新規カゴ状希土類ホウ化物の超高圧合成と極限条件物性

2017 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 16K05431
• 研究機関: 茨城大学
• 研究代表者: 伊賀 文俊 茨城大学, 理学部, 教授 (60192473)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 高圧合成 / 機能性物質開発 / 近藤半導体 / トポロジカル絶縁体 / 価数揺動 / 金属非金属転移 / 強磁場

研究実績の概要

当研究の目的は、これまで多彩な強相関電子系の舞台となって来た希土類(R)六ホウ化物RB6および十二ホウ化物RB12で、未だ作成されていない空白の化合物を、超高圧合成の手法により創り出し、その物性を明らかにすることである。その中でも特に注目しているのは、近藤格子で重い電子系と期待されるだけでなく、場合によっては価数揺動、多極子秩序、近藤半導体、超伝導、トポロジカル物性等も期待されるCeB12やPrB12、TmB6である。また常圧下で作成されているトポロジカル近藤半導体であるYbB12に、CaやSrなどの２価イオン置換も可能であるか、その物性はどのようなものかを明らかにする。なぜなら、RB12はこれまでRが３価もしくは４価のものしか実現しておらず、それらはいずれも金属である。しかし、YbB12は３価であるにも関らず半導体的振る舞いを示す例外であり、これを2価置換することは電気伝導的には絶縁体の強化となると予想され、その場合の近藤効果がどのような影響を受けるかは極めて興味深いテーマである。このため、当該研究では茨城大学に設置したドイツ製の最大１０００トン荷重可能な高圧発生装置を駆使して、これらの物質創造のテーマに取組んでいる。初年度の２８年度はこの装置の技術開発を進め、１４～１７GPaの高圧発生の条件を見いだし、H29年度までには（１）SmB12の創成条件確立、（２）近藤半導体YbB12のCa置換（最大20％）とSr置換（最大10％）に成功した。またTmB6系の実現の為、（３）Ca1-xTmxB6の作製にも挑み、４０％までのTm置換にも成功した。これらの成果は物理学会や、国際シンポジウムで発表している。また、更なる高圧の上限引き上げにはアンビルサイズの適正な縮小化も大事であることがわかって来た。H30年度は高圧合成条件向上の為の技術開発を更に進めていく。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

２段目アンビルサイズをこれまでの26mm辺の長さから25mm、ないしは24.5mmにすると、安定した高圧上限更新が期待できる事がわかった。これにより、17GPaであった圧力上限を20-25GPaまで上げられる見込みが出て来た。また各種高圧部品の精度の良い作製にも慣れて来ており、今後の研究の飛躍的進捗が期待できる。実際、近藤半導体YbB12の2価置換が進み始めたのはこの技術革新が大きく関係している。消耗品が高価な為、多くの部品を自作に切り替えていったが、試行錯誤の末その作製精度も上がり、実験のペースが上がって来ている。H30年度も更なる進展に励む。

今後の研究の推進方策

当該科研費だけではなかなか消耗品を揃えることが難しいので、いろいろな外部資金の活用を行いつつ、研究を進めていく。高圧技術は確実に進歩しているので、今後は高圧装置の活用の為にも、多くの研究者に本格的に装置の活用してもらう予定である。特にこの装置ではYbB12のCaやSr置換の進展が期待できる。CeB12、PrB12も合金からのアプローチが有効と思われるので、H30年度はこの合金系作製に挑む。単体としてのCeB12、PrB12の作製には、愛媛大や東工大グループとの共同研究を視野に入れ、30GPa超の更なる超高圧合成にも取組んでいく。作成した試料は、茨城大の立地を生かし、中性子や放射光などの量子ビームを用いた分光的磁性研究や構造物性研究も手がけていく。

次年度使用額が生じた理由

消耗品の年度末での調整誤差。H30年度分の消耗品分に繰り越して使用予定。

研究成果

• [国際共同研究] マックスプランク研究所/ユーリッヒ研究所/アウグスブルグ大学(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: マックスプランク研究所/ユーリッヒ研究所/アウグスブルグ大学
  • 他の機関数: 3
• [国際共同研究] ミシガン大学(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: ミシガン大学
• [国際共同研究] 放射光SOLEIL/CNRS(フランス)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: 放射光SOLEIL/CNRS
• [雑誌論文] Different valence states of Tm in YB6 and YbB6 (2017)
  • 著者名/発表者名: H. Sato, H. Nagata, F. Iga, Y. Osanai, A. Rousuli, K. Mimura, H. Anzai, K. Ichiki, S. Ueda, T. Takabatake, A. Kondo, K. Kindo, K. Shimada, H. Namatame, M. Taniguchi
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 220 ページ: 33-36
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2017.03.006
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Linear dichroism in 3d core-level and 4f valence-band photoemission spectra of strongly correlated rare-earth compounds (2017)
  • 著者名/発表者名: Y. Kanai, T. Mori, S. Naimen, K. Yamagami, S. Kitayama, H. Fujiwara,A. Higashiya, T. Kadono, S. Imada, T. Kiss, A. Tanaka, T. Muro, K. Tamasaku,M. Yabashi, T. Ishikawa, F. Iga, T. Ebihara, F. Honda, Y. Onuki, A. Sekiyama
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 220 ページ: 61-65
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2016.12.012
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Temperature dependence of Yb valence in the sub-surface of YbB12(001) (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Hagiwara, Y. Takeno, Y. Ohtsubo, R. Yukawa, M. Kobayashi, K. Horiba, H. Kumigashira, J. Rault, P. Levre, F. Bertran, A. TalebIbrahimi, F. Iga, S-i Kimura
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conf. Series 巻: 807 ページ: 12003(1-5)
  • DOI: 10.1088/1742-6596/807/1/012003
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Magnetization process of the Kondo Insulator YbB12 in ultrahigh magnetic field (2017)
  • 著者名/発表者名: T. T. Terashima, A. Ikeda, T. H. Matsuda, A. Kondo, K. Kindo, F. Iga
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 86 ページ: 54710(1-5)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.86.054710
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Hard x-ray photoemission study of Yb1－xZrxB12 : the effects of electron doping on the Kondo insulator YbB12 (2017)
  • 著者名/発表者名: A. Rousuli, H. Sato, F. Iga, K. Hayashi, K. Ishii, T. Wada, T. Nagasaki, K. Mimura, H. Anzai, K. Ichiki, S. Ueda, A. Kondo, K Kindo, T. Takabatake, K. Shimada, H. Namatame, M. Taniguchi
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 29 ページ: 265601(1-7)
  • DOI: 10.1088/1361-648X/aa6f70
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Evidence for in-gap surface states on the single-phase SmB6(001) surface (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Miyamachi, S. Suga, M. Ellguth, C. Tusche, C. Schneider, F. Iga, F. Komori
  • 雑誌名: Scientific reports 巻: 7 ページ: 12837(1-7)
  • DOI: 10.1038/s41598-017-12887-2
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12の超強磁場磁化過程の温度依存性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 柿田頼輝、松田康弘、伊賀文俊
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12における量子振動の観測II (2018)
  • 著者名/発表者名: 谷口智哉、佐藤雄貴、伊賀文俊、Ziji Xiang、浅場智也、Benjamin Lawson、Lu Li、笠原裕一、松田祐司
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12における中性フェルミオン励起の 観測 (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐藤雄貴、Xing Xiangzhuo、谷口智哉、笠原成、笠原 裕一、田中桜平、水上雄太、芝内孝禎、Ziji Xiang、Benjamin Lawson、Lu Li、伊賀文俊、松田祐司
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] トポロジカル近藤絶縁体YbB12のY3+置換効果 (2018)
  • 著者名/発表者名: 横道啓、松浦航、中山裕之、石井克弥、林健人、和田徹、植松直之、伊賀文俊、桑原慶太郎、佐 藤桂輔、佐藤仁、近藤晃弘、金道浩一
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12のCa置換による状態密度の増大効果 (2018)
  • 著者名/発表者名: 松浦航、植松直之、横道啓省、中山裕之、近藤晃弘、金道浩一、伊賀文俊
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] SmB6(111)表面電子状態のスピン偏極構造 (2018)
  • 著者名/発表者名: 山下雄紀、大坪嘉之、湯川龍、堀場弘司、組頭 広志、宮本幸治、奥田太一、平野航, 伊賀文俊, 木村真一
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] CeB6の11B-NQR測定による研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 森弘希、上田光一、水戸毅、伊賀文俊
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] CexLa1-xB6：圧力誘起多極子秩序相 (2018)
  • 著者名/発表者名: 世良正文、国森啓介、松村武、谷田博司、藤秀樹、伊賀文俊、近藤晃弘、上床美也、小林達生
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] TbB6における磁気 構造相転移の再検証 (2018)
  • 著者名/発表者名: 岩佐和晃、伊賀文俊、茂吉武人、中尾朗子、大原高 志
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] 高圧合成によるTmxR1-xB6(R=Ca, Sr)の作製及び磁 性と伝導 (2018)
  • 著者名/発表者名: 平野航、松浦航、林健人、山田貴大、伊賀文俊、近藤 晃弘、金道浩一、入船徹男、新名亨
  • 学会等名: 日本物理学会 第73回年次大会（2018年3月）-東京理科大学
• [学会発表] CexLa1-xB6 IV相出現の理由について (2017)
  • 著者名/発表者名: 世良正文、国森敬介、副島彗、松村武、近藤晃弘、谷田 博司、伊賀文俊
  • 学会等名: 日本物理学会 2017年秋季大会-岩手大学（9月）
• [学会発表] RE1-xLaxB6(RE=Ce,Sm)のNMRによる研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 森弘希、上田光一、水戸毅、小山内湧人、平野航、 伊 賀文俊
  • 学会等名: 日本物理学会 2017年秋季大会-岩手大学（9月）
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12のYbサイト2価イオン置換効果 (2017)
  • 著者名/発表者名: 松浦航、菊地翔弥、植松直之、横道啓省、平野航、近藤 晃弘、金道浩一、伊賀文俊
  • 学会等名: 日本物理学会 2017年秋季大会-岩手大学（9月）
• [学会発表] Ce化合物/超伝導界面の点接合分光実験 (2017)
  • 著者名/発表者名: 志賀雅亘、高田弘樹、稲垣祐次、伊賀文俊、大貫惇 睦、河江達也
  • 学会等名: 日本物理学会 2017年秋季大会-岩手大学（9月）
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12における量子振動の観測 (2017)
  • 著者名/発表者名: 笠原裕一、佐藤雄貴、常盤欣文、伊賀文俊、Ziji Xiang、浅場智也、Benjamin Lawson、Lu Li、芝 内孝禎、松田祐司
  • 学会等名: 日本物理学会 2017年秋季大会-岩手大学（9月）
• [学会発表] 近藤絶縁体YbB12の熱伝導率 (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐藤雄貴、Xing Xiangzhuo、谷口智哉、笠原成, 笠原 裕一、常盤欣文、伊賀文俊、松田祐司
  • 学会等名: 日本物理学会 2017年秋季大会-岩手大学（9月）
• [学会発表] Magnetic and electrical propertiesof TmxR1-xB6 (R=Ca, Sr) using high pressure synthesis (2017)
  • 著者名/発表者名: W. Hirano、T. Yamada、A. Kondo、K. Kindo、T. Irifune、T. Shinmei、F. Iga
  • 学会等名: 第２回量子線科学国際シンポジウム（茨城大）
  • 国際学会
• [学会発表] Evaluatioin of Kondo temperature TK of YbB12 from energy gap-less state of Kondo insulator Yb1-xRxB12 and exotic surface effect in this alloy system (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Yokomichi、W. Matsuura、H. Nakayama、K. Hayashi、K. Ishii、T. Wada、N. Uematsu、F. Iga
  • 学会等名: 第２回量子線科学国際シンポジウム（茨城大）
  • 国際学会
• [学会発表] Divalent ion substitution effect on Yb-site in Kondo Insulator YbB12 (2017)
  • 著者名/発表者名: W. Matsuhra、K. yokomichi、W. Hirano、S. Kikuchi、N. Uematsu、H. Nakayama、A. Kondo、K. Kindo、F. Iga
  • 学会等名: 第２回量子線科学国際シンポジウム（茨城大）
  • 国際学会
• [備考] 茨城大学研究者情報総覧より
  • URL: https://info.ibaraki.ac.jp/Profiles/23/0002235/profile.html
• [備考] 茨城大学重点研究研究概要「超高圧環境下での機能性物質の物性開発」
  • URL: http://www.ibaraki.ac.jp/generalinfo/activity/researching/juuten/15_07_juten_iga.pdf
• [備考] 「高圧力と量子ビームのマリアージュによる 新規物性分野開拓の物質科学研究会」（水戸）
  • URL: https://www.ibaraki.ac.jp/events/2017/03/150914.html
• [備考] 第2回茨城大学量子線科学国際シンポジウム（水戸）
  • URL: http://www.ibaraki.ac.jp/events/2017/12/061149.html