| 研究課題/領域番号 |
16K05758
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| 研究機関 | 法政大学 |
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研究代表者 |
高井 和之 法政大学, 生命科学部, 教授 (80334514)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | グラフェン / 酸化グラフェン / ベンジルアミン / 触媒 |
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| 研究実績の概要 |
今年度は酸素含有官能基の導入により，大きな状態密度を持つスピン分極した局在状態を付与した酸化グラフェンについて，アルコールの酸化および，アミンの酸化カップリングによるイミンの合成における酸化グラフェンの触媒活性を評価した．Hummers法で合成した酸化グラフェンを触媒に用いることにより，ベンジルアミンからベンジリデンベンジルアミンを高い収率で得られることがわかり，触媒回収と再利用を繰り返した結果，反応回数の増加とともに収率がむしろ徐々に増大していくことを明らかにした．反応回数ごとの触媒の組成および化学構造を化学元素分析・光電子分光により評価したところ，反応前後において酸化グラフェンの部分的還元と窒素ドーピングが徐々に進行することが明らかになりこれが反応収率の増加に寄与していることがわかった．これは燃料電池における酸素還元反応ORRにおいてPyridinicなN原子が触媒活性において重要な役割をはたしていることと対照的である．反応収率との相関を検討することにより，ベンジルアミンの酸化カップリングにおいてはGraphiticなN原子の存在が反応活性に重要であることを明らかにした．また，大きな比表面積により固液界面での高い触媒活性が期待されるCVDによりゼオライト細孔内に生成させた3次元グラフェンネットワーク物質ZTCについても磁性の評価を行い，ナノグラフェンと同様なエッジ状態に加えて非六員環の存在に由来するラジカル状態が存在することを示し，高い反応活性が期待できることを明らかにし，これらの結果について論文発表を行った．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
1年目において確立した酸化剤の選択による酸化グラフェンの化学構造の制御技術を用いて，生理活性物質合成の前駆体として重要なイミン合成反応における触媒活性について評価が進んでいる．
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| 今後の研究の推進方策 |
グラフェンのトポロジー変調に由来する局在状態を持たないBrodie法により合成した酸化グラフェンについても具体的な反応における触媒活性を評価していく．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
グラフェンに欠陥を導入するイオン銃電源の修理に長期かかることが判明したため，次年度に修理完了後に支払を行う．
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