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2017 年度 実施状況報告書

電子・正孔対から発光中心へのエネルギー移動を利用した酸化物ELの開発

研究課題

研究課題/領域番号 16K06717
研究機関群馬大学

研究代表者

京免 徹  群馬大学, 大学院理工学府, 教授 (10323841)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワードエレクトロルミネッセンス / セラミックス / 薄膜 / 酸化物
研究実績の概要

ゾルゲル焼成法により,サファイヤ基板上に,In2O3:Sn透明電極,Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr蛍光体,SnO2:Sb透明電極の薄膜を製膜したエレクトロルミネッセンス(EL)素子を作製した.昨年度までは,SnO2:Sbではなく,Ptをスパッタリングで取り付けていたが,この素子は電圧を印加するとしばしば破壊した.しかしながら,PtをSnO2:Sbに変えることで素子がほぼ破壊しなくなった.
上記の素子に交流電圧を印加し,オシロスコープを用いて,電流と輝度の時間分解測定を行った.その結果,時間とともに電流は減少するにもかかわらず,輝度は上昇するという,異常な緩和現象を発見した.その時間依存性から,以下のメカニズムを提案した.Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr薄膜に電圧を印加すると,酸素欠損が正極側から負極側へ移動し,正極側がp型半導体,負極側がn型半導体に分離する.この分離により,電子とホールの両方が電極から注入できるようになる.注入された電子とホールは結合し,そのエネルギーがとPrへ移動することで,Prが励起・発光する.この研究成果はすでにJ. Luminescence誌に報告している.
また,AlまたはLaをCa0.6Sr0.4TiO3:Prに添加した蛍光体のEL素子を作製し,その電気・発光特性を調査した.その結果,Al添加により発光特性が飛躍的に上昇した.すなわち,発光開始電圧は15 Vから6 Vにまで低下し,発光効率は3~4倍程度になり,上で述べた異常な緩和減少がほぼ起こらなくなり,応答速度が飛躍的に向上した.この原因は,上で述べたメカニズムによって矛盾なく説明できた.のこの研究成果は,セラミックス協会等で報告し,現在論文にまとめている.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の実施計画は,(1) 熱処理により電気・発光特性を制御する方法を確立する.(2) 不純物添加により電気・発光特性を制御する方法を確立する.(3) クラッド層による電子・正孔対の蛍光体層への閉じ込め効果を検証する.(4) 高輝度・低消費電力を実現する.(1)は平成28年度に終了している.
本年度は,まず,発光メカニズムについて重要な提案を行った.さらに,このメカニズムに基づいて蛍光体を設計することで,発光特性が飛躍的に向上した.この設計とは,(2)の不純物添加である.また,このメカニズムに基づくと,(3)のクラッド層として,ITO側だけでよいことが期待される.本年度は,(3)の調査を進めることで,(4)の目的が達成できることが期待される.
以上のことから,現在までの進捗状況を上記の区分とした.

今後の研究の推進方策

昨年度の実施状況報告書において,CaIn2O4やSrIn2O4が電子とホールを閉じ込めるクラッド層として有効であり,本年度はこの調査を行うことを計画していた.しかしながら,本年度始めの研究において,これらの物質がクラッド層として機能しないことが明らかにあった.このため,本年度は不純物添加効果を先に調査した.
平成30年度は,有効なクラッド層の探索を目的とする.有効なクラッド層の条件は,電子をブロックし,ホールを透過することである.一般に,酸化物では,ホールが伝導する価電子バンドは主に酸素の2p軌道で形成され,電子が伝導する伝導バンドは主に金属の原子軌道で構成されている.このため,金属元素を変えることで,ホールの透過率はあまり変化させずに電子ブロックの効果を変えることができると期待される.したがって,電子親和力の小さい金属の酸化物がクラッド層の候補物質と考えられる.候補物質の薄膜をITO薄膜とCa0.6Sr0.4TiO3:Pr,Al薄膜の間に挿入したEL素子を作製し,その電気発光特性を調査する.クラッド層の候補物質として,CaTiO3,La2Ti2O7,CaZrO3等を考えている.

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Electrical and electroluminescence properties of Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr thin film: anomalous current and luminance relaxation2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Kyomen, Junichi Sato, Makoto Yamada, Kohei Aramaki, Minoru Hanaya, and Hiroshi Takashima
    • 雑誌名

      Journal of Luminescence

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.jlumin.2018.04.023

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoluminescence and electroluminescence properties of La2Ti2O7:Pr2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Kyomen, Shido Saito, Minoru Hanaya, and Hiroshi Takashima
    • 雑誌名

      Key Engineering Materials

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation of Transparent Oxide Electroluminescent Device2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Kyomen and Kohei Aramaki
    • 学会等名
      Gunma International Symposium 2018 on Membranes, 2D Matters and Device Applications, Renaissance of Textured Materials
    • 国際学会
  • [学会発表] Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr薄膜の電気・EL特性に対する Al, La 添加効果2018

    • 著者名/発表者名
      京免 徹,荒巻 昂平,高島 浩
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2018年年会
  • [学会発表] Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr 薄膜のエレクトロルミネッセンスにおける緩和挙動2017

    • 著者名/発表者名
      京免 徹,山田 真,花屋 実,高島 浩
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] SnO2:Sb/Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr/In2O3:Sn薄膜におけるエレクトロルミネッセンス特性の熱処理効果2017

    • 著者名/発表者名
      京免 徹
    • 学会等名
      第53回熱測定討論会
  • [学会発表] Heat treatment effects on electric and electroluminescent properties of (Ca,Sr)TiO3:Pr thin films2017

    • 著者名/発表者名
      T. Kyomen and K. Aramaki
    • 学会等名
      8th international and 10th Japan-China Joint Symposium on Calorimetry and Thermal Analysis
    • 国際学会
  • [学会発表] Ca0.6Sr0.4TiO3:Pr 赤色蛍光体薄膜の直流エレクトロルミネッセンス特性2017

    • 著者名/発表者名
      荒巻昂平,京免 徹
    • 学会等名
      第 33 回日本セラミックス協会関東支部研究発表会

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公開日: 2018-12-17  

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