| 研究課題/領域番号 |
16K05002
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| 研究機関 | 神戸大学 |
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研究代表者 |
山内 知也 神戸大学, 海事科学研究科, 教授 (40211619)
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| 研究期間 (年度) |
2016-10-21 – 2019-03-31
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| キーワード | 固体飛跡検出器 / イオントラック / 検出閾値 / ポリアリルジグリコールカーボネート / ポリエチレンテレフタレート / ビスフェノールAポリカーボネート / 放射線化学収率 / 赤外線分光 |
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| 研究実績の概要 |
高分子系エッチング型飛跡検出器であるポリエチレンテレフタレート（PET）とポリアリルジグリコールカーボネート（PADC）の検出閾値付近でのイオントラック構造の特徴的な変化を明らかにした。ビスフェノールAポリカーボネート（PC）についてはカルボニル基損失の放射線化学収率に面密度依存性を見出した。PETについては、それを構成する官能基が失われる放射線化学収率が検出閾値付近でステップ状に変化する（エッチピットが生じる側で増大する）。ホウ素のイオントラックでは、カルボニル基とエチレン基のステップは250 eV/nmにあり、芳香環のそれは270 eV/nmである。検出感度の高いPADCは放射線感受性の高いエーテルとカーボネートエステル基は阻止能が低いほど放射線化学収率が高くなるという他の高分子には見られない特異な傾向を示すが、CH基に着目すると同様の傾向ではあるものの、検出閾値周辺（プロトンに対して17 eV/nm）にステップ状の変化がある。エッチピットが生まれない低い阻止能域の方がCH基損失の収率が高く、ピットが生じる高い阻止能域では同収率は低い。これはエッチピットが生まれない場合に失われるCH基は繰り返し構造内の感受性の高い官能基に挟まれたエチレン基のものに限られていることを意味しており、エッチピットが生まれるためには少なくとも２つの繰り返し構造が径方向に連続して損傷を受ける必要のあることを意味する。PCについては、面密度の高い領域でのカルボニル基損傷の放射線化学収率は低く、面密度が高い領域では再結合が促進されていることを見出した。イオントラック内電子フルエンスをPADC中のプロトンとHe、Cイオンのそれぞれの検出閾値においてGeant4-DNA toolkitを利用して評価し、検出閾値を記述する新しい物理的パラメータとしての適応可能性についての議論を開始した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
PETとPADCについては、実験とシミュレーションに関しては概ね順調に進んでいるが、論文の出版計画に遅れが出た。ポリイミドPIについては直径1 mmの赤外線分光用コリメータを導入して測定位置の再現性に難のあった顕微赤外ではなくて通常の赤外線分光による実験を行う予定であったが実施できなかった。PETについてはホウ素イオントラックの再実験を行ったが、計測方法に問題があり、新たに導入したMCT検出器の利点を活かしきることができなかった。PADCについてはメチレン基（CH2）とネットワークの三叉路にのみ存在するメチン基（CH）を区別して放射線化学収率等を評価する予定であったが、後者のそれが極めて低いことは突き止めたものの定量的な評価には至らなかった。イオントラック内電子フルエンスはGeant4-DNA toolkitの標準的な利用法だけで求めることはできないので、一定の工夫が必要となっている。そこについてはクリアできている。
2017年8月末から9月にかけてストラスブール大学において開催された固体中イオン飛跡に関する国際会議において、「イオントラック内径方向電子フルエンス」や「PET検出器の検出閾値とイオントラック構造のステップ状変化」等について７件の研究発表を行った。12月14日には、イオントラックについての実験研究及び水中を運動する電子のモンテカルロ計算を行っている国内外の研究者を神戸大学に招待し、国際セミナーを開催した。実験と計算の間にある距離を埋めるための議論を開始したが、決して簡単に解決できる課題ではないことを再認識した。双方の交流を今後とも継続する基礎は築けた。
以上の通りであるが、出版計画の遅れを重視し、やや遅れていると自己評価した。
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| 今後の研究の推進方策 |
検出閾値に絞った赤外線分光分析を主体にした実験的検討と電子飛跡のシミュレーションを行っているが、PETとPADCについては継続的な努力の延長線上に当初の目標が達成できそうである。PETについてはホウ素イオンについての実験を継続し、PADCについてはメチン基に着目した定量的分析をヒドロキシル基の分析に合わせて行う（やや厚めの薄膜を利用する）。PCについては面密度に対する依存性を求めるが、PCの膜厚を面密度とともに評価し、体積密度と再結合との関係を定量的に求める。切断された分子鎖の運動の激しさ、あるいは、空間的な広がりで議論することができると分子レベルでのシミュレーション研究を展開することも可能になると考える。これについては新しい枠組みでの取り組みが必要になる。PIについては1 mm径のコリメータを使った実験を行う。PCについて行っている化学的損傷パラメータの面密度依存性についての検討も行う。これらの結果をまとめるとともに、積み残しとなっている論文発表を行う。
イオントラックはイオンとそれが生み出す二次電子がもたらす分子鎖切断の結果として生まれるものであるが、切断した分子鎖の多くは再結合すると考えられている。その再結合によって元の状態にも戻ることもあれば、ことなる状態が生じることもある（変成を伴う再結合）。これらに競合する過程として新たな端点が生まれるケースがあり、これらはイオン照射の環境によって変わることが知られている。本研究は大気中・室温を基本にして検討を進めているが、照射環境の温度や真空度（あるいは酸素濃度）を制御した実験的取り組みが必要な段階に入っている。高分子に対するイオン照射の環境効果研究に定評のあるフランス重イオン研究所Ganilの化学分析ラインを利用した実験と新たな実験設備について検討を行っているストラスブー大学を訪問し、共同した取り組みについて議論する。
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