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2016 年度 実施状況報告書

遷移金属酸化物ドメイン境界での酸化物イオンダイナミクスと機能

研究課題

研究課題/領域番号 16K13665
研究機関京都大学

研究代表者

菅 大介  京都大学, 化学研究所, 准教授 (40378881)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワード酸化物ヘテロ構造 / 酸素配位環境 / 輸送特性
研究実績の概要

本年度は、ヘテロ構造化した遷移金属酸化物中に形成される特異な酸素配位環境に着目して、それが示す機能特性およびその起源を探求した。いかに主な成果を列挙する。
(1)規則配列した酸素欠損を有するブラウンミレライト構造酸化物SrFeO2.5 (SFO)とペロブスカイト酸化物DyScO3 (DSO)から構成されるヘテロ界面に着目した。パルスレーザー堆積法でDSO基板上にSFO薄膜をエピタキシャル成長させ、SFO/DSOヘテロ界面を作製した。走査型透過電子顕微鏡における断面観察から、SFO薄膜領域で見られた周期構造が、薄膜/基板界面領域では消失していることを見出した。これは、SFOとDSOとの間の構造ミスマッチを解消するために、界面領域におけるSFOの酸素欠損の規則配列が消失したためと考えられる。ここで見出した結果は、ヘテロ界面における輸送特性が薄膜層と異なる結果を示すものである。そこでヘテロ界面の輸送特性評価を室温から500Kの温度範囲で実施した。試料には、フォトリソグラフィーとイオンミリングで、ヘテロ界面に直接電極をコンタクトさせた配置の素子構造を採用した。作製した素子構造のシート抵抗の温度依存性を測定したところ、シート抵抗は非常に高いままであり、そのシート抵抗は温度の増加とともに低下し、絶縁体的(または半導体的な)振舞いを示すことが分かった。この振舞いはSFO薄膜のそれと同じものであり、酸素量が2.5のままでは、酸素配位環境の変化がSFOの輸送特性に与える影響は小さいことが分かった。

(2)4d遷移金属酸化物中の酸素配位環境(酸素八面体の歪み)が機能特性に与える影響の評価を行った。XAS-MCD測定から、酸素八面体歪みと軌道磁気モーメントとの相関を明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度の取り組みを通して、酸化物ヘテロ界面などの局所領域に形成される特異な酸素配位環境の観察やそれに関連する物性評価技術を確立した。これらの技術を用いて得られた実験結果からは、ヘテロ界面における構造ミスマッチをうまく利用することで、これまで難しいとされてきた酸素欠損の配列の変調または制御が可能であるという重要な知見を得た。これは新しい物質開発手法としてのヘテロ界面の可能性を提示するものであり、目標である「局所領域における特異な酸素配位環境(もしくは酸素欠損の配列)を利用した物質機能開発」につながる成果と言える。

今後の研究の推進方策

ヘテロ界面やドメイン境界などの局所領域における特異な酸素配位環境に着目しながら、物質機能開発を継続する。局所領域における酸素量を維持して酸素原子配置を変化させるだけではなく、ポストアニール処理などを利用して局所領域における酸素量自体も変調することで、機能特性の探求を推進する。特異な酸素配位環境が形成されるようなヘテロ界面を設計・作製を継続するとともに、SPMを基礎とした局所電流評価システムの立ち上げもさらに進めつつ、局所領域における物性評価を実施する。

次年度使用額が生じた理由

想定した計画よりも、輸送特性評価に関連した測定機器の調整に時間が必要であった。そのため試料作製回数が減少した。このことに伴って試料作製に必要と予定した物品の購入が必要でなくなった。

次年度使用額の使用計画

次年度も、様々な条件下でのヘテロ構造作製およびその物性評価の実施を計画している。繰越分は、試料作製およびそれに関連した実験に必要となる物品に充てる予定である。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Orbital magnetic moments in SrRuO3 epitaxial thin films with interfacially controlled magnetic anisotropy2016

    • 著者名/発表者名
      D. Kan, M. Mizumaki, T. Nishimura, and Y. Shimakawa
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 94 ページ: 214420

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.94.214420

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Interface engineering of metal-oxygen bonds in oxide heterostructures:a new route for exploring functional properties2017

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Kan
    • 学会等名
      American Physical Society 2017
    • 発表場所
      New Orleans U.S.
    • 年月日
      2017-03-17
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Interface engineering of metal-oxygen bonds as a new route for exploring functional properties of transition metal oxides2016

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Kan
    • 学会等名
      Workshop on "Solid-state chemistry for oxide and mixed-anion systems
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2016-12-06
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Interface engineering of metal-oxygen bonds in oxide hetrostructure2016

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Kan
    • 学会等名
      Joint KU-VUW workshop 2016 -Science, Engineering and Applicatios of Electric and Electric Materials-
    • 発表場所
      Wellington, New Zealand
    • 年月日
      2016-11-22
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 端面制御したペロブスカイト型酸化物エピタキシャル薄膜を用いた酸素還元反応触媒活性評価2016

    • 著者名/発表者名
      西村 幸恵、菅 大介、島川 祐一
    • 学会等名
      第6回 CSJ化学フェスタ 2016
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2016-11-14
  • [学会発表] 酸化物ヘテロ界面・表面の酸素配位環境の制御と機能2016

    • 著者名/発表者名
      菅 大介
    • 学会等名
      日本物理学会 秋季大会
    • 発表場所
      金沢市
    • 年月日
      2016-09-14
    • 招待講演

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公開日: 2018-01-16  

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