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自動車排気ガス浄化のための触媒の貴金属使用量削減や貴金属代替材料開発に資する指針を電子状態計算の立場から構築することを目的とした。触媒表面におけるCOの酸化反応やNOの還元反応においては、触媒金属のｄ電子の電子状態が触媒機能の優劣に関係する。また、三元触媒の助触媒として用いられている酸化セリウムにおける触媒機能の向上（金属ー担体相互作用）においては、４ｆ電子軌道の関与がX線吸収分光の実験などから指摘されている。触媒表面上の化学反応は、活性点の周りの数nm程度の領域で起こっていると考えられ、直接的な実験的検証に困難を伴う。そのために実験検証と合わせて電子状態計算を用いる研究が必要である。本研究においては、ｄ電子や４ｆ電子の電子相関効果に着目し、触媒表面の電子状態計算により、以下の研究を実施した。
（１）触媒表面におけるNO-CO反応による浄化プロセスの電子状態を第一原理計算によって調べ、貴金属触媒と遷移金属触媒の比較をした。酸素の触媒表面への吸着エネルギーの値が、NO-CO反応の活性化エネルギーを決める指標の１つとなり、NO-CO反応においてNO乖離とCO酸化がトレードオフの関係になることを見出し、貴金属代替材料候補探索のための指針の１つを得た。
（２）触媒活性点近くの電子相関効果を取り入れた強結合格子模型のテンソルネットワークを構築した。行列積演算子の方法を用いて、テンソルネットワークの手法を並進対称性の無い系の計算に拡張した。
（３）本年度においては貴金属と酸化セリウムの金属ー担体相互作用における電子相関効果について調べた。貴金属と酸化セリウムの界面に電子溜まりができ、それが金属ー担体相互作用のミクロな機構であることを見出した。電子溜まりは、貴金属ー酸素ーセリウムの結合における電子の授受により生じ、セリウムの４ｆ電子の電子相関により電子溜まりが生じやすくなることを見出した。
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