| 研究課題/領域番号 |
16K05885
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
橘 泰宏 大阪大学, 理学研究科, 招へい准教授 (30359856)
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| 研究分担者 |
中村 亮介 大阪大学, 共創機構産学共創本部, 特任准教授 (70379147)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 半導体量子ドット / 増感太陽電池 / 超高速分光 / 電荷移動反応 |
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| 研究実績の概要 |
本研究テーマにおいて、最初に具体的な課題として、（１）量子ドットの電子準位の解析と制御、（２）量子ドット・酸化チタン界面の電荷分離・再結合反応、（３）量子ドット・電解質界面のホール移動反応に関する評価、（４）量子ドットタイプ・構造と酸化チタン界面の電荷移動反応、（５）量子ドット増感膜への電位印加による電荷分離・再結合反応速度の最適化を設定した。
2018年度の課題として、主に課題４について、取り組んだ。異なるサイズの量子ドットを合成し、酸化チタンナノ粒子膜と組み合わせて、界面電荷分離・再結合反応ダイナミクスの評価を行った。熱力学的に、電荷分離が進行するための自由エネルギー変化が与えられているサンプルに関しては、いずれも高速電荷分離反応が進行することが確認された。一方、予想に反して、再結合反応も高速で進行することが明らかになった。つまり、太陽電池内で電荷再結合反応が最も速く進行している過程が、量子ドット・酸化チタン間であることが明らかになったので、2019年度には、本課題４に主に集中する。
現在PbS量子ドットの表面処理を行い、その電荷移動反応への影響を検討しているところである。具体的には、量子ドット・酸化チタン界面にスペーサー分子を挿入し、その電荷分離・再結合反応への影響を調べる。更に、最も効率よく電荷分離反応が進行し、電荷再結合反応が最も遅く進行する条件を探る。また、PbS/CdSのコア・シェル構造を構築し、CdS層の厚さを変化させることによって距離を制御する。PbS/CdSコア・シェル構造は、合成済である。また、他のバンドギャップの異なる量子ドットを用いて、同様に電荷分離・再結合反応速度の制御を試みる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
本研究テーマにおいて、最初に具体的な課題として、（１）量子ドットの電子準位の解析と制御、（２）量子ドット・酸化チタン界面の電荷分離・再結合反応、（３）量子ドット・電解質界面のホール移動反応に関する評価、（４）量子ドットタイプ・構造と酸化チタン界面の電荷移動反応、（５）量子ドット増感膜への電位印加による電荷分離・再結合反応速度の最適化を設定した。
課題１～３の主な内容については、すでに論文発表として成果発表を行った。一部の残された内容に関して、特に、量子ドット・酸化チタン間の相互作用が電荷分離・再結合反応にフェムト・ピコ秒のオーダーで大きな影響を及ぼすことが明らかとなったので、その発見した内容について論文発表を行うために現在準備中である。一方、課題４に関しては、現在PbS量子ドットの表面処理を行い、その電荷移動反応への影響を検討しているところである。また、量子ドット・酸化チタン間に積極的にスペーサー分子を導入し、その電荷移動反応制御を行っているところである。課題５に関しては、課題４の結果が、量子ドット膜に電位印加するよりも、電荷移動反応に大きな影響を与えることが明らかになったので、課題４の内容を完結することを優先している。このため、課題５については、現実的には、遂行しない予定である。
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| 今後の研究の推進方策 |
上記の課題１～３の残りの内容について、早急に論文をまとめて投稿する予定である。研究代表者の所属が変更になり、また、教育・学会活動の役割が急増したことから、研究全体に遅延が生じた。一方、研究分担者の実験設備を学内で移設することになり、予定していた実験に遅延が生じた。研究において、2018年度までの課題で、電荷再結合反応が最も速く進行している過程が、量子ドット・酸化チタン間であることが明らかになる想定外の実験結果が得られたので、2019年度には、上記課題４の内容を完結することを目標とする。
（４）量子ドットタイプ・構造と酸化チタン界面の電荷移動反応
申請者らの実験から、PbS量子ドットの電荷分離・再結合反応が高速で進行することが明らかになった（論文投稿準備中）。すでに発表したように、PbSの励起子寿命は、最大2.2マイクロ秒であるから電子注入速度を2ケタ以上遅くしても、電荷分離反応効率は90%以上であることが予想される。このため、PbS量子ドット・酸化チタン間の距離を広げることによって、電荷分離・再結合反応両方を2桁程度遅くすることを試みる。具体的には、量子ドット・酸化チタン界面にスペーサー分子を挿入し、その電荷分離・再結合反応への影響を調べる。最も効率よく電荷分離反応が進行し、電荷再結合反応が最も遅く進行する条件を探る。また、PbS/CdSのコア・シェル構造を構築し、CdS層の厚さを変化させることによって距離を制御する。PbS/CdSコア・シェル構造は、合成済である。更に、他のバンドギャップの異なる量子ドットを用いて、同様に電荷分離・再結合反応速度の制御を試みる。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
研究代表者の所属が変更になり、また、教育・学会活動の役割が急増したことから、研究全体に遅延が生じた。研究においても想定外の実験結果が得られ、新たな追加実験が必要になり、遅延が生じた。一方、研究分担者の実験設備を学内で移設することになり、予定していた実験に遅延が生じた。
2019年度には、追加実験のための物品費と成果発表の旅費のために使用する予定である。
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