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イオン伝導性の高い立方晶Li7La3Zr2O12(LLZO）を、融点、ガラス転移点の低い柔軟な高イオン伝導性酸化物（双ローラ超急冷装置で作製した60Li4SiO4・40Li3BO3ガラス；LBS）で被覆した複合体を作製し、300℃から1200℃で緻密化を図り界面抵抗への影響を調べた。断面観察、イオン伝導度の測定結果から、LBSはガラス転移点付近での焼成では緻密化せず、融点近傍の800℃付近で緻密化した。ガラス転移点付近の焼成によるガラス転移流動による緻密化への影響は確認できなかった。LBSの導入で通常の1200℃からの低温化は実現できたが、実用化のためには柔軟性や低温化が不十分で、より低温で柔軟になる固体電解質が必要であることが分かった。また、LLZOに複合化にLi3PS4ガラスを10wt％添加して複合化させたところ、一軸プレスだけで成型体は界面抵抗が著しく低下し、飛躍的に伝導度が改善された。また、イオン伝導度は、10-4Scm-1程度でLLZOが有効に活用できることが分かった。これは酸化物電解質の目標とする柔らかさは、Li3PS4と同等で十分であることを示している。
一方で、層状化合物は一般に滑り特性が良く、その滑り特性の活用を目的として、層状化合物をLLZOに被覆し、一軸プレスした。その結果、LLZOはプレス成型だけで緻密化した。プレスによりLLZO粒子の滑りが発生し、緻密化したと考えられる。層状化合物にイオン伝導性を付与するという、柔軟な酸化物系固体電解質に匹敵する固体電解質の開発指針を示すことができた。
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