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2018 年度 実績報告書

超臨界アルコールのラマン散乱:分子間ダイナミクスの古典性と量子性

研究課題

研究課題/領域番号 16K05508
研究機関山形大学

研究代表者

天羽 優子  山形大学, 理学部, 准教授 (20363038)

研究分担者 亀田 恭男  山形大学, 理学部, 教授 (60202024)
研究期間 (年度) 2016-10-21 – 2019-03-31
キーワード低振動数ラマン散乱 / 離散準位 / 緩和
研究実績の概要

最終年度は,超臨界状態に至るまでと,超臨界状態での,エタノールと1-プロパノールの低振動数ラマン散乱について,資料の密度をパラメータとして再解析を行った。
密度の推定は,通常のラマン散乱のVVスペクトルのうち,水素結合が関係していない分子振動モードによる散乱の積分強度が,試料の密度に比例すると仮定して求めた。低振動数ラマン散乱のVHスペクトルには,感受率になおした後,数cm-1付近の最低振動数モードに2状態遷移模型に基づく緩和関数を,40cm-1付近のピークに対しては変形Gaussianをあてはめ,さらに高振動数領域には減衰振動モードをあてはめて,最小自乗フィットを行った。
最低振動数モードと40cm-1のモードの積分強度比は,密度に対する変化は小さかった。40cm-1のピークの振動数と線幅は密度に対してほぼ変化しなかった。最低振動数モードの緩和時間(=ピーク位置)は,超臨界に至るまでは変化せず,超臨界状態では密度が小さくなるにつれて増加した。
分子間振動や衝突によって,短時間でも離散的なエネルギー準位が決まる場合には,遷移の温度依存性が顕著ではないが,エネルギー準位が決まらない場合に顕著になるというのが現状の作業仮説である。離散準位の有無はスペクトルからだけではわからないが,Stokes/anti-Stokesの強度比が,およそ数cm-1以下で,離散準位を仮定して得られた熱因子からずれるという間接的な証拠がある。超臨界状態では蛍光のバックグラウンドがあるためずれを直接観測できないが,温度に敏感に依存する領域が,熱因子の形が変わる領域にほぼ対応しているということを,超臨界アルコールにおいて確認できた。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2018

すべて 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件)

  • [学会発表] On the correspondence between Raman band and discrete vibrational quantum level in the low-frequency region2018

    • 著者名/発表者名
      Yuko Amo, Takuya Oomura, Anan Hisamiti, Yasuo Kameda, Takeshi Usuki
    • 学会等名
      Japan/Taiwan International Symposium on Raman Spectroscopy
    • 国際学会
  • [学会発表] 超臨界1-プロパノールのラマン散乱2018

    • 著者名/発表者名
      加藤一,天羽優子,亀田恭男,臼杵毅
    • 学会等名
      平成30年度化学系学協会東北大会
  • [学会発表] 超臨界エタノールの低振動ラマン散乱2018

    • 著者名/発表者名
      柿崎優也,天羽優子,亀田恭男,臼杵毅
    • 学会等名
      平成30年度化学系学協会東北大会

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公開日: 2019-12-27  

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