多数の励起原子集団での原子間クーロン緩和とカスケード現象

2016 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 16K05016
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 永谷 清信 京都大学, 理学研究科, 助教 (30273436)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 原子間クーロン緩和 / 自由電子レーザー / クラスター

研究実績の概要

本研究で目的とするカスケードInter-atomic Coulombic Decay (ICD)を観測するために、極紫外から軟x線の光子エネルギーを持つ自由電子レーザー施設を利用する実験技術の開発を進めた。平成２８年度は、自由電子レーザー施設SACLAの軟x線ビームラインBL1が新たに共用利用が開始され、光子エネルギーが100eV近傍までのFELの利用が新たに可能となった。これを用いる実験を共同研究グループと共に実施し、有機分子やクラスターなどの気相試料に適用可能な時分割計測の技術開発を進めた。軟x線実験のために調整した試料源及び検出器を準備して、希ガス原子と簡単な有機分子を試料としてFELと光学レーザーを用いる時分割計測を実施し、実験手法の妥当性などを確認した。

極紫外のFELを用いて誘起されるカスケードICDについては、SCSS試験加速器の実験に基づく結果を論文として公表しているが、SACLAのBL１で得られる強力な軟x線FELを用いることで、クラスターなどの原子集団中に内殻空孔を有する高密度の励起状態を生成することが可能となる。すなわち、SACLAのBL1利用により、内殻電子の多重共鳴励起によって誘起されるカスケードICDについて検証が可能になると期待される。実際に計画されているビームラインの仕様を考慮し、内殻励起後の多重電子励起状態からのICDやカスケードICDの内で観測可能たチャンネルなどについて検討を進めた。

以上の予備実験と見積もりから明らかになった条件に基づき、実験を行うためのクラスター生成装置の改良と生成実験を進めた。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

現在の自由電子レーザー施設SACLAの軟x線ビームラインBL１で得られる実験パラメータの範囲で、ICDを観測可能と期待される幾つかの物質と励起エネルギーの条件探索を終えて、XFELを用いた実験に向けた実験パラメータを絞り込んだ。これに合わせて、実験室でクラスター生成装置の改造と、クラスター生成条件の探索を進めた。

XFEL実機を用いる実験のためのイオン・電子検出器の試験を兼ねた、SACLAのBL１で軟X線FELを用いた実験では、XFELと近赤外レーザーを用いた時分割計測に成功し、立ち上げた装置の性能を確認した。特に、これまでに得られた知見に基づく実験手法が、軟x線FELの実験でも適用可能なことを確認することが出来たので、計測や解析については原理的な問題がないと考えている。すでに２９年度のFEL実験のビームタイムも確保できており、共同研究グループと研究計画についての議論を進めている。
以上の通り、研究計画の進捗はおおむね計画通りである。

今後の研究の推進方策

軟x線FELを利用できるSACLAのBL１で共用利用が始まっており、これを用いてクラスターを試料として多重励起状態や多重イオン化を経て生じる状態のダイナミクスを時分割計測の電子分光などの手法を駆使して解明してゆく。実験や装置開発に際しては、これまでの研究で形成した、共同研究体制を基にして、国内、海外を含む複数のグループと協力して研究を推進する。

次年度使用額が生じた理由

利用を計画していた自由電子レーザー施設の軟x線ビームラインBL1の利用が平成28年度から開始された。BL１を用いる実験課題が採択されたため、軟x線自由電子レーザーを用いる実験を予定よりも早く開始したため、実験に係る旅費および消耗品費を計上した。

次年度使用額の使用計画

軟x線自由電子レーザーでの実験については、第２年度以降の計画であったが、施設の稼働に合わせて前倒しで計画を進めている。実験手法の開発は順当に進めており、計画の第２年度以降も利用課題申請を継続し、自由電子レーザー実機を用いて研究を進める計画である。

研究成果

• [雑誌論文] 4.Slow Interatomic Coulombic Decay of Multiply Excited Ne Clusters (2016)
  • 著者名/発表者名: D. Iablonskyi, K. Nagaya, 他46名
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 117 ページ: 276806-1-5
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.117.276806.
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] 5.Interatomic Coulombic Decay Cascades in Multiply Excited Neon Clusters (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Nagaya, D. Iablonskyi, N. V. Golubev, K. Matsunami, H. Fukuzawa, K. Motomura, T. Nishiyama, T. Sakai, T. Tachibana, S. Mondal, S. Wada, K. C. Prince, C. Callegari, C. Miron, N. Saito, M. Yabashi, Ph. V. Demekhin, L. S. Cederbaum, A. I. Kuleff, M. Yao and K. Ueda
  • 雑誌名: Nat. Comm. 巻: 7 ページ: 13477
  • DOI: DOI:10.1038/ncomms13477
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 8.Ultrafast Dynamics of a Nucleobase Analogue Illuminated by a Short Intense X-ray Free Electron Laser Pulse, K. Nagaya (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Nagaya, K. Motomura, E. Kukk, H. Fukuzawa, S. Wada, T. Tachibana, Y. Ito, S. Mondal, T. Sakai, K. Matsunami, R. Koga, S. Ohmura, Y. Takahashi, M. Kanno, A. Rudenko, C. Nicolas, X.-J. Liu, Y. Zhang, J. Chen, M. Anand, Y. H. Jiang, D.-E. Kim, K. Tono, M. Yabashi, H. Kono, C. Miron, M. Yao, and K. Ueda
  • 雑誌名: Phys. Rev. X 巻: 6 ページ: 021035
  • DOI: DOI: 10.1039/C6FD00085A
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] SACLAのシングルショットX線回折による単一Xeクラスターの形状解析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 西山俊幸
  • 学会等名: 第30回放射光学会年会・放射光化学合同シンポジウム
  • 発表場所: 神戸芸術センター （兵庫県神戸市）
  • 年月日: 2017-01-07 – 2017-01-09
• [学会発表] Femtosecond time-resolved observation of nanoplasma formation at SACLA (2016)
  • 著者名/発表者名: 永谷清信
  • 学会等名: Satellite workshop of 5th Japanese-German University Presidents’ Conference
  • 発表場所: Karlsruhe Institute of Technology, Germany
  • 年月日: 2016-09-29 – 2016-09-30
  • 国際学会
• [学会発表] Tracing of ultrafast dynamics of polyatomic molecules at SACLA (2016)
  • 著者名/発表者名: 永谷清信
  • 学会等名: HeKKSAGOn Pre-meeting in Heidelberg
  • 発表場所: Heidelberg University, Germany
  • 年月日: 2016-09-28 – 2016-09-28
  • 国際学会
• [学会発表] Ultrafast charge and nuclear dynamics of XFEL irradiated 5-iodouracil molecule studied by ion momentum spectroscopy combined with numerical simulations (2016)
  • 著者名/発表者名: 永谷清信
  • 学会等名: 39th International Conference on Vacuum Ultraviolet and X-ray Physics (VUVX2016)
  • 発表場所: ETH Zurich, Switzerland Paul Scherrer Institute Charlotte Heer
  • 年月日: 2016-07-03 – 2016-07-08
  • 国際学会