| 研究実績の概要 |
本研究では，アンモニアの改質と水素分離を一体で行うことができるアンモニア分離型リフォーマーの開発を目的とした。リフォーマーは，プロトン導電性酸化物薄膜をNi-サーメット多孔質触媒支持体上に形成した２層構造となっている。前年度終了時までに，電気泳動堆積法を用いた簡易な湿式薄膜形成法により，支持体上に厚さ10ミクロン程度のBaCe0.8Y0.2O3(BCY)薄膜を形成することに成功した。しかし，一体焼結時に支持体中のNiの粒成長と支持体の緻密化が進行し，アンモニアのガス拡散と反応を妨げる要因となった。そこで，最終年では，１）Niの粒成長因子の解明と添加剤による粒成長抑制，２）造孔材添加焼結による支持体の多孔質化を目的として研究を行った。Ni-BCY支持体を1450oC以上で焼成することにより，Ni粒径の顕著な増大が生じ，同時に導電率の低下が起こることがわかった。したがって，Niサーメット支持体の焼成温度は1450oCが上限であることが分かった。60wt%Ni-BCYアノードを用いたSOFCを作製した結果，1450oCでの焼成においてアノード過電圧が支配的であることがわかり，さらなるNi粒径の低下が必要であることが分かった。そこで，60wt%Ni-BCYにGd0.1Ce0.9O1.5-x(GDC)を添加したところ，焼成時のNi粒成長を抑制できることがわかった。さらに，Niが分散化したことで伝導度の増加が見られ，Ni含有量を下げた40wt%Ni-BCY-GDCでも2,700 Scm-1と良好な伝導度が得られることがわかった。造孔材とし炭素粉末を添加したNi-BCY支持体を作製し，伝導率とガス透過性の関係について調査した。造孔材の添加により支持体の細孔率が増大し，伝導率が低下した。支持体の細孔率が40%に程度に設定することにより良好な伝導度とガス透過性を維持されることが分かった。
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