再現性の高いデータが得られるようになり，しかもキュリー温度を自在にコントロールできるようになった．次に固相反応法で作製した試料をアーク溶解や高周波溶解でバルク化することを目指した．固相反応法の試料はポーラスでもろいが溶解過程を入れることでかなり緻密な試料ができる．その結果強度は明らかに上昇し，もろさは大幅に改善されたが，電気抵抗を測定してみると，強磁性に転移したとき電気抵抗が100倍くらい増加し，試料内部でかなりクラックが入っていることがうかがえる．これでは熱伝導度の測定は難しく，現在別の試料作製や，他の化合物などを検討している．なお，近年外国で報告されたBドープ材料も強度が上昇すると言われているが，電気抵抗で見るとわれわれのバルク材料と大差はなく，溶解するだけでもBドープ試料の強度が得られることがわかった．
その他の代表的な一次相転移磁性体についてはRCo2 （R= 希土類）やCo(S-Se)2のホール効果に着目し測定を行った．ホール効果も強磁性と常磁性で大きく変化することを見出した．
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| 今後の研究の推進方策 |
熱伝導度測定装置の改良を急ぐ．定常熱流法は試料の一端を一定温度にし，他端をヒーターによって暖め，定常になったときに試料の二点間の温度差を測定する．もっとも難しいのは温度差の測定と熱を外に逃がさない（断熱）状況を作ることである．われわれの装置では温度差測定に示差熱電対を用いているが，示差熱電対と試料は電気的には絶縁で熱的には良好な接触を保つ必要がある．熱電対は細いので細工が難しくこれが大きな問題であったが，今回鹿児島大学でいろいろ参考にさせてもらうことがあった．また断熱状況についても一定の指針を得たので今後早急に改良に取り組んでいく．
(MnFe)2(PX)化合物については現在のバルク試料では熱伝導測定は難しいと思われる．Bドープにしても同程度の電気抵抗であることから，もう少し異なった試料作製のアプローチが必要である．それで今後はフラックス法による単結晶作製に取り組む．すでに外国でSnフラックスを用いた(MnFe)2(PSi)の単結晶作製が報告されている．われわれはフラックス法に習熟しているので今後取り組んでいきたい．一方でそれ以外の巨大磁気熱量Mn材料であるMn(AsSb)についても試料作製を検討している．その他の一次相転移物質であるLa(FeSi)13やEu化合物についても熱伝導度やホール効果などの測定を予定している．一次相転移に伴う伝導現象の変化を調べ，それをバンド計算の結果などを用いて電子論的に考察することを目指す．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
製作した熱伝導度測定装置に改良を加えることになったため，測定に必要な液体ヘリウムを使用しなかったこと，予定していた装置作製の資料収集のための旅費がそれほどかからなかったこと，オープンアクセスの論文掲載費が無料になったことなどによる．
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| 次年度使用額の使用計画 |
熱伝導度測定装置の改良に一部を充てる．また測定のための液体ヘリウムの購入(学内移算）に使用する．
国際会議に出席する旅費に使用する．
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