| 研究課題/領域番号 |
16K06774
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| 研究機関 | 愛媛大学 |
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研究代表者 |
板垣 吉晃 愛媛大学, 理工学研究科(工学系), 准教授 (30325146)
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| 研究分担者 |
八尋 秀典 愛媛大学, 理工学研究科(工学系), 教授 (90200568)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | プロトン導電電解質薄膜 / 電気泳動堆積法 / アンモニア分解触媒 / インフィルトレーション |
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| 研究実績の概要 |
水素分離型アンモニアリフォーマー（HSAR）の開発を目指し，平成28年度はその構成要素である，①プロトン電解質膜の調製と②アンモニア分解触媒基板の作製と評価を行った．
プロトン電解質膜については電気泳動堆積（EPD）を用いることで厚さ10マイクロメートル以下の緻密薄膜の調製を目指した．材料として，バリウムセレート系酸化物（BCY）の微粒子合成から着手した．BCY粉末の有機溶剤分散液を用いたEPDにより，多孔質セラミック基板上にBCY薄膜を形成することが出来た．さらに，分散液を所定の時間自然沈降させることで粒子サイズを分級することで，クラックフリーなBCY膜を形成できることが分かった． 1450度での焼結により厚さ9.2マイクロメートルの緻密薄膜を得ることに成功した．BCY薄膜の伝導度は，1600度以上の高温焼結で得られた厚膜のそれに匹敵するものであった．したがって，低温焼結により難焼結性であるBCY緻密薄膜形成法を確立することが出来た．次年度は，プロトン-電子混合導電体であるBCY-セリア系酸化物複合体の緻密薄膜の調製を行う．
アンモニア分解触媒については，Ni担持BCYを用いた多孔質触媒基板の作製と分解活性評価を行った．BCYと黒鉛の混合粉末の成形体を焼成することで任意の細孔率を有するBCY多孔質基板を作製することが出来た．作製した多孔質基板にNiを含浸（インフィルトレーション）させることで14wt%Ni担持BCY触媒基板を作製することが出来た．同基板は6%アンモニアに対して高い分解活性を示し，水素生成試験においては，600度以上で導入アンモニアを圧力損失なく100%水素に転換できることが分かった．しかし，14wt%Ni-BCYは導電率に乏しいことから，次年度は還元雰囲気で電子伝導性を示すセリア系酸化物との複合化を行う予定である．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成28年度は，水素分離型アンモニアリフォーマー（HSAR）の構成要素であるプロトン電解質緻密薄膜の調製と多孔質触媒基体の作製と評価を目標とした．電解質薄膜については，材料合成，粒子制御，成膜条件の最適化を行なうことができ，厚さ10マイクロメートル以下の緻密薄膜を作製することに成功した．さらに，焼結温度を1450度という低温で行なうことができた．難焼結性であるプロトン導電セラミック薄膜の低温作製は，リフォーマー作製に不可欠な技術となる．実際のHSARでは，プロトン-電子混合導電薄膜の調製が必要である．研究代表者らは，プロトン導電性酸化物とセリア系酸化物の複合体により，プロトンー電子混合導電体が作製可能であり，良好な水素透過性を示すことを見出している．したがって，次年度は同複合酸化物を用いた緻密薄膜形成に取り組む予定である．
アンモニア分解触媒基板の作製については，Niインフィルトレーションにより14wt%のNiを含有する多孔質基板を作製することに成功した．同方法により多孔質担体中でNiの微粒子分散を行った結果，6%アンモニアに対して高い分解活性を得ることに成功した．さらに，同触媒基体を用いることで，600度以上でアンモニアガスから高効率で水素ガスを取り出せることがわかった．しかし，触媒活性と十分な電気伝導性の両立までには至っておらず，次年度の課題として残されている．
以上より，平成28年度はHSARの主要部分である，電解質薄膜と多孔質触媒基体の作製法を確立することができ，さらにそれぞれの部材において良好な性能を得ることが出来た．したがって，研究はおおむね順調に進展していると判断した．
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| 今後の研究の推進方策 |
平成28年度において，HSARの主要部分である電解質の緻密薄膜と多孔質触媒基板の作製法の確立までを行なうことが出来た．これらの部材を組み合わせ，多孔質触媒基板上にプロトン-電子混合導電薄膜を形成することによりHSARセルを作製し，水素透過試験を行なうことが最初の課題である．
本研究の最終目標は，1cm径の試験セルにおいて水素透過量25mL/min以上の性能を有するHSARの開発であり，それを達成するための部材の構造的因子を明らかにすることである．この目標を達成するため，平成29年以降の推進方策を以下に示す．
平成29年度は，HSARの性能評価を行い，課題の抽出を行う．具体的な実施項目としては①プロトン-電子混合導電体粉末の作製と電気泳動堆積法による薄膜形成，②Ni-BCY-GDC三元系の触媒基板の作製，③HSARセルを用いた水素透過試験．を行なう．
平成30年度は，前年度に明らかになった課題について検討を行い，部材の構造とHSARの水素透過特性との関係についてまとめる．
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