| 研究課題/領域番号 |
16K13977
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
阿波賀 邦夫 名古屋大学, 理学研究科, 教授 (10202772)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 分子磁性 / スピンフラストレーション / スピンリキッド |
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| 研究実績の概要 |
K4炭素は、新しい炭素同素体として数学者によって予測された美しい3次元構造で、結合するsp2炭素が互いのsp2平面をねじりながら巨大な空孔を内包するキラル構造をつくる。K4炭素の合成は実現されていないが、我々は、三角形型アクセプター分子NDI-Δのアニオンラジカル塩がK4構造に結晶化することを最近見出した。
今年度は、TBA・ClO4を支持電解質として電解結晶化を試みたところ、[TBA]3[NDI-Δ]2 なる3：2組成のK4結晶が得られ、精密構造解析を行うことができた。これまでの系ではNDI-Δの価数には不確定性があったが、この塩の場合は厳密に-1.5価であることを結論できる。これを基に、不対電子に着目してNDI-Δの結晶構造を見直したところ、スピン・フラストレーションを内包するハイパーカゴメ格子であることを発見した。理想的なハイゼンベルグスピン系と考えられる有機ラジカルが形成するハイパーカゴメ格子の発見はこれが初めてのことである。
電気伝導度測定を行った結果、これらの塩は絶縁体であり、モット絶縁体としてつじつまがあう。さらにTBA塩において0.60 mKまでの磁化率測定ならびに比熱測定を行ったところ、高温側ではワイス温度が-15 Kのキュリーワイス則に従う一方、最低温までは磁気秩序の形成がなかった。また比熱測定では、絶縁体であるにもかかわらず、有限の電子比熱係数がみられた。これらの結果をもとに、この系が3次元フラストレーションによりスピン液体となることを結論した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
化学量論数が確定したK4結晶である[TBA]3[NDI-Δ]2の合成に成功したことを契機に、スピンフラストレーションとスピンリキッド状態を発見することができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
K4結晶についてバンドフィリング制御を試みるほか、分子性グラフェン構造の構築に挑戦する。
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