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2017 年度 実施状況報告書

最先端電子顕微鏡法を駆使した福島原発由来Cs粒子の生成過程・移行挙動の解明

研究課題

研究課題/領域番号 16K12585
研究機関九州大学

研究代表者

宇都宮 聡  九州大学, 理学研究院, 准教授 (40452792)

研究分担者 大貫 敏彦  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (20354904)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード福島第一原発 / セシウム / 微粒子 / ウラン
研究実績の概要

福島第一原子力発電所(FDNPP)では、これまでに、放出物質からメルトダウン時の溶融燃料に関する考察が行われてきたが、溶融燃料と炉内構造物との混合により形成され、現在も残存しているデブリの情報は未だ限られている。本研究では、環境中に放出されたFDNPP由来デブリフラグメントを世界で初めて発見し、最先端原子分解能電子顕微鏡を駆使した原子分解能解析によって、炉内で起きた溶融燃料の化学反応、そして現在のデブリの状態を考察した。本研究で発見した全てのデブリフラグメントはCsMPとともに存在しており、二種類の性状が見られた。一つは~70 nmのuraninite (UO2+x)粒子がエピタキシャル成長した~400 nmのmagnetite (Fe3O4)の自形結晶に包まれて存在していた。MagnetiteにはUの核分裂生成物であるTcやMoが共存していた。二つ目は~200 nmのzirconia (ZrO2)とuraniniteの等軸晶系の共融混合物で、UとZrの混合比はU/Zrモル比で0.14-0.91の範囲であった。共融混合物には~6 nmの空孔が見られ、揮発・気体成分を取り込んだ可能性を示唆した。
以上の結果から、炉内での水蒸気による金属構造物の酸化反応が、被覆材(Zr合金)だけでなくFeを含む構造物に対しても部分的に起きていることが分かった。また、生成した酸化物は核燃料の主成分であるuraniniteと炉内でも共存していると考えられる。特にuraniniteとzirconiaの混合物は高温安定相である等軸晶系の構造を示したことから、高温の溶融デブリが急冷される環境にあったことがわかる。デブリフラグメントに空孔や核分裂生成物が存在することから、残存するデブリにはナノスケールで放射性物質が含まれる可能性が示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

国際会議発表、国際誌発表、プレスリリース、新聞掲載までなされており、当初の予定を大きく超える成果が得られている、と考えている。

今後の研究の推進方策

今後は、最先端分析技術を組み合わせながら、CsMPの多角的な調査を行っていく。

次年度使用額が生じた理由

最終年度に海外でおこなわれる国際学会で成果を発表するために、その分を確保したため。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2017 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 4件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] University of Nantes(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      University of Nantes
  • [国際共同研究] Stanford University(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Stanford University
  • [国際共同研究] University of Manchester(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      University of Manchester
  • [雑誌論文] Caesium fallout in Tokyo on 15th March, 2011 is dominated by highly radioactive, caesium-rich microparticles2017

    • 著者名/発表者名
      Imoto J, Furuki G, Ochiai A, Yamasaki S, Nanba K, Ohnuki T, Grambow B, Ewing R, Utsunomiya S
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: srp42118 ページ: srp42118

    • DOI

      10.1038/srep42118

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Caesium-rich micro-particles: A window into the meltdown events at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • 著者名/発表者名
      Furuki Genki、Imoto Junpei、Ochiai Asumi、Yamasaki Shinya、Nanba Kenji、Ohnuki Toshihiko、Grambow Bernd、Ewing Rodney C.、Utsunomiya Satoshi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 7 ページ: 42731-42731

    • DOI

      10.1038/srep42731

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of temperature on K<sup>+</sup> and Mg<sup>2+</sup> extracted desorption of Cs from vermiculitized biotite2017

    • 著者名/発表者名
      Yin XZhang LOchiai AUtsunomiya STakahashi HOhnuki TTakeshita K
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 ページ: 1350-1352

    • DOI

      10.1246/cl.170551

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Isotopic signature and nano-texture of cesium-rich micro-particles: Release of uranium and fission products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • 著者名/発表者名
      Imoto Junpei、Ochiai Asumi、Furuki Genki、Suetake Mizuki、Ikehara Ryohei、Horie Kenji、Takehara Mami、Yamasaki Shinya、Nanba Kenji、Ohnuki Toshihiko、Law Gareth T. W.、Grambow Bernd、Ewing Rodney C.、Utsunomiya Satoshi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 7 ページ: 5409

    • DOI

      10.1038/s41598-017-05910-z

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Isotopic Signature and Nano-texture of Cesium-rich Micro-particles:Release of Uranium and Fission Products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • 著者名/発表者名
      J. Imoto, A. Ochiai, G. Furuki, R. Ikehara, M. Suetake, K. Horie, M. Takehara, S. Yamasaki, K. Nanba, T. Ohnuki, G. T. W. Law, B. Grambow, R. C. Ewing, and S. Utsunomiya
    • 学会等名
      Goldschmidt conference
    • 国際学会
  • [学会発表] Nuclear Fuel Fragments Releasedfrom the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • 著者名/発表者名
      Asumi Ochiai, Junpei Imoto, Genki Furuki, Ryohei Ikehara, Mizuki Suetake, Shinya Yamasaki, Kenji Nanba, Toshihiko Ohnuki, Bernd Grambow, Rodney C. Ewing, and Satoshi Utsunomiya
    • 学会等名
      Goldschmidt Conference
    • 国際学会
  • [学会発表] Migration of Cs-rich Microparticles Released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Surface Environments of Fukushima2017

    • 著者名/発表者名
      G. Furuki, R. Ikehara, M. Suetake, A. Ochiai, J. Imoto S. Yamasaki, K. Nanba, T. Ohnuki, S. Utsunomiya
    • 学会等名
      Goldschmidt conference
    • 国際学会
  • [学会発表] 高濃度放射性セシウム含有微粒子 (Cesium-rich microparticle, CsMP)の 本質的解明に基づく炉内の情報と環境影響(1) セシウム含有微粒子の同位体特性とナノ組織 -福島第一原発からのウランと核分裂核種の放出-2017

    • 著者名/発表者名
      宇都宮聡 井元純平 、落合朝須美、古木元気、池原遼平、末武瑞樹 、 山崎信哉 、堀江憲治 、竹原真美 、大貫敏彦 、難波謙二 、Law Gareth 、Grambow Bernd 、Ewing Rodney
    • 学会等名
      原子力学会
  • [学会発表] 高濃度放射性セシウム含有微粒子(Cesium-rich microparticle, CsMP)の本質的解明に基づく炉内の情報と環境影響 (4)福島表層土壌における 高濃度放射性セシウム含有微粒子の 放射能寄与率定量法開発2017

    • 著者名/発表者名
      池原 遼平1,古木 元気1,末武 瑞樹1,山崎 信哉2,難波 謙二3,大貫 敏彦4, Bernd Grambow 5,Gareth T.W. Law 6,Rodney C. Ewing7,宇都宮 聡1
    • 学会等名
      原子力学会
  • [学会発表] Cesium-rich micro-particles: A window into the meltdown events at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Utsunomiya
    • 学会等名
      American Chemical Society
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2018-12-17   更新日: 2022-02-22  

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