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2016 年度 実施状況報告書

λ型有機超伝導体の13C-NMRによる統一相図の決定と異常超伝導相の解明

研究課題

研究課題/領域番号 16K05427
研究機関北海道大学

研究代表者

河本 充司  北海道大学, 理学研究院, 教授 (60251691)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード有機超伝導体 / 核磁気共鳴 / π-d 相互作用 / 反強磁性
研究実績の概要

λ型有機超伝導体のバンド幅コントロールによる相図を解明するために純良大型試料の作成、核磁気共鳴(NMR)のための同位体置換試料の合成を行い物性測定を行った。
λ型有機超伝導体の隣接絶縁相を解明するために最も低圧側に位置するλ-(BEDT-TTF)2GaCl4の13C-NMR を行いESR測定で示唆された磁気異常の温度でスピン格子緩和率の発散と内部磁場の発生を見出した。反強磁性転移を確認するするにはNMRが、決定的な役割を果たしλ-(BEDT-TTF)2GaCl4の反強磁性転移を明らかにしまたその磁気構造が整合性のものであることを見出した。
パウリ限界を超える超伝導相の存在が示唆されるλ-(BEDT-TSF)2GaCl4の研究においては我々の大型単結晶を用いた比熱の測定が共同研究として大阪大学で行われ低磁場で超伝導秩序パラメータがd波の対称性を示す結果が報告された。さらに、オーダーパラメータのノード方向を確定するために磁場中比熱の角度依存性の測定が行われている。
また同試料のNMRの測定においては、Tc以上の常時性金属相でスピン格子緩和時間の測定により反強磁性揺らぎの存在が明らかになった。この結果は、この相図の低圧側の塩λ-(BEDT-TTF)2GaCl4での反強磁性相の揺らぎがこの物質でも重要な役割を果たしていることに対応し超伝導の対形成メカニズムとして反強磁性ゆらぎの寄与が重要であることをしさするものである。また超伝導状態の13C-NMRの測定を進んでおり、d波の対称性から示唆されるスピン格子緩和率が温度のべき乗(n=3)をしめすことまた、超伝導がスピン一重項状態であることが明らかになった。
磁気揺らぎのメカニズムにより超伝導ではd波の対称性が示唆されるので比熱の結果とも整合する。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

統一相図の解明において再低圧状態での絶縁相が反強磁性状態であることを明らかにしたことまた超伝導を示す塩で反強磁性揺らぎの存在をあきらかにしたことは、当初の計画が順調に進んでいることをしめしている。また純良大型結晶を作成し熱測定等など相補的な手段からもアプローチするという計画に対して、すでに比熱からの超伝導の対称性やノード方向の探索など予定しているマイルストーンの順調に通過していると考える。このほかにmu-SRからの超伝導の研究へのための結晶作成もはじめておりこの点では、当初の計画からさらに発展しているものと考えている。研究実績の概要には字数の関係で記述できなかったが BEDT-TSF塩に隣接するBEDT-STF塩でのNMR測定も常圧では完了して相図全容が順調に明らかになってきていると思われる。さらに電荷に挙動を探索するために愛媛大学と分子振動の測定も開始し当初の計画以上の研究の広がりをみせている。
BEDT-STF塩非磁性Gaイオンを磁性Feイオンで置換した物質に関しても57Feにエンリッチしてメスバウワー効果の測定を行っている。この塩もmu-SRの測定を行っており予定しているNMRと合わせて特徴ある微視的な磁気プローブを併用してアプローチするという計画もめどがついてきたと考える。
現在の問題としては、BEDT-STF Fe塩が作成できない状態にあり、パラメータ探索に苦労していることがあげられる。

今後の研究の推進方策

BEDT-TSFのGa塩に隣接するBEDT-STFのGa塩でのNMR測定からBEDT-STF塩では、さらに低圧に位置するBEDT-TTF塩で明らかになった反強磁性磁気秩序の関連する磁気揺らぎが存在することが分かった。BEDT-STF塩は加圧により超伝導を示すことからこの磁気揺らぎが圧力印可に対してどのように変化するかは興味深い点で最終的に期待される BEDT-TSF塩での磁気揺らぎとの関連性を明らかにする。
BEDT-TTF塩では、反強磁性絶縁相の存在が明らかになったがBEDT-STF塩は反強磁性磁気揺らぎは存在するが反強磁性絶縁相は見出されていない。BEDT-STF塩はドナーが非対称でありそのために転移が抑制されているのか、もしくは本質的に超伝導近傍では、反強磁性相が存在しないから明らかになっていない。そこでBEDT-TTF塩に圧力を印可して反強磁性転移温度の圧力変化を測定してに上記の疑問を明らかにしたい。
BEDT-TSF塩の超伝導は高磁場下でパウリ限界を超えるFFLO状態が実現しているというシナリオも提示されている。比熱とNMRを相補的に用いて高磁場での超伝導の性質について明らかにしていきたい。そのための高磁場での測定システムの準備を始める。
また、現時点でその作成に成功していない BEDT-TTFの Fe塩の合成パラメータを探索を継続して行う。

次年度使用額が生じた理由

1万円以内の少額であり、次年度に繰り越した。

次年度使用額の使用計画

消耗品等の購入に充てたい

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2017 2016

すべて 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件)

  • [学会発表] pai-d系物質lambda-(STF)2FeCl4のメスバウアー測定2017

    • 著者名/発表者名
      福岡脩平,澤田賢志,南舘孝亮,河本充司,土井貴弘,分島亮,日夏幸雄
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府豊中市)
    • 年月日
      2017-03-17
  • [学会発表] 13C-NMR法によるλ-(BETS)2GaCl4の反強磁性揺らぎの研究2017

    • 著者名/発表者名
      小林拓矢,河本充司
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府豊中市)
    • 年月日
      2017-03-17
  • [学会発表] 13C NMR study of insulating phase in λ-(ET)2GaCl42016

    • 著者名/発表者名
      Y. Saito, T. Kobayashi, S. Fukuoka, A. Kawamoto, and H. Mori
    • 学会等名
      Emallia Conference 2016 Winter
    • 発表場所
      Hokkaido Univ. (Sapporo,Hokkaido)
    • 年月日
      2016-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Antiferromagnetic fluctuation in unconventional organic superconductor λ-(BETS)2GaCl4 by 13C NMR2016

    • 著者名/発表者名
      T. Kobayashi and A. Kawamoto
    • 学会等名
      Emallia Conference 2016 Winter
    • 発表場所
      Hokkaido Univ. (Sapporo,Hokkaido)
    • 年月日
      2016-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] 13C NMR study of insulating phase in λ-D2GaCl4 (D = ET, STF)2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Saito, S. Fukuoka, T. Kobayashi, T. Yamazaki, N. Matsunaga, K. Nomura, H. Mori, and A. Kawamoto:
    • 学会等名
      Gordon Research Conference Conductivity & Magnetism in Molecular Materials,
    • 発表場所
      Massachusetts (USA)
    • 年月日
      2016-08-17
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16  

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