大規模第一原理シミュレーションによるナノ構造体における非断熱・非平衡現象の解明

2018 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 16K05478
• 研究機関: 熊本大学
• 研究代表者: 下條 冬樹 熊本大学, 大学院先端科学研究部(理), 教授 (60253027)
• 研究分担者: 高良 明英 熊本大学, 事務局, 教室系技術職員 (70537092)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 計算物理 / ナノ組織化 / 構造不規則系 / 非断熱過程 / 第一原理計算

研究実績の概要

ナノ組織化した触媒や電極におけるイオンと電子の絡む複雑な反応過程を理解することを目的として研究を実施してきた。具体的には、非断熱第一原理分子動力学計算を行い、種々の物質内での励起子ダイナミクスを調べた。まず、色素増感太陽電池電極材料である有機分子で励起された励起子の空間分布の時間発展を求め、官能基が金属酸化物基板への電荷輸送に及ぼす影響を解明した。次に、層状構造を有する硫化モリブデンにおいて励起密度と層間距離の時間依存性の関係を調べた。励起密度が比較的小さいときは層間距離が広がるのに対し、励起密度が大きくなると逆に層間距離が減少する機構を明らかにし、レーザー照射実験の解釈に成功した。更に、ナノシート状の酸化チタン内での励起子の非断熱ダイナミクス計算においては、酸素欠陥が励起子の再結合サイトになると予想していたところ、欠陥近傍では電荷分離が促進され励起子の寿命がむしろ長くなるという新奇な注目すべき結果を得た。
電極に用いられる金属硫化物の生成機構を考えるために酸化モリブデンとイオウ分子の反応過程の第一原理分子動力学計算を行った。反応の自由エネルギーを見積もり、ダイマーは表面酸素欠陥付近で安定構造を構成するのに対し、八員環分子は安定構造を持たず酸化物表面と反応しないことを明らかにした。リチウムイオン電池における電極におけるLiイオンの放電反応機構の解明を目的としてLiイオンを吸着させた酸化鉄クラスターに対する第一原理分子動力学計算も実行した。純粋な酸化鉄に比べてシリコンが添加されているとLiイオン放出に要する時間が長くなることを示し、実験事実を合理的に説明した。
その他、スティショバイトの引張応力誘起アモルファス化機構、テルルナノシートの構造安定性、分子性固体に対する誘電応答を解明するための研究等も行った。

研究成果

• [国際共同研究] 南カリフォルニア大学(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: 南カリフォルニア大学
• [雑誌論文] Ab Initio Molecular Dynamics Study of Prebiotic Production Processes of Organic Compounds at Meteorite Impacts on Ocean (2019)
  • 著者名/発表者名: K. Shimamura, F. Shimojo, A. Nakano, and S. Tanaka
  • 雑誌名: Journal of Computational Chemistry 巻: 40 ページ: 349-359
  • DOI: 10.1002/jcc.25606
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Polytypism in Ultra-Thin Tellurium (2019)
  • 著者名/発表者名: A. Apte, E. Bianco, A. Krishnamoorthy, S. Yazdi, R. Rao, N. Glavin, H. Kumazoe, V. Varshney, A. Roy, F. Shimojo, E. Ringe, R. K. Kalia, A. Nakano, C. S. Tiwary P. Vashishta, V. Kochat, and P. M. Ajayan
  • 雑誌名: 2D Materials 巻: 6 ページ: 015013 (7 pp.)
  • DOI: 10.1088/2053-1583/aae7f6
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Rapid and reversible lithiation of doped biogenous iron oxide nanoparticles (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Misawa, H. Hashimoto, R. K. Kalia, S. Matsumoto, A. Nakano, F. Shimojo, J. Takada, S. Tiwari, K. Tsuruta, and P. Vashishta
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 9 ページ: 1828 (8 pp.)
  • DOI: 10.1038/s41598-019-38540-8
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structural studies on fluid sulfur at high temperatures and high pressures: II. Molecular structure obtained by ab initio molecular dynamics simulations (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Munejiri, F. Shimojo, K. Hoshino, M. Inui
  • 雑誌名: Journal of Non-Crystalline Solids 巻: 510 ページ: 15-19
  • DOI: 10.1016/j.jnoncrysol.2019.01.021
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anisotropic structural dynamics of monolayer crystals revealed by femtosecond surface x-ray scattering (2019)
  • 著者名/発表者名: I. C. Tung, A. Krishnamoorthy, S. Sadasivam, H. Zhou, Q. Zhang, K. L. Seyler, G. Clark, E. M. Mannebach, C. Nyby, F. Ernst, D. Zhu, J. M. Glownia, M. E. Kozina, S. Song, S. Nelson, H. Kumazoe, F. Shimojo, R. K. Kalia, P. Vashishta, P. Darancet, T. F. Heinz, A. Nakano, X. Xu, A. M. Lindenberg, and H. Wen
  • 雑誌名: Nature Photonics 巻: 印刷中 ページ: 未定
  • DOI: 10.1038/s41566-019-0387-5
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structural change in liquid sulphur from chain polymeric liquid to atomic simple liquid under high pressure (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Ohmura and F. Shimojo
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 31 ページ: 215101 (9 pp.)
  • DOI: 10.1088/1361-648X/ab0a35
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic Structure of Titania Nanosheets with Vacancies Based on Nonadiabatic Quantum Molecular Dynamics Simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: Y. Uchida, M. Hara, A. Funatsu, and F. Shimojo
  • 雑誌名: Physica Status Solidi B 巻: 255 ページ: 1700689 (7 pp.)
  • DOI: 10.1002/pssb.201700689
  • 査読あり
• [雑誌論文] Peculiar atomic dynamics in liquid GeTe with asymmetrical bonding: observation by inelastic x-ray scattering (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Inui, A. Koura, Y. Kajihara, S. Hosokawa, A. Chiba, K. Kimura, F. Shimojo, S. Tsutsui, and A. Q. R. Baron
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 97 ページ: 174203 (10 pp.)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.97.174203
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic structures and impurity cluster features in Mg-Zn-Y alloys with a synchronized long-period stacking ordered phase (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Hosokawa, K. Maruyama, K. Kobayashi, J. R. Stellhorn, B. Paulus, A. Koura, F. Shimojo, T. Tsumuraya, M. Yamasaki, Y. Kawamura, S. Yoshioka, and H. Sato
  • 雑誌名: Journal of Alloys and Compounds 巻: 762 ページ: 797-805
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2018.05.163
  • 査読あり
• [雑誌論文] Viscoelastic anomaly accompanying anti-crossing behavior in liquid As2Se3 (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Inui, A. Q. R. Baron, Y. Kajihara, K. Matsuda, S. Hosokawa, K. Kimura, Y. Tsuchiya, F. Shimojo, M. Yao, S. Tsutsui, D. Ishikawa, and K. Tamura
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 30 ページ: 28LT02 (7 pp.)
  • DOI: 10.1088/1361-648X/aacab5
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photo-induced lattice contraction in layered materials (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Kumazoe, A. Krishnamoorthy, L. Bassman, R. K. Kalia, A. Nakano, F. Shimojo, and P. Vashishta
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 30 ページ: 32LT02 (6 pp.)
  • DOI: 10.1088/1361-648X/aad022
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Electronic Origin of Optically-Induced Sub-Picosecond Lattice Dynamics in MoSe2 Monolayer (2018)
  • 著者名/発表者名: L. Bassman, A. Krishnamoorthy, H. Kumazoe, M. Misawa, F. Shimojo, R. K. Kalia, A. Nakano, and P. Vashishta
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: 18 ページ: 4653-4658
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b00474
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Static structure of liquid GeSe under pressure: ab initio molecular dynamics simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: A. Koura and F. Shimojo
  • 雑誌名: Physica Status Solidi B 巻: 255 ページ: 1800103 (7 pp.)
  • DOI: 10.1002/pssb.201800103
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of H transfer in the Gas-Phase Sulfidation Process of MoO3: A Quantum Molecular Dynamics Study (2018)
  • 著者名/発表者名: C. Sheng, S. Hong, A. Krishnamoorthy, R. K. Kalia, A. Nakano, F. Shimojo, and P. Vashishta
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 9 ページ: 6517-6523
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b02151
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 第一原理計算に基づくアルミナの比誘電率のサイズ依存性 (2019)
  • 著者名/発表者名: 福島省吾，熊添博之，S. Tiwari，下條冬樹, A. Nakano，R. K. Kalia, P. Vashishta
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] 第一原理分子動力学法による高温下における水酸化ニッケルナノシートの水の解離反応 (2019)
  • 著者名/発表者名: 小林遥希，福留凌輔，原正大, 船津麻美，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] 非断熱第一原理分子動力学法によるポリエチレン中の光キャリアダイナミクス (2019)
  • 著者名/発表者名: 熊添博之，福島省吾，S. Tiwari，R. K. Kalia, A. Nakano，下條冬樹, P. Vashishta
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] 超高圧下における液体硫黄の分子性液体から金属性液体への圧力誘起構造的クロスオーバー (2019)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] 第一原理計算に基づく高圧下における液体Fe-O合金の構造と電子状態 (2019)
  • 著者名/発表者名: 田中昇兵，中口慎也，高良明英，中島陽一，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] Fe2SiO4における圧力誘起アモルファス化現象の第一原理分子動力学シミュレーションII (2019)
  • 著者名/発表者名: 三澤賢明，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] 第一原理分子動力学法に基づく銀カルコゲナイドの熱伝導 (2019)
  • 著者名/発表者名: 高良明英，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第74回年次大会
• [学会発表] 第一原理計算に基づくNi系層状ぺロブスカイト化合物La2NiO(4+delta)の電子状態の検討 (2019)
  • 著者名/発表者名: 中村江利，三澤賢明，下條冬樹，松田元秀
  • 学会等名: 公益社団法人日本セラミックス協会2019年年会
• [学会発表] Anisotropic shock response of poly (p-phenylene terephthalamide) (PPTA) and its implications for aramid-based fibers performance (2018)
  • 著者名/発表者名: Paulo Branicio, Subodh Tiwari, Kohei Shimamura, F. Shimojo, Aiichiro Nakano, Rajiv Kalia, Priya Vashishta
  • 学会等名: TMS 2018 Annual Meeting & Exhibition (March 11-15, 2018, Phoenix Convention Center, Phoenix, Arizona, USA)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Non-adiabatic ab initio molecular dynamics study of electric properties of layered transition metal dichalcogenides (2018)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Kumazoe, Aravind Krishnamoorthy, Lindsay Bassman, Shogo Fukushima, Subodh Tiwari, Rajiv K. Kalia, Aiichiro Nakano, F. Shimojo, and Prima Vashishta
  • 学会等名: International Symposium on Advanced Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom (ISAMMDoF2018)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Effect of catalytic species on ethanol dissociation studied by ab initio molecular dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Fukuhara, M. Misawa, F. Shimojo, Y. Shibuta
  • 学会等名: The nineteenth International Conference on the Science and Application of Nanotubes and Low-dimensional Materials (NT18)
  • 国際学会
• [学会発表] Ab initio molecular dynamic study of effect of acid-base modification on proton activity of oxide surface (2018)
  • 著者名/発表者名: R. Sato, Y. Shibuta, F. Shimojo, S. Yamaguchi
  • 学会等名: The 19th International Conference on Solid State Protonic Conductors (SSPC-19)
  • 国際学会
• [学会発表] Photo-induced lattice contraction in transition metal dichalcogenides (2018)
  • 著者名/発表者名: H. Kumazoe, A. Krishnamoorthy, L. Bassman, R. K. Kalia, A. Nakano, F. Shimojo, and P. Vashlshta
  • 学会等名: 14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14) in conjunction with 26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
  • 国際学会
• [学会発表] Static structure of amorphous Mg85Zn6Y9 alloy based on ab initio molecular dynamics simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: A. Koura, F. Shimojo, and S. Hosokawa
  • 学会等名: International Symposium on Advanced Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom (ISAMMDoF2018)
  • 国際学会
• [学会発表] First-principles molecular-dynamics study of static structure of liquid Fe-Si under pressure (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Nakaguchi, M. Misawa, A. Koura, Y. Nakajima, and F. Shimojo
  • 学会等名: International Symposium on Advanced Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom (ISAMMDoF2018)
  • 国際学会
• [学会発表] First principles study of the magnetic properties of manganese oxide nanosheets (2018)
  • 著者名/発表者名: R. Fukudome, M. Hara, A. Funatsu, and F. Shimojo
  • 学会等名: International Symposium on Advanced Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom (ISAMMDoF2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Determination of Melting Temperature of Rb from Thermodynamic Integration based on First-principles Calculations (2018)
  • 著者名/発表者名: E. Ushijima, A. Koura, and F. Shimojo
  • 学会等名: International Symposium on Advanced Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom (ISAMMDoF2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Effects of various substituents on dielectric constant of polyethylene: a first-principles study (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Fukushima, H. Kumazoe, M. Misawa, S. Tiwari, F. Shimojo, A. Nakano, R. K. Kalia, and P. Vashishta
  • 学会等名: International Symposium on Advanced Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom (ISAMMDoF2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Shift-Collapse Acceleration of Generalized Polarizable Reactive Molecular Dynamics for Machine Learning-Assisted Computational Synthesis of Layered Materials (2018)
  • 著者名/発表者名: K. Liu, S. Tiwari, C. Sheng, A. Krishnamoorthy, S. Hong, P. Rajak, R. K. Kalia, A. Nakano, K. Nomura, P. Vashishta, M. Kunaseth, S. Naserifar, W. A. Goddard III, Y. Luo, Nichols A. Romero, and F. Shimojo
  • 学会等名: ScalA18: 9th Workshop on Latest Advances in Scalable Algorithms for Large-Scale Systemsheld in conjunction with SC18
  • 国際学会
• [学会発表] Melting Curve of Alkali Metals Determined by First-principles Thermodynamic Integration (2018)
  • 著者名/発表者名: E. Ushijima, A. Koura, and F. Shimojo
  • 学会等名: The 13th International Student Conference on Advanced Science and Technology (The 13th ICAST 2018 Manila)
  • 国際学会
• [学会発表] Local atomic structure of liquid Fe-Si under pressures (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Nakaguchi, M. Misawa, A. Koura, Y. Nakajima, and F. Shimojo
  • 学会等名: The 13th International Student Conference on Advanced Science and Technology (The 13th ICAST 2018 Manila)
  • 国際学会
• [学会発表] Effects of various substituent on dielectric constant of polyethylene based on first-principle calculations (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Fukushima, H. Kumazoe, M. Misawa, S. Tiwari, F. Shimojo, A. Nakano, R. K. Kalia, and P. Vashishta
  • 学会等名: The 13th International Student Conference on Advanced Science and Technology (The 13th ICAST 2018 Manila)
  • 国際学会
• [学会発表] Anisotropic structural dynamics of monolayer crystals revealed by femtosecond surface x-ray scattering (2018)
  • 著者名/発表者名: I-C. Tung, A. Krishnamoorthy, S.r Sadasivam, H. Zhou, Q. Zhang, K. Seyler, G. Clark, E. Mannebach, C. M. Nyby, F. Ernst, D. Zhu, J. M. Glownia, M. E. Kozina, S.n Song, S. Nelson, H. Kumazoe, F. Shimojo, P. Vashishta, P. Darancet, T. F. Heinz, A. Nakano, X. Xu, A. M. Lindenberg, H. Wen
  • 学会等名: APS March Meeting 2019
  • 国際学会
• [学会発表] 第一原理分子動力学法に基づくアモルファスMg85Zn6Y9合金の静的構造 (2018)
  • 著者名/発表者名: 高良明英，下條冬樹，細川伸也
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 第一原理計算による高圧下での液体Fe-Siの構造と輸送特性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 中口慎也，三澤賢明，高良明英，中島陽一，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 酸化マンガンナノシートの磁性の第一原理的研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 福留凌輔，原正大, 船津麻美，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] Fe2SiO4における圧力誘起アモルファス化現象の第一原理分子動力学シミュレーション (2018)
  • 著者名/発表者名: 三澤賢明，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 非断熱第一原理分子動力学法による遷移金属ダイカルコゲナイドの光誘起ダイナミクス (2018)
  • 著者名/発表者名: 熊添博之，A. Krishnamoorthy，L. Bassman，R. K. Kalia, A. Nakano，下條冬樹, P. Vashishta
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 第一原理計算に基づく熱力学積分を用いたアルカリ金属の融解曲線の決定II (2018)
  • 著者名/発表者名: 牛島栄作，高良明英，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 第一原理計算による高温高圧下における液体Mg2SiO4中の原子の拡散機構II (2018)
  • 著者名/発表者名: 氏原航，三澤賢明，高良明英，若林大佑，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 第一原理計算に基づく様々な置換基によるポリエチレンの比誘電率への影響 (2018)
  • 著者名/発表者名: 福島省吾，熊添博之，三澤賢明，S. Tiwari，下條冬樹，R. K. Kalia, A. Nakano, P. Vashishta
  • 学会等名: 日本物理学会2018年秋季大会
• [学会発表] 酸化物表面の酸塩基修飾によるプロトン伝導性の変化 (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐藤龍平，澁田靖，下條冬樹，山口周
  • 学会等名: 第14回固体イオニクスセミナー
• [学会発表] 第一原理計算によるLa2NiO(4+delta)の電子状態の検討 (2018)
  • 著者名/発表者名: 中村江利，三澤賢明，下條冬樹，松田元秀
  • 学会等名: 平成30年度日本セラミックス協会 九州支部 秋季研究発表会