| 研究課題/領域番号 |
16K05430
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
井口 敏 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (50431789)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | πーd電子間相互 / 磁気誘電性 / 磁気輸送特性 / 電荷秩序 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題は、強相関有機分子性結晶a''-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4で観測された特徴的な磁気誘電応答の理解を軸に、電子相関における乱れの影響、電荷とスピン間の相互作用、d電子スピンとπ電子との相互作用、それらによる新しい物性現象の探索、解明を目指している。
平成29年度は、θ-(BEDT-TTF)2MM’(SCN)4とa''-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4の電荷秩序および電荷ガラス状態に関して研究を進めた。主な結果としてはa''-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4の光学特性を詳細に調べ、100Kの金属ー絶縁体転移の起源をようやく明らかにすることができた。この物質はRbイオンサイトの組成ずれのためにBEDT-TTF分子バンドの電子フィリングが変化し0.1/BEDT-TTFの電子ドーピングが起こると予想されるため、従来から研究が進んでいるθ相の電荷秩序とは質的に異なる相転移を起こしている可能性もあった。そのため、今後の研究遂行のためには、転移のメカニズムを実験で明確に示すことが重要であった。しかし、その組成ずれによる結晶格子への乱れの影響もあり、2次元面内光学反射率や構造解析、ラマン散乱等の実験からは絶縁体相で何が起こっているかははっきりとしていなかった。そこで、薄片状の試料の側面(2次元面に垂直方向)の光学反射率測定についての測定を行ったところ、絶縁体への転移に伴ってBEDT-TTF分子電荷が複数に分裂することが分かってきた。また、低温での誘電率異常の起源を探るため、SPring-8において磁場中での赤外分光スペクトルの温度、磁場変化の観測も行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
電荷状態の乱れに起因する電荷状態のガラス化や遅いダイナミクスに関する調査については、ある程度の理解が深まってきた。そこで、概要で触れたように本研究課題の最終到達点であるa’’-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4の電荷―スピン、π-d電子間相互作用を明らかにし、新規物性の探索を行うために、まずこの物質が引き起こす100Kでの金属―絶縁体転移を明確に理解する必要があった。これまでの実験によりいくつかの状況証拠は観測できたが、乱れや複雑な光学(赤外、ラマン)スペクトル等のために、転移後の状態に関するより直接的な観測結果を得ることは困難であった。そこで、非常に薄い平板形状の試料ではあるが、側面の赤外反射スペクトルの観測を試みたところ有意な結果を得ることに成功した。金属―絶縁体転移点においてBEDT-TTF分子の電荷量に敏感なフォノンピークの分裂を観測した。このことは絶縁体相が電荷秩序絶縁体であることを強く示唆し、さらに電荷状態は2つ以上あるように見える。これらの解析を進めることで、低温相での理解が飛躍的に進められる。
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| 今後の研究の推進方策 |
a’’-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4の2次元面間スペクトルの解析を進め、まとめる。これによって、まずは光学的実験結果に関する理解が深まると期待される。特に、2次元面内の赤外反射スペクトルや複雑なラマン散乱ピークのアサイン、分極領域発生にともなうTHz波発生などの光学的な実験結果の議論、理解に踏み込める。それらをフィードバックすることによって光学スペクトルだけではなく、これまで測定してきた磁性、(磁気)伝導性、誘電性、熱的性質などの理解が可能となる。
さらに、今後は電子系の状態を変え、新たな物性探索を試みる。小型圧力セルによる静水圧印加による電子系の電荷秩序転移の融解(金属化)を試そうとしている。他のa’’-MM’型結晶では圧力印加に伴い、金属―絶縁体転移が消失する様子が観測されている。金属化することが出来れば磁気伝導効果の測定が極低温まで可能となり、スピン―電荷やπ―d電子間相互に起因する効果が顕著に観測されると期待される。
また、上記のような特徴を電荷秩序相転移系であるθ型のBEDT-TTF塩、例えばθ-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4やθ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4と比較することで、電荷量(分裂数)もしくは対称性、Coスピンの有無による差異などを明らかにしていく。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
今年度の研究が効率よく進行したため発生した未使用額であり、研究遂行に関して問題は無い。
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