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2017 年度 実施状況報告書

有機金属原料を用いた溶液塗布法および硫化/セレン化法による高効率太陽電池の作製

研究課題

研究課題/領域番号 16K06277
研究機関中部大学

研究代表者

田橋 正浩  中部大学, 工学部, 准教授 (60387636)

研究分担者 後藤 英雄  中部大学, 工学部, 教授 (00195942)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワードジメチルセレン / Cu-Zn-Sn単一スパッタターゲット / セレンめっき膜 / 表面密閉法 / ジエチル硫黄
研究実績の概要

次世代太陽電池として注目されているCu2ZnSn(S,Se)4膜(以下、CZTSSe膜)の安価で安全な成膜プロセスの開発に関する研究を行った。
CZTSSe膜の成膜プロセスは、主に「Cu-Zn-Snプリカーサ膜の成膜」とそのあとに続く「セレン化・硫化」の二つの工程に分けられる。「Cu-Zn-Snプリカーサ膜の成膜」工程においては、昨年度に引き続いて有機酸塩溶液を用いたスピンコート膜、そして溶融凝固法によるCu-Zn-Sn単一スパッタターゲットを用いたスパッタ膜、の2種類のCu-Zn-Snプリカーサ膜を準備した。さらに「セレン化・硫化」工程においては、昨年度に引き続き有機硫黄および有機セレン原料を、そして新たにセレンめっき膜を用いたセレン化・硫化を試みた。これら各工程において異なるプリカーサ膜とセレン化・硫化原料を組み合わせて高品質なCZTSSe膜の作製を行った。
Cu-Zn-Snプリカーサ膜に有機酸塩溶液によるスピンコート膜を用いた場合には、セレン化・硫化原料の違いにかかわらずCZTSの断面は平滑な下地層とその上には凹凸の激しい層とに二層化した。一方のCu-Zn-Sn単一スパッタターゲットを用いた場合には上述の二層化は抑えられ良好な結晶性を有する膜が得られた。さらにセレンめっき膜をプリカーサ膜の上に形成しこれを熱処理することでCZTSSe膜の作製を行ったところ、膜表面の凹凸が大きく組成が著しくずれた膜が得られた。これは膜中に含まれるSnSeが蒸発したことが原因であった。そこでまずバルクSnSeの蒸発を抑制する手法を開発し、これを成膜プロセスへ応用したところ、組成ズレが抑えられただけでなく膜表面も平滑なCZTSSe膜が得られた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

様々な種類の原料、成膜方法および熱処理方法を試みることで、高品質なCZTSSe膜が得られた。最適な成膜条件として、原料中の組成、熱処理条件などの探索については概ね終了している。さらなる成膜条件の最適化に取り組むとともに、セル化と変換効率の評価についても同時に進めている。

今後の研究の推進方策

CZTSSe成膜プロセスの各工程において組成の変化を詳細に調べあげ、最適な成膜条件を見つけ出す。
さらにセル化した試料の変換効率と各工程における様々な成膜条件との相関性を調べ、高い変換効率を有するCZTSSe太陽電池を作製する。

  • 研究成果

    (24件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (23件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] 二重管封入式温度勾配法を用いて作製したSnSe結晶の評価2018

    • 著者名/発表者名
      辻岡 祐介, 田橋 正浩, 一野 祐亮, 土屋 雄司, 後藤 英雄, 吉田 隆
    • 雑誌名

      電気学会論文誌A

      巻: 138 ページ: 99~103

    • DOI

      https://doi.org/10.1541/ieejfms.138.99

    • 査読あり
  • [学会発表] 二重管封入式温度勾配法を用いて作製したSnSeの結晶性におよぼす冷却速度の影響2018

    • 著者名/発表者名
      寺社下 文也、田橋 正浩、高橋 誠、後藤 英雄、土屋 雄司、一野 祐亮、吉田 隆
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] Cu2ZnSnSe4膜の結晶成長におよぼすセレン化開始温度の影響2018

    • 著者名/発表者名
      廣瀬 将人、田橋 正浩、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 表面密閉方法で作製したCu2ZnSnSe4膜の結晶成長と組成におよぼす締め付けトルクの影響2018

    • 著者名/発表者名
      廣瀬 将人、宮地 亮太、田橋 正浩、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 塗布熱処理法によって成膜したプリカーサ膜とジメチルセレンを用いたCu2ZnSnSe4膜の作製2018

    • 著者名/発表者名
      梶間 雄太、廣瀬 将人、田橋 正浩、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 塗布熱処理法によって成膜したプリカーサ膜と 硫化水素を用いたCu2ZnSnS4膜の作製2018

    • 著者名/発表者名
      梶間 雄太、廣瀬 将人、田橋 正浩、中村 重之、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] Cu-Zn-Snスパッタ膜とジメチルセレンを用いたCu2ZnSnSe4膜の作製2018

    • 著者名/発表者名
      田橋 正浩、松本 嶺、高橋 誠、後藤 英雄
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 表面密閉法によるCu2ZnSnS4膜の作製2018

    • 著者名/発表者名
      田橋 正浩、東 利樹、高橋 誠、後藤 英雄
    • 学会等名
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] Electrodeposition of FeSe films2017

    • 著者名/発表者名
      Makoto Takahashi, Tomoaki Natsume, Masahiro Tahashi, and Hideo Goto
    • 学会等名
      2017 International Workshop on Electrified Interfaces for Energy Conversions
    • 国際学会
  • [学会発表] Cu2ZnSnSe4薄膜の結晶成長および組成におよぼす水素処理の影響2017

    • 著者名/発表者名
      廣瀬 将人, 田橋 正浩,高橋 誠,吉野 賢二,後藤 英雄
    • 学会等名
      第14回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム
  • [学会発表] Cu2ZnSnSe4膜の結晶構造および組成におよぼすCu-Zn-Snプリカーサの成膜工程およびセレン化工程におけるキャリアガス中水素分圧の効果2017

    • 著者名/発表者名
      廣瀬 将人、田橋 正浩、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第78回 応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] プリカーサ処理過程と硫化処理過程における熱処理条件がCu2ZnSnS4膜の結晶成長と組成におよぼす影響2017

    • 著者名/発表者名
      梶間 雄太、廣瀬 将人、田橋 正浩、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第78回 応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] Cu2ZnSnSe4膜の結晶成長におよぼすプリカーサ熱処理およびセレン化処理におけるキャリアガス中水素分圧の影響2017

    • 著者名/発表者名
      田橋 正浩、廣瀬 将人、高橋 誠、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      第161回 日本金属学会秋期講演大会
  • [学会発表] Cu-Zn-Snスピンコート膜と硫化水素を用いたCu2ZnSnS4膜の作製2017

    • 著者名/発表者名
      田橋 正浩、廣瀬 将人、高橋 誠、中村 重之、吉野 賢二、後藤 英雄
    • 学会等名
      2017 電子情報通信学会ソサイエティ大会
  • [学会発表] Cu2ZnSnS4膜の結晶成長と組成におよぼすプリカーサ成膜温度と硫化処理温度の影響2017

    • 著者名/発表者名
      梶間 雄太,廣瀬 将人,田橋 正浩,高橋 誠,吉野 賢二,後藤 英雄
    • 学会等名
      平成29年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
  • [学会発表] Cu-Zn-Sn スパッタ膜とジメチルセレンを用いた Cu2ZnSnSe4膜の作製とその特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      松本 嶺,廣瀬 将人,田橋 正浩,高橋 誠,吉野 賢二,後藤 英雄
    • 学会等名
      平成29年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
  • [学会発表] Cu-Zn-Sn プリカーサ膜と電着セレンを用いた Cu2ZnSnSe4膜の作製と特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      宮地亮太,田橋正浩,高橋誠,後藤英雄
    • 学会等名
      平成29年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
  • [学会発表] Face to Face 法を用いた Cu2ZnSnS4光吸収層の作製2017

    • 著者名/発表者名
      東利 樹,田橋 正浩,後藤 英雄,高橋 誠
    • 学会等名
      平成29年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
  • [学会発表] 有機酸塩と硫化水素を用いたCu2ZnSnS4膜の作製2017

    • 著者名/発表者名
      田橋 正浩、廣瀬 将人、中村 重之、吉野 賢二、高橋 誠、後藤 英雄
    • 学会等名
      平成29年 電気学会 基礎・材料・共通部門大会
  • [学会発表] セレン電析を用いてCu-Zn-Snプリカーサ膜をセレン化したCu2ZnSnSe4膜の作製と特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      宮地 亮太, 田橋 正浩, 高橋 誠, 後藤 英雄
    • 学会等名
      第5回 応用物理学会東海地区学術講演会
  • [学会発表] プリカーサ処理工程とセレン化処理工程における熱処理条件がCu2ZnSnSe4膜の結晶成長と組成におよぼす効果2017

    • 著者名/発表者名
      梶間 雄太, 廣瀬 将人, 田橋 正浩, 高橋 誠, 吉野 賢二, 後藤 英雄
    • 学会等名
      第5回 応用物理学会東海地区学術講演会
  • [学会発表] 水素分圧を変化させて作製したプリカーサ膜の結晶構造および組成の評価2017

    • 著者名/発表者名
      廣瀬 将人, 田橋 正浩, 高橋 誠, 吉野 賢二, 後藤 英雄
    • 学会等名
      第5回 応用物理学会東海地区学術講演会
  • [学会発表] 膜表面密閉法で作製したCu2ZnSnS4光吸収層の特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      東 利樹, 田橋 正浩, 高橋 誠, 後藤 英雄
    • 学会等名
      第5回 応用物理学会東海地区学術講演会
  • [学会発表] Cu-Zn-Snスパッタ膜の作製とセレン化法にジメチルセレンを用いたCu2ZnSnSe4膜の作製2017

    • 著者名/発表者名
      松本 嶺, 廣瀬 将人, 田橋 正浩, 高橋 誠, 吉野 賢二, 後藤 英雄
    • 学会等名
      第5回 応用物理学会東海地区学術講演会

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公開日: 2018-12-17  

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