研究課題
本研究では、エネルギースケールでは似通った高温超伝導体の電子対形成及び多様な秩序状態(擬ギャップ状態、電荷・スピン密度波状態、及び軌道秩序状態)を時間スケールで分離して観測することで、超伝導におけるそれぞれの役割を新しい角度から同定する。非平衡にある電子系は、電子相関や電子-格子散乱を経て緩和していくが、その時間スケールが各相互作用で異なるため、静的には似通った秩序構造を、時間軸で分離して観測できる。その中でも時間分解ARPESは、様々な物性を支配するフェルミ準位近傍の非平衡電子状態を波数分解して直接観測できる点で他の超高速分光法とは一線を画す。時間分解ARPESを用いたこれまでの数少ない超伝導研究では、銅酸化物を光励起して得られる非占有側のスペクトル量が時間軸に対し追跡されてきた。その中で、励起準粒子の緩和に際し、「遅い緩和＝超伝導の再構成」の構図(RTモデル)でデータ解釈が成されてきた。つまり、破壊された電子対が再結合する過程と、それによって生成されるフォノンが再び電子対を破壊する過程とがループを描き、その結果、電子系過渡変化が遅延すると解釈する。主に２グループから報告されているが、電子系の緩和時間に強い異方性があるとする結果と、等方的だとする結果で互いに食い違いが有り、超伝導や擬ギャップの過渡変化は未だ解明されていない。我々は、「遅い緩和＝超伝導の再構成」の前提そのものをまずは検証するため、超伝導の発現しないほどに過剰ドープした試料の研究からスタートした。その結果、超伝導とは無関係に長時間の緩和成分が観察され得ることを示し、「遅い緩和＝超伝導の再構成」の構図そのものを再検討する必要性を見出した。さらに、pump 光の強度によって緩和時間が大きく変化することを見出し、グループ間で見えた実験結果の食い違いを説明することが可能となった。
1: 当初の計画以上に進展している
超伝導体に超短パルスレーザーが照射されて準粒子の分布に急激な変化が生じると、秩序パラメータが振動することが期待される。ところが、pump光として近赤外領域のレーザーを用いる従来の時間分解ARPESでは、ヒッグスモードの観測は困難だとされる。その原因は、近赤外領域のフォトンエネルギー(>1eV)が高温超伝導体のギャップエネルギー(2Δ=30~160meV)よりも遥かに大きいため、光励起された熱いキャリアの莫大な余剰エネルギーによって、格子系が加熱されることにある。この状況下では、大量に放出されるフォノンによって、電子系が格子系と平衡化するまでの間に、電子対が破壊され続けることになる。その結果、ヒッグスモードが安定的に存在しうる非断熱的励起条件を満たさなくなる。即ち、ヒッグスモードを誘起するためのレーザーパルスに必要な条件は主に２つで、一つ目に準粒子分布を激変させるほどの十分な強度を持つこと、また二つ目には、フォトンエネルギーがギャップエネルギーと同程度であること、が重要となる。本計画では、フェムト秒パルスで励起する光パラメトリック増幅器(OPA)から得られる出力(signal及びidler)の差周波混合過程(DFG)を用いて、中波長赤外から長波長赤外(<10μm; >125meV)まで波長可変なpump光源システムを用いる。高温超伝導体のギャップサイズ(2Δ=30~160meV)にpump光エネルギーを近づけることで、擬ギャップや電子対状態が競合しつつ発達する過渡変化を選別研究し、さらには、発現が期待されるヒッグスモードの観察を試みる。これまでに、光パラメトリック増幅器の導入と動作確認を完了した。今後、差周波混合過程(DFG)を用いて、中波長赤外から長波長赤外までのpump光システムを用いて研究に活かしていく道筋が立った。
時間分解ARPESを用いた超伝導研究は始まったばかりで、まだ未熟な分野である。この新しい分野を切り開く目的の本計画において、列記する様々な比較を通しての積み重ねが不可欠となる。今後以下の計画を進める。(i) 従来型超伝導体で、BCS限界の最高Tcを持つとされるMgB2との比較。電子対の再構成を典型物質で調べ、それと比較した差違を追求して初めて高温超伝導の特異性が導きだせる。(ii) 超伝導の発現しないほどに過剰ドープした試料との比較。多様な秩序が発現する母物質近傍に高温超伝導研究の醍醐味が有る。しかし、まずは最も単純な過剰ドープ試料の非平衡過渡変化を研究し、不足ドープ試料への比較対象を蓄積する必要がある。(iii) 単結晶と薄膜試料の比較。照射光の熱が背後の基板へと速やかに排出されることを前提とする理論解釈との比較議論を展開する上で極めて重要である。(iv) pump光エネルギーを変化させた比較。電子対と電荷秩序が持つそれぞれ異なるエネルギースケールにあわせて、ヒッグスモードを励起しうる最適な光を探索する必要が有る。(v)ノード近傍とアンチノード近傍の比較。時間分解ARPESだからこその波数分解測定により、ノード近傍とアンチノード近傍のそれぞれが支配する電子対及び擬ギャップ形成の過渡変化を比較研究する。上記する５ステップを確実に踏みつつ理論家と議論を積み重ね、それを更なる実験へとフィードバックさせながら研究を進めることで、多様な秩序がせめぎ合う高温超伝導特有の電子系ダイナミクスを解明する。
時間分解光電子分光の開発は当初の計画通り進んでいる。ただ、目的をより精緻に達成するための追加実験や、今年度行う予定だったデータ解析の高度化が今後必要となるため、それへの経費を考慮し繰越使用することにした。本プロジェクトを成功させる上で、支障をきたすものではない。現時点で安定運転している装置を止めることなく研究を継続遂行できたことで、むしろ次年度へ繰り越したことが、トータルとしての研究効率の向上につながったメリットがあった。自動制御測定システムを構築する上での経費が必要である。光電子を検出するマルチチャンネルプレートが劣化していので更新する。液体Heは低温での測定を行うための必要経費である。時間分解能改善のための非線形結晶BBOまわりの経費が必要である。国内・国外での研究発表のために、旅費と論文別刷代が必要である。また、レーザーパルスの時間幅を短くして時間分解能～200 fsを達成するために、パルス幅をモニターするオートコリレーターが必要である。また得られた成果を国内外の会議で成果報告する費用、人材育成を兼ねた研究員雇用への人件費が今後必要となる。
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すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件)
Science
巻: 360 ページ: 182-186
10.1126/science.aan4596
Physical Review Letters
巻: 120 ページ: 086402 (1-6)
https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.120.086402
Physical Review B
巻: 97 ページ: 045112 (1-7)
https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.045112
巻: 96 ページ: 241413(R) (1-5)
https://doi.org/10.1103/PhysRevB.96.241413
巻: 119 ページ: 217001 (1-5)
https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.119.217001
