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2016 年度 実施状況報告書

パラジウム金合金表面における水素吸放出サイトの解明

研究課題

研究課題/領域番号 16K04957
研究機関東京大学

研究代表者

小倉 正平  東京大学, 生産技術研究所, 助教 (10396905)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード表面・界面物性 / 水素
研究実績の概要

本研究ではCOの吸着を利用してPdAu合金表面における水素の吸放出サイトを明らかにすることを目的とする.Pd70Au30(110)表面においてCOが水素の吸放出サイトをブロックすることを利用し,そのCOの吸着サイトを反射型赤外吸収分光法を用いて調べることにより水素の吸放出サイトのミクロな構造を明らかにする.また昇温脱離スペクトルのシミュレーションを行い,COによる吸放出サイトのブロックのメカニズムを解明する.
本年度は現有の超高真空装置を赤外吸収分光装置と組み合わせ,超高真空中での加熱により表面構造を制御したPd70Au30(110)表面に吸着させたCOの反射型赤外吸収スペクトルを測定した.COの吸着量が低い場合は2069-2071 cm-1にCO伸縮振動のピークが現れるが,飽和吸着量ではそのピークは消失し,代わりに2110-2121 cm-1と1953-1973 cm-1にピークが現れた.一方,COを飽和吸着させた後に260 Kで加熱すると2077-2087 cm-1にピークが現れ,2110-2121, 1953-1973 cm-1のピークは消失した.360 Kで加熱すると2077-2087 cm-1のピーク強度は減少し,1975, 1936, 1902 cm-1に新たなピークが現れた.また表面Au濃度を増加させた場合,2110-2121 cm-1のピーク強度のみが増加することを明らかにした.これらの結果を過去の研究と比較し,2110-2121, 2069-2087, 1953-1973 cm-1のピークをそれぞれAuオントップ,Pdオントップ,Pd-Auブリッジサイト,1936, 1902 cm-1のピークを表面再構成に伴って現れるPd-Pdブリッジサイトに吸着したCOに帰属した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初予定していたCOの赤外吸収分光の測定に成功し,COの吸着サイトの特定ができたため.蒸着による表面構造の制御までは行えていないが,加熱温度による表面構造の変化で違いが現れたので十分吸着サイトの特定は行えたと考えている.

今後の研究の推進方策

COキャップ効果のメカニズムを解明するために現在開発中の試料内部の水素の拡散を取り入れたTDSシミュレーションプログラムに,CO吸着による水素放出サイトのブロック効果を取り入れたTDSシミュレーションを開発する.赤外吸収スペクトルから得られた結果をもとにCO吸着による水素の拡散係数の変化や,CO吸着による表面再構成などの動的効果を取り入れたモデルを構築し,実験のTDSスペクトルを再現できるパラメータを探し,COキャップ効果のメカニズムを明らかにする.
さらに赤外吸収分光ステージに紫外光を通す合成石英窓を追加し,現有の重水素ランプからの紫外光を試料表面に照射してCOの脱離を調べる.そのための重水素ランプからの紫外光を試料表面に集光する光学系を作製する.試料内部に水素を吸蔵させた後に基板温度100 K付近でCOを曝露して水素の吸放出サイトをキャップする.その試料を200~300 Kに保ち,重水素ランプからの紫外光を照射する.COが脱離すればそれに伴って水素の脱離が観測されるはずである.どのサイトのCOが脱離するかを赤外吸収分光により測定し,同時に上段ステージの四重極質量分析器により水素が脱離するかを調べる.紫外光照射時の基板温度を変化させ,水素放出温度の制御を試みる.

次年度使用額が生じた理由

当初予定していた光学部品の設計・発注が間に合わなかったため.

次年度使用額の使用計画

平成29年度に光学部品の購入に使用する.

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 4件、 査読あり 10件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] CO adsorption on (110)-(1×2) missing-row reconstructed surfaces of Pd, Au, and Pd3Au: Electronic structures and vibrational frequencies2017

    • 著者名/発表者名
      B. Chantaramolee, A. A. B. Padama, H. Nakanishi, H. Kasai, S. Ogura, K. Fukutani
    • 雑誌名

      Journal of Physical Society of Japan

      巻: 86 ページ: 044712

    • DOI

      10.7566/JPSJ.86.044712

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of gate dielectric degradation by hydrogen migration from the cathode interface2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Higashi, R. Takaishi, K. Kato, M. Suzuki, Y. Nakasaki, M. Tomita, Y. Mitani, M. Matsumoto, S. Ogura, K. Fukutani, K. Yamabe
    • 雑誌名

      Microelectronics Reliability

      巻: 70 ページ: 12-21

    • DOI

      10.1016/j.microrel.2017.01.011

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dynamic blocking by CO of hydrogen transport across Pd70Au30(110) surfaces2017

    • 著者名/発表者名
      S. Ogura, K. Fukutani
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 ページ: 3373-3380

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b10965

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Nuclear dynamics and electronic effects of hydrogen on solid surfaces2017

    • 著者名/発表者名
      K. Fukutani, M. Wilde, S. Ogura
    • 雑誌名

      Chemical Record

      巻: 17 ページ: 233-249

    • DOI

      10.1002/tcr.201600077

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Role of anionic vacancies in lithium fluoride in the catalytic oxidation of carbon monoxide on the surface of the Au/LiF/Mo(110) system2016

    • 著者名/発表者名
      I. V. Silaev, S. A. Khubezhov, I. V. Tvauri, G. S. Grigorkina, A. G. Kaloeva, O. G. Ashkhotov, D. Sekiba, S. Ogura, K. Fukutani, T. T. Magkoev
    • 雑誌名

      Kinetics and Catalysis

      巻: 57 ページ: 797-802

    • DOI

      10.1134/S0023158416060148

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Dynamics of the photoinduced desorption of nitric oxide molecules from the surface of pure and modified platinum2016

    • 著者名/発表者名
      S. A. Khubezhov, I. V. Silaev, Z. S. Demeev, A. V. Ramonova, A. G. Kaloeva, I. V. Tvauri, G. S. Grigorkina, D. D. Kibizov, O. G. Ashkhotov, S. Ogura, D. Sekiba, K. Fukutani, T. T. Magkoev
    • 雑誌名

      Russian Journal of Physical Chemistry A

      巻: 90 ページ: 1489-1492

    • DOI

      10.1134/S003602441607013X

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Fabrication and hydrogen permeation properties of epitaxial Er2O3 films revealed by nuclear reaction analysis2016

    • 著者名/発表者名
      W. Mao, M. Wilde, T. Chikada, S. Ogura, K. Fukutani, T. Terai, H. Matsuzaki
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 120 ページ: 15147-15152

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b02864

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reduction of nitric oxide with carbon monoxide on the Al-Mo(110) surface alloy2016

    • 著者名/発表者名
      G. S. Grigorkina, I. V. Tvauri, A. G. Kaloeva, O. G. Burdzieva, D. Sekiba, S. Ogura, K. Fukutani, T. T. Magkoev
    • 雑誌名

      Solid State Communications

      巻: 233 ページ: 11-14

    • DOI

      10.1016/j.ssc.2016.02.010

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photoinduced conversion of carbon dioxide and water molecules to methanol on the surface of molybdenum oxide MoOx (x < 2)2016

    • 著者名/発表者名
      I. V. Silaev, S. A. Khubezhov, A. G. Ramonova, G. S. Grigorkina, A. G. Kaloeva, Z. S. Demeev, A. P. Bliev, D. Sekiba, S. Ogura, K. Fukutani, T. T. Magkoev
    • 雑誌名

      Technical Physics Letters

      巻: 42 ページ: 271-273

    • DOI

      10.1134/S1063785016030147

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 真空に関連の深い分子の特性2016

    • 著者名/発表者名
      福谷克之, 小倉正平, 大野哲
    • 雑誌名

      Journal of the Vacuum Society of Japan

      巻: 59 ページ: 145-155

    • DOI

      10.3131/jvsj2.59.145

    • 査読あり
  • [学会発表] スピン偏極水素原子ビームの開発:水素原子ビームの速度測定2017

    • 著者名/発表者名
      小倉正平,福谷克之
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
    • 発表場所
      大阪大学
    • 年月日
      2017-03-17
  • [学会発表] HREELSによるPd70Au30(110)表面におけるブテンのH-D交換メカニズムの解明2016

    • 著者名/発表者名
      小倉正平,大野哲,向井孝三,吉信淳,岡田美智雄,福谷克之
    • 学会等名
      日本物理学会秋季大会
    • 発表場所
      金沢大学
    • 年月日
      2016-09-14
  • [学会発表] 共鳴核反応法による表面・界面の水素分析2016

    • 著者名/発表者名
      小倉正平,Markus Wilde,福谷克之
    • 学会等名
      放射線科学とその応用第186委員会第19回研究会
    • 発表場所
      東京大学
    • 年月日
      2016-05-19
    • 招待講演
  • [備考] 東京大学生産技術研究所福谷研究室

    • URL

      http://oflab.iis.u-tokyo.ac.jp/

URL: 

公開日: 2018-01-16  

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