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2016 年度 実施状況報告書

高次高調波スペクトロスコピーで診る光化学反応ダイナミクス

研究課題

研究課題/領域番号 16K13854
研究機関北海道大学

研究代表者

関川 太郎  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (90282607)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワード高次高調波分光 / 光化学反応
研究実績の概要

高次高調波分光(High Harmonic Spectroscopy、HHS)では,高次高調波のスペクトルと空間分布から、高次高調波を発生する原子や分子の電子状態と分子構造が議論されている。本研究の目的は,HHS を共役分子など大きな分子における光化学反応ダイナミクスに適用し、アト秒もしくはフェムト秒の時間分解能で観測する手法を開発することである。高次高調波の発生機構にはトンネルイオン化と電子・イオンの再結合過程が含まれている。これらの現象は分子の電子状態に依存し、電子状態は化学反応の進行とともに変わる。そのため、高調波スペクトルと空間分布に化学反応の進行過程が表れるはずである。
本研究の特徴はは、ベンゼン環程度の大きさの分子を対象にすることである。これまで、2~3原子分子の研究は行われているが、それ以上の大きな分子の研究は行われていない。液体や固体であるため、高調波発生に十分な濃度のガス状にすることが難しいためと思われる。それだけに、巨大分子からの高次高調波を観測することは、極めてチャレンジングである。
今年度は、まず、高次高調波発生装置と分光器を組み合わせ、貴ガスからの高次高調波スペクトルを観測することができるようにした。次いで、貴ガスと液体試料とを混合し、真空槽中に噴出する装置を製作した。パルスエネルギー800マイクロジュール程度のチタンサファイアレーザー光を照射すると、高次高調波を観測することに成功した。来年度以降、ポンププローブ実験を行う上での大きな前進である。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

実験装置を組み立て、分子からの高次高調波を観測することができた。分子からの高次高調波が観測できるかどうか懸念していたので、概ね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

実験装置を組み立て、分子からの高次高調波を観測することができた。来年度は、さらに励起光パルスを同軸に導入し、ポンプ・プローブ光学系を構築する。ついで、化学反応にともなう高調波発生効率の変化などを観測する。

次年度使用額が生じた理由

他の研究の終了にともない、思いがけず、過去の研究において使用していた真空部品や光学部品がしようできたため、予算を節約することができた。また、基盤研究Bの研究を優先的に行ったため装置の設計が遅れた。年度内の納品が難しくなったため、発注を新年度まで遅らせた。

次年度使用額の使用計画

ポンププローブ実験用の光学部品・真空部品の購入に使用する予定である。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] Stockholm University(スウェーデン)

    • 国名
      スウェーデン
    • 外国機関名
      Stockholm University
  • [雑誌論文] Bond Selective Probe by Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy: Ring-Opening Dynamics of 1,3-Cyclohexadiene2016

    • 著者名/発表者名
      R. Iikubo, T. Sekikawa, Y. Harabuchi, and T. Taketsugu
    • 雑誌名

      Faraday Discussions

      巻: 194 ページ: 147-160

    • DOI

      10.1039/C6FD00063K

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Electronic and non-adiabatic dynamics: general discussion2016

    • 著者名/発表者名
      A. J. Orr-Ewing, J. P. Marangos, R. J. D. Miller, W. Domcke, K. Ueda, P. M. Weber, D. M. Neumark, A. Stolow, F. Martin, S. Mukamel, T. Sekikawa
    • 雑誌名

      Faraday Discussions

      巻: 194 ページ: 209-257

    • DOI

      10.1039/C6FD90070D

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Photochemical reaction of functional molecules probed by time-resolved photoelectron spectroscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Taro Sekikawa
    • 学会等名
      The 8th Asian Workshop on Generation and Application of Coherent XUV and X-ray Radiation
    • 発表場所
      Hsinchu (Taiwan)
    • 年月日
      2017-03-26 – 2017-03-29
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 置換基効果を利用した共役ジエン系の励起緩和経路の制御2017

    • 著者名/発表者名
      天宅建晴,荒木孝太郎,跡部龍之介,佐藤壮太,原渕祐,武次徹也,関川太郎
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜(神奈川県・横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-16
  • [学会発表] フェムト秒時間分解質量分析による共役ジエンの光励起緩和ダイナミクスの観測2016

    • 著者名/発表者名
      跡部龍之介,天宅建晴,関川太郎,佐藤壮太,原渕祐,武次徹也,赤木浩,板倉隆二
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート(兵庫県・神戸市)
    • 年月日
      2016-09-15 – 2016-09-15
  • [学会発表] 高次高調波を用いた時間分解光電子分光による共役系ジエンの置換基効果2016

    • 著者名/発表者名
      天宅建晴,跡部龍之介,荒木孝太郎,関川太郎,佐藤壮太,原渕祐,武次徹也,赤木浩,板倉隆二
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート(兵庫県・神戸市)
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-13
  • [学会発表] Structural dynamics of photochemical reactions probed by time-resolved photoelectron spectroscopy using high harmonic pulses2016

    • 著者名/発表者名
      Ryo Iikubo, Taro Sekikawa, Yu Harabuchi and Tetsuya Taketsugu
    • 学会等名
      Ultrafast Imaging of Photochemical Dynamics Faraday Discussion
    • 発表場所
      Edinburgh (UK)
    • 年月日
      2016-08-31 – 2016-09-02
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Bond Selective Probe by Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy: Ring-Opening Dynamics of 1,3-Cyclohexadiene2016

    • 著者名/発表者名
      R. Iikubo, T. Sekikawa, Y. Harabuchi, and T. Taketsugu
    • 学会等名
      20th International Conference on Ultrafast Phenomena
    • 発表場所
      Santa Fe (USA)
    • 年月日
      2016-07-17 – 2016-07-22
    • 国際学会
  • [学会発表] Bond Selective Probe by Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy: Ring-Opening Dynamics of 1,3-Cyclohexadiene2016

    • 著者名/発表者名
      R. Iikubo, T. Sekikawa, Y. Harabuchi, and T. Taketsugu
    • 学会等名
      Conference on Lasers and Electro-Optics
    • 発表場所
      San Jose (USA)
    • 年月日
      2016-06-06 – 2016-06-10
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16  

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