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2016 年度 実施状況報告書

縮退四光波混合によるコヒーレント顕微分光の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16K13940
研究機関立命館大学

研究代表者

長澤 裕  立命館大学, 生命科学部, 教授 (50294161)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワード超高速分光 / 顕微分光 / 時間分解分光 / 縮退四光波混合 / フェムト秒 / 核波束運動 / レーザー分光
研究実績の概要

測定系はまだ未完成なので、溶液系でフェムト秒過渡吸収スペクトルを測定し、予備的な実験を行っている。本研究では光合成の光化学系II反応中心(PSII)の顕微分光を予定しているが、まずは溶液系で測定を行い、論文発表した(Y. Yoneda, et al., J. Am. Chem. Soc., 138, (2016) 11599)。ここでは、PSIIのモノマーおよびダイマーの光エネルギー移動過程と電荷分離過程の比較を行った。励起光強度を上げていくと、蛋白質複合体中の複数のクロロフィルが励起されることにより、励起子-励起子対消滅が起こるようになるが、ダイマーにおいても高効率に対消滅が起こることが観測され、ダイマー中のモノマー間でも高効率でエネルギー移動が起こることが確認された。さらに奇妙なことに、二項定理に基づくモデル計算では、ダイマーの場合も一つしかラジカル対ができないことが示唆された。ダイマーでは反応中心が二つあるため、ラジカル対が二つ生成することも可能だが、一つしか生成しないということは、なんらかの過剰光防御機構があることを示唆している。今後はPSIIの微結晶について顕微分光による励起状態ダイナミクスの観測を行う予定である。ビアントリル誘導体についてもフェムト秒過渡吸収測定を行い、溶媒和に依存しない超高速の電荷分離反応を観測した(E. Takeuchi, J. Phys. Chem. C, 120, (2016) 14502)。その際、電荷分離にともなう核波束運動の観測にも成功している。電荷分離の反応速度が溶媒和に依存しないということは、結晶等固体中でも電荷分離が起こる可能性を示唆しており、顕微分光のサンプルとして期待できる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

倒立型リサーチ顕微鏡を除振台上に設置し、フェムト秒パルスレーザー導入の準備を行った。予算が限定されていたため、別の競争的基金により、対物レンズ、ビームスプリッター、三眼鏡頭、デジタルカメラを購入し、顕微鏡系に設置した。縮退四光波混合の計測システムについては、既存の光学系をそのまま流用するが、一部のレンズ、ミラーや光学ステージ等を更新した。とくに、ガラススケールを内蔵した小型X軸ステージ2台を新規に光学遅延ライン用に設置した。これにより、縮退四光波混合系と顕微鏡を組み合わせる準備はほぼ整った。

今後の研究の推進方策

まずは、顕微鏡に導入するための四光波混合光学系を完成させる。その際、再生増幅器付きTi:Sapphireレーザー励起の非同軸型パラメトリック増幅器(NOPA)2台をフェムト秒パルス光源として使用する。この光源は、二つの波長で同時に30フェムト秒以下の超短パルスを発生可能であるが、既存の測定系は単波長の縮退四光波混合信号しか測定できない。これを改良し、二波長四光波混合測定ができるように改良する。四光波混合においては、2つのポンプ光をサンプル内で交差させることによって干渉縞を生じさせ、分子を励起し、3番目のプローブ光をこの干渉縞で回折させて、その回折光の時間変化を観測する分光法である。本研究室既存の測定系では、これらのポンプ光とプローブ光は、同じ波長のパルスを使用するので、「縮退」した四光波混合となる。そこで、2台のNOPAから違う波長のフェムト秒パルスを発生させ、観測する回折光の波長を可変にすることによって、観測領域を広げる。その上で、これらのフェムト秒パルスを顕微鏡内に導入し、顕微分光系を構築する。顕微鏡内では、対物レンズ等の分散媒体によりパルス幅が伸長すると考えられるので、事前にパルス圧縮用のプリズム対を光学系に導入する必要もある。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 8件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Energy Transfer between Subunits of Photosystem II Dimer Observed by Femtosecond Transient Absorption2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Tetsuro Katayama, Yutaka Nagasawa, Hiroshi Miyasaka, and Yasufumi Umena
    • 雑誌名

      International Conference on Ultrafast Phenomena OSA Technical Digest (online)

      巻: - ページ: paper UTu4A.40

    • DOI

      10.1364/UP.2016.UTu4A.40

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dynamics of Excitation Energy Transfer Between the Subunits of Photosystem II Dimer2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Tetsuro Katayama, Yutaka Nagasawa, Hiroshi Miyasaka, and Yasufumi Umena
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 138 ページ: 11599-11605

    • DOI

      10.1021/jacs.6b04316

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Sub-100 fs Charge Separation and Subsequent Diffusive Solvation Observed for Asymmetric Bianthryl Derivative in Ionic Liquid2016

    • 著者名/発表者名
      Eisuke Takeuchi, Masayasu Muramatsu, Tetsuro Katayama, Yusuke Yoneda, Syoji Ito, Yutaka Nagasawa, and Hiroshi Miyasaka
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 120 ページ: 14502-14512

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b03593

    • 査読あり
  • [学会発表] Ultrafast excitation energy transfer of hybrid light-harvesting antenna complex system2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Naoto Mizutani, Daiki Mori, Tomoyasu Noji, Masaharu Kondo, Hiroshi Miyasaka, Shigeru Ito, Yutaka Nagasawa, Takehisa Dewa
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会 (2017)
    • 発表場所
      慶應義塾大学大学 日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-18
  • [学会発表] N,N-dimethylindoanilineの無輻射失活過程における励起波長依存性2017

    • 著者名/発表者名
      松本誠史、大長理子、長澤裕
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会 (2017)
    • 発表場所
      慶應義塾大学大学 日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
  • [学会発表] インジゴ誘導体の光異性化反応ダイナミクスにおける溶媒依存性2017

    • 著者名/発表者名
      中川 博史、大長 理子、松本 誠史、尾崎 洋介、長澤 裕
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会 (2017)
    • 発表場所
      慶應義塾大学大学 日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
  • [学会発表] 対称性の高いtriphenylmethane色素の縮退した励起状態の超高速ダイナミクス2017

    • 著者名/発表者名
      大長 理子、松本 誠史、長澤 裕
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会 (2017)
    • 発表場所
      慶應義塾大学大学 日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
  • [学会発表] Ultrafast annihilation dynamics of photosystem II monomer and dimer2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Tetsuro Katayama, Yutaka Nagasawa, Hiroshi Miyasaka, and Yasufumi Umena
    • 学会等名
      The 77th Okazaki Conference Series: International Symposium on Ultrafast Dynamics in Molecular and Material Sciences
    • 発表場所
      愛知県 岡崎市 岡崎コンファレンスセンター
    • 年月日
      2017-03-06
    • 国際学会
  • [学会発表] Monomer and dimer of photosystem II compared by excitation intensity dependence of ultrafast transient absorption2017

    • 著者名/発表者名
      Yutaka Nagasawa, Yusuke Yoneda, Tetsuro Katayama, Hiroshi Miyasaka, Yasufumi Umena
    • 学会等名
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis
    • 発表場所
      立命館大学朱雀キャンパス(京都市中京区)
    • 年月日
      2017-03-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Solvent dependent trans-cis isomerization of N,N'-diacetylindigo studied by time-resolved transient absorption spectroscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Hirofumi Nakagawa, Akifumi Matsumoto, Ayako Daicho, Yosuke Ozaki, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis
    • 発表場所
      立命館大学朱雀キャンパス(京都市中京区)
    • 年月日
      2017-03-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Annihilation Dynamics of Photosystem II Dimer Observed by Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Tetsuro Katayama, Yutaka Nagasawa, Hiroshi Miyasaka, Yasufumi Umena
    • 学会等名
      Artificial Photosynthesis: Faraday Discussion
    • 発表場所
      立命館大学朱雀キャンパス(京都市中京区)
    • 年月日
      2017-02-28
    • 国際学会
  • [学会発表] 変形菌ジクホコリの構造色2016

    • 著者名/発表者名
      長澤 裕、倉敷 真衣、海老原 稜、吉岡 伸也
    • 学会等名
      2016年第17回構造色シンポジウム
    • 発表場所
      東京理科大学 野田キャンパス(千葉県野田市)
    • 年月日
      2016-12-17
  • [学会発表] Wavelength Dependence of Ultrafast Energy Transfer in Hybrid Photosynthetic Antenna Complex Systems2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Naoto Mizutani, Daiki Mori, Tomoyasu Noji, Masaharu Kondo, Hiroshi Miyasaka, Shigeru Itoh, Yutaka Nagasawa, Takehisa Dewa
    • 学会等名
      9th Asian Photochemistry Conference (APC 2016)
    • 発表場所
      Nanyang Technological University (NTU) campus (Singapore)
    • 年月日
      2016-12-07
    • 国際学会
  • [学会発表] エネルギー移動と電子移動:光合成系から単純な有機分子まで2016

    • 著者名/発表者名
      長澤 裕
    • 学会等名
      公開シンポジウム  “超短パルスによる機能性材料物性評価と応用への新展開”
    • 発表場所
      立命館大学 茨木キャンパス(大阪府茨木市)
    • 年月日
      2016-11-12
    • 招待講演
  • [学会発表] 光化学系IIコア複合体 dimerの分子内エネルギー移動ダイナミクス2016

    • 著者名/発表者名
      米田 勇祐、片山 哲郎、長澤 裕、宮坂 博、梅名 泰史
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート(兵庫県神戸市)
    • 年月日
      2016-09-13
  • [学会発表] 非同軸型OPA を利用したフェムト秒過渡吸収測定によるインジゴ誘導体の励起状態ダイナミクス2016

    • 著者名/発表者名
      大長 理子、松本 誠史、中川 博史、尾崎 洋介、長澤 裕
    • 学会等名
      2016年光化学討論会
    • 発表場所
      東京大学駒場第一キャンパス(東京都目黒区)
    • 年月日
      2016-09-06
  • [学会発表] The excitation energy transfer mechanism of hybrid photosynthetic antenna complex system2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Hiroshi Miyasaka, Naoto Mizutani, Daiki Mori, Tomoyasu Noji, Masaharu Kondo, Shigeru Ito, Takehisa Dewa, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      2016年光化学討論会
    • 発表場所
      東京大学駒場第一キャンパス(東京都目黒区)
    • 年月日
      2016-09-06
  • [学会発表] Energy Transfer between Subunits of Photosystem II Dimer Observed by Femtosecond Transient Absorption2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoneda, Tetsuro Katayama, Yutaka Nagasawa, Hiroshi Miyasaka, Yasufumi Umena
    • 学会等名
      International Conference on Ultrafast Phenomena
    • 発表場所
      Santa Fe, New Mexico, USA
    • 年月日
      2016-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] Generation of white-light supercontinuum by NOPA driven by regeneratively amplified Ti:sapphire laser and its application to femtosecond ultrafast transient absorption spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Akifumi Matsumoto, Ayako Daicho, Hirofumi Nakagawa, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      Twelfth International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP16)
    • 発表場所
      立命館大学 琵琶湖草津キャンパス(滋賀県草津市)
    • 年月日
      2016-06-18
    • 国際学会
  • [学会発表] Photochromism of N,N'-diacetylindigo studied by femtosecond transient vabsorption spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Hirofumi Nakagawa, Akifumi Matsumoto, Ayako Daicho, Yosuke Ozaki, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      Twelfth International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP16)
    • 発表場所
      立命館大学 琵琶湖草津キャンパス(滋賀県草津市)
    • 年月日
      2016-06-18
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16  

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