| 研究課題/領域番号 |
16K06955
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| 研究機関 | 福井大学 |
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研究代表者 |
山本 琢也 福井大学, 附属国際原子力工学研究所, 客員教授 (50212296)
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| 研究分担者 |
有田 裕二 福井大学, 附属国際原子力工学研究所, 教授 (50262879)
鬼塚 貴志 福井大学, 附属国際原子力工学研究所, 特命助教 (90422336)
土屋 文 名城大学, 理工学部, 教授 (90302215)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | ウラン金属間化合物 / 水素化物 |
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| 研究実績の概要 |
第一原理計算プログラム(VASP)を用いて、12個までのH原子を3F.U.(Formula unit:化学組成単位)からなる2種類の構造（ZrNiAlおよびAlB2）を有するUNiZnおよびUNiAl金属間化合物の四面体型格子間位置に各1個ずつ占有させたときの欠陥形成エネルギーを計算し、さらに、各個数におけるHの占有格子間位置における最近接原子間距離についても調べた。その結果、Hの原子数が6個以上になると、AlB2構造における欠陥形成エネルギーが、ZrNiAl構造における欠陥形成エネルギーよりも低くなり、H-U間の最近接原子間距離が約0.24 nm付近であるとき、Hは安定に占有されることがわかった。これより、6個のH原子の格子間への侵入により、結晶構造がZrNiAlからAlB2構造へ変化することが明らかになった。さらに、最大H占有個数がUNiZnおよびUNiAlにおいてそれぞれ11および8個であり、実験値よりも多いことから、極めて大量のHが吸収されることが推測できた。
その水素化挙動を実験的に明らかにすべく、 水素化反応実験用のUNiZn単相化合物の作成を行った。具体的には、3元素を所定量混合した上で、石英管に封入し、500℃、1100℃の2段階での熱処理を行った。蒸気圧の高いZnを含む系ということもあり、まずウランを含まないCeNiZn及びLaNiZnによる予備実験を行って安全性を確認した。熱処理後のUNiZn合金ボタンの外観は、十分な溶融混合が起こったことを示唆する形状と一様な表面状態が観察され、試料のX線回折からは、合金が六方晶ZrNiAl型の結晶構造を取ることが確認され、過去の報告されている UNiZnと全く同等であることが確認された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
第一原理法を用いた水素化エネルギーの水素吸収量依存性と水素の占有格子間位置における最近接原子間距離についての計算により、これまでに実験的に観察されている現象を定性的ながらよく説明できたと共に、ウラン金属間化合物に共通に見られるウランー水素原子間距離についての新たな共通性を見出すなど、大変重要な成果をあげることができた。その成果は、国内の学会にて報告すると共に、新年度には国際会議にて報告の予定である。さらにエネルギー計算の実験との定量的比較を行うための実験準備も進んでいる。対象となるUNiZn化合物の作成方法についての安全性評価に時間を要したものの、無事化合物の作成に成功し、その水素化挙動の測定を行って計算と実験の定量的な比較を行う段階になっている。以上のことから、研究は概ね順調に進展していると評価できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
最終年度は、これまでに作成したUNiZn化合物を用いた水素吸収ー放出実験を精力的に進め、これまでに行われた計算との比較を行うと同時に、新たなウラン金属間化合物水素化物に関する知見として、データベースの拡充を図り、ウラン金属間化合物の水素吸収性について総合的知見の確立と新化合物探索への提言をまとめる。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
本研究は、第一原理計算とそれに対応する化合物作成及び水素化実験の２本の柱からなる。計算の大きな進展の一方で、実験の安全性確認に時間を要したことから実験計画の一部を次年度に持ち越すこととなった。その実験作業にかかわる消耗品費と人件費を次年度に使用することとなったため、次年度使用額が生じた。
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