| 研究課題/領域番号 |
16K05659
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| 研究機関 | 愛媛大学 |
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研究代表者 |
宮田 竜彦 愛媛大学, 理工学研究科(理学系), 講師 (70390648)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 溶媒和自由エネルギー / MD hybrid closure / 3D-OZ理論 / LJポテンシャル / クーロンポテンシャル |
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| 研究実績の概要 |
溶媒が二原子分子の場合に溶媒-溶媒相関関数を正確に求める方法論の検討を行なった。具体的には、相関関数の短距離部分には分子動力学（MD）法のデータを用い、遠距離部分をRISM/KHまたはRISM/KGK理論で記述するという方法である（MD-KH hybrid法またはMD-KGK hybrid法）。RISM/HNC理論は低密度で収束解を得にくいうえに、等温圧縮率の記述が悪いことも判明しており、MD法とのハイブリットにはあまり適していない（ただし、高密度ではうまくいく可能性がある）。分子モデルとして、サイズの異なるLJ粒子2個からなる異核二原子分子（LJ異核二原子分子）や、2個の等価なLJ粒子2個からなる二原子分子だが各原子が部分電荷を持つ異核二原子分子（極性異核二原子分子）を考えた。LJ異核二原子分子については、MD-KH hybrid法およびMD-KGK hybrid法ともにうまく機能し、等温圧縮率が定温定圧アンサンブルMD法で求めたものとよく一致した。一方で、極性異核二原子分子の場合は、高密度ではMD-KH hybrid法およびMD-KGK hybrid法ともにうまく機能したが、低密度ではMD法と各closureの接続がうまくいかないことが判明した。低密度での接続は今後の課題である。また、溶媒としてモデル溶融塩を仮定し、3D-OZ理論を用いて部分電荷を持つ溶質分子の溶媒和自由エネルギー（SFE）の精度の調査も行なった。KH近似はSFEを過大評価した。本課題で提案したSEB補正法を適用してみたところ、SFEの精度は顕著に改善した。また、単原子分子溶質のときのSEB関数をそのまま多原子分子へ移植できることも判明した。このことからクーロンポテンシャルを含んだ分子モデルの場合でもSEB補正法がかなり汎用的に使えることが分かった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
クーロンポテンシャルを含んだ多原子分子のモデルであってもSEB補正法が有効であることが示された。またSEB関数の定量的な移植性が確認されたことで、その適用がかなり汎用的になったと考えられる。また二原子分子からなる流体に対してRISM理論から求まる内部エネルギー、圧力、等温圧縮率などの精度を広範囲に調べた結果が論文として出版された。さらに、溶媒-溶媒間相関関数を正確に求めるためのhybrid closureの適用範囲がLJ異核二原子分子まで拡張された。
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| 今後の研究の推進方策 |
2022年度は、溶媒を多原子分子へ拡張する作業を継続する。二原子分子からなる溶媒へhybrid closureを適用して溶媒-溶媒相関関数を正確に求める方法はこれまでにある程度確立できたため、その結果を用いて、溶媒和自由エネルギーの計算を試みる。特に、溶媒が二原子分子の場合にSEB補正法の移植性があるのかどうか確認することを目指す。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
国際会議へ参加する予定であったが、新型コロナ感染症のため、国際会議がバーチャル開催となった。次年度は研究成果を論文や国際会議で発表する予定であり、次年度使用額はそのための論文投稿料や旅費に充当する計画である。
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