| 研究課題/領域番号 |
16K05940
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| 研究機関 | 大分大学 |
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研究代表者 |
衣本 太郎 大分大学, 理工学部, 准教授 (90464429)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 可逆燃料電池 / 水素生成反応 / 酸素還元反応 / 酸窒化チタン / 活性炭 |
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| 研究実績の概要 |
当初の研究計画にしたがい、前年度に引き続いて、①高反応表面積TiOxNy担持活性炭の作製（TiOxNy/AC）、②TiOxNy/ACの水素発生反応（HER）と酸素還元反応（ORR）触媒活性測定と③TiOxNy/ACの両反応への触媒作用機序の解明に取り組んだ。
①の取り組みでは、TiOxNyの反応表面積のさらなる向上を目指して、異なる比表面積や細孔容積の活性炭を数種類入手し、前年度と同様のTiO2粒子を担持させる方法と見出した最適な熱窒化処理条件でTiOxNy/ACの作製を行った。比表面積や細孔容積等の活性炭の物性が異なると、TiOxNy粒子の担持・分散状態が異なることを明らかにした。
また、HERに対する計画②と計画③の研究を、当初の計画ではX線光電子分光（XPS）装置でN導入状態を調べ、Tafel解析によりb値を求めてそれらの相関を検討する予定であったが、ガスクロマトグラフィーを使用する水素生成量測定を実施できたので、計画当初よりも精度の高い解析が可能になった。また、過電圧との関係についても調べた。作製物の中で水素生成量が顕著であったTiOxNy/AC を対象に調べた結果、TiONとTiNの比と水素生成量と過電圧に相関があることが示唆され、Nの導入状態が水素生成へのキーファクターとなる可能性を明らかにした。
さらに、ORRに対する計画②と計画③の研究も進めており、TiOxNy/AC のORRに対する触媒活性測定をデュアル電気化学アナライザーと回転電極装置を用いて調べてきた。触媒活性は確認され、Koutecky-Levich解析を行ったが、TiOxNy担持率やNの導入状態との間に明確な傾向を得るには至ってない。この原因として測定条件が挙げられ、測定へのTiOxNy使用量と担持量の最適化の検討を進めている。これについては当初の研究計画に記載したように、次年度も継続して検討を進める。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初計画通りに研究を計画スケジュールに沿って進めることができている。なお、水素生成反応に対する研究を、当初の計画ではX線光電子分光（XPS）装置によりＮ導入状態を明らかにして、Tafel解析によりb値を求めた結果との相関を検討する予定であったが、ガスクロマトグラフィーを使用する水素生成量測定を実施できたので、計画当初よりも精度の高い解析が可能になった。
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| 今後の研究の推進方策 |
本研究については、昨年度から引き続き日本で最大の活性炭メーカーから活性炭の提供を受けており、素性が明らかな活性炭を用いて研究を進めることができている。この点については当初の研究計画から大きな良い改善点と言える。より良い二元機能性を発現する触媒の作製が可能もしくは設計指針が得られることが期待できる。
二点目として、水素生成反応に対する触媒活性を評価するにあたって、Tafel解析を進める予定であったが、ガスクロマトグラフィーを使用することができた。それにより、水素生成量の定量が可能になったため、計画当初よりも精度の高い解析ができるようになった。一方、酸素還元反応に対する触媒活性調査に苦労しており、改善を進めている。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
物品として、研究の実施に必要な測定用機器の高額部品を購入した。一方、当初は活性炭粉末を購入する計画であったが、提供を受けることができるようになったので、購入する必要がなかった。旅費については事情により本経費から支出する必要がなくなったので、執行していない。平成30年度においては、学会発表を複数回実施する予定にしているので、それに執行していきたいと考えている。人件費、その他についても執行する必要が本年度はなかった。いずれの使用予定額についても、今年度の研究の実施と成果発表などの経費として適宜執行する。
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