| 研究課題/領域番号 |
16K05800
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| 研究機関 | 同志社大学 |
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研究代表者 |
東 信行 同志社大学, 理工学部, 教授 (10156557)
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| 研究期間 (年度) |
2016-10-21 – 2019-03-31
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| キーワード | アミノ酸由来ビニルポリマー / 多重温度応答性ブロックポリマー / LCST/UCST / 表面グラフト重合 / 細胞シート |
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| 研究実績の概要 |
本研究の主な目的は、天然アミノ酸由来のビニルモノマーの系統的合成と高分子化ならびにそれらビニルポリマーの機能特性とくに外部刺激応答性を検討して、新たなスマート高分子材料の創成を提案することである。天然の構造タンパクの一種であるエラスチンは、その名の示す通り粘弾性を示すのみならず、熱に応答して極性状態を変えるなど興味深い特性を有している。しかしながらエラスチンそのもの、ないしはエラスチン類似ペプチドを人工合成するためには、多くの労力と時間を要する。また、大量合成も至難の業である。本研究では、天然タンパクを見習って、アミノ酸由来ビニルモノマーの重合により、簡便に大量に高分子化するという発想のもと、高い安定性と機能性をもつ生体適合型高分子材料の創成を期待した。
まず、初年度（H28年度）は、LCSTの大きく異なるアミノ酸由来ビニルポリマー（Ala (18 °C)ならびにβ-Ala (45 °C)）よりなるジブロックポリマーを精密合成し、それらの水中での会合・凝集状態を様々な手法を用いて詳細に検討した。具体的には、RAFT重合法を用いて行った。NMRやSECにより分子構造と分子量・分布を評価し、目的のジブロックポリマーの合成に成功したことを明らかにした。次に、水中での温度応答性を濁度測定により明らかにした。その結果、途中ミセル形成を伴う特異な相転移現象を示すことが判明した。
今後は、今年度実施に至らなかった固体（ガラスなど）表面からのポリマーブラシ化を重点的に研究を進めていくことになる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
交付申請書に記載のとおり、当初予定した目的のジブロックポリマーの系統的（ポリAlaとポリβ-Alaのそれぞれのセグメントの鎖長比を変えたものの）合成に成功した。これらブロックポリマーの水中での熱応答挙動を濁度の測定により検討したところ、それぞれ単独のポリマーには認められないUCST型転移が２つのLCST転移の中間に現れるという、興味深い現象を見出した。様々な手法を用いてこの現象を解明した結果、昇温過程で、比較的緩やかではあるが巨大な会合体を形成した後、一旦ミセル形成を経て、より巨大な凝集体へと変化するというメカニズムを提案した。本年度実施できなかった、固体表面からのアミノ酸由来ポリマーブラシの調製がH29年度の中心課題となる。
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| 今後の研究の推進方策 |
基本的には交付申請書に記載の実施計画にそって進めていく予定である。具体的な推進方策は次のとおりである。
（１）前年度に得た知見をもとに、アミノ酸由来ポリマーを溶液系から固体表面の系に展開して、ポリマーブラシの調製条件の確立ならびに表面特性の解明、さらには熱応答性を明らかにする。同時に、アミノ酸由来ポリマーをベースとするハイドロゲルの調製も試みる。
（２）これらポリマーブラシの細胞毒性をまず検討し、調製された様々なアミノ酸由来ポリマーブラシ表面での、細胞培養ならびに細胞シート化を明らかにして、転移温度に対応する細胞シートの基板からの剥離を実現する。さらに、ハイドロゲル表面ないしはゲル内部での細胞培養についても検討を加える。
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