| 研究課題/領域番号 |
16K06856
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
永長 久寛 九州大学, 総合理工学研究院, 教授 (90356593)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 保護コロイド |
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| 研究実績の概要 |
保護コロイド法による貴金属担持触媒の調製では、前駆体となる金属ナノ粒子の粒径や構造が保護剤の種類や金属還元方法を変えることで制御可能である。本研究では、高分子保護剤の種類や金属還元方法、添加する鉄前駆体の種類を変えた際の二元系異種金属粒子担持触媒の構造をHAADF-STEM、EXAFSにより明らかにした。また、ＣＯ吸着種のFTIRスペクトルより白金表面上の電子的、構造的変化を追跡した。さらに、モデル反応（CO酸化反応）を行い、その触媒特性について明らかにした。これらの検討により、最適な異種金属複合粒子担持触媒の調製方法を探索した。本研究では、調製過程や条件を緻密に変えることで粒径、表面の金属配列を制御した貴金属-遷移金属部分被覆型複合粒子担持触媒を開発した。これら複合粒子担持触媒の構造について精密に解析し、その触媒特性について明らかにした。本年度行った研究項目とその成果を以下に示す。
1）調製過程を変えた際のPt-Fe担持触媒の構造と触媒特性の解明：添加する遷移金属や元素の種類、高分子保護剤の種類および還元方法を変えることにより生成する複合粒子の構造を制御する手法を確立した。また、高分子保護剤などを用いるとさらに粒径制御が可能・担持触媒の酸化・還元条件がPt-Feに及ぼす効果について精査した。
2）他種元素の添加効果の検討：他種貴金属を用いた部分被覆型バイメタリック粒子の調製を試みた。FeOxをコア粒子とし、シェル金属をPdとした二元系金属触媒の開発に成功した。以上の粒子について、CO吸着量測定、CO吸着後のFTIRスペクトルより簡便に解析・さらに、HAADF-STEMを用いて詳細な構造解析を行った。
3）部分被覆型複合粒子担持触媒の反応特性評価：Pt-Fe担持触媒のCO酸化特性について比較検討し、触媒構造と触媒特性の相関性を解明した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
以下の３項目は本研究の29年度の実施内容であり、順調に計画通り遂行するとともに、新規性の高い結果が得られている。
1）調製過程を変えた際のPt-Fe担持触媒の構造と触媒特性の解明
2）他種元素の添加効果の検討
3）部分被覆型複合粒子担持触媒の反応特性評価
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度に引き続き，種々の貴金属と遷移金属を組み合わせた貴金属‐遷移金属複合粒子担持触媒の開発を行う。Pt、Pd、Rh担持触媒への遷移金属の担持状態、貴金属-遷移金属相互作用は、遷移金属の吸着量、COの貴金属への化学吸着量測定や吸着CO種のFTIRスペクトル測定により簡便に調べることが可能であり、さらにHAADF-STEM, EXAFSにより詳細に触媒構造を解析する。これらの結果を体系的にまとめ、ライブラリを作成する。貴金属と遷移金属の相互作用については、以上の結果を参考とし、溶液中における貴金属と遷移金属イオンの吸着状態をUV-VIS吸収スペクトルや電子顕微鏡観察、EXAFS測定により明らかにする。遷移金属イオンのカウンターアニオン種を変えた際の効果についても検討する。調製したバイメタリック触媒は、CO酸化反応、水素化反応、脱水素反応など、種々の触媒反応に用い、その構造と触媒特性の相関性について明らかにする。
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