| 研究実績の概要 |
生体内では、多種多様な生体分子が規則的自己集積を経て組織体を形成し、ユニークな機能を発現している例が数多く見られる。たとえば、植物の光合成組織の光捕集系(LH1, LH2)の構造が近年明らかとなり、多くの色素が規則正しくタンパク質中に配置され、高効率で光エネルギーを獲得していることが知られている。本研究では、光合成初期過程の光捕集を行うアンテナ組織(LH1, LH2)を模倣するために、本申請者がこれまでの科学研究費補助金の支援を受けて精力的に実施しているヘムタンパク質人工集積化技術を活かして、 色素をタンパク質マトリクス内に環状に配置した人工光捕集デバイスの構築を目的とした。さらに、タンパク質集積体への金属錯体導入により、化学エネルギーへの変換と触媒反応への応用を図り、水素発生や水の酸化をつかさどる人工光合成系の創出を最終目標として、実験を実施した。
平成30年度は、引き続きHTHPと呼ばれるヘムタンパク質6量体を用いて、天然のヘムを除去したアポタンパク質に亜鉛ポルフィリンを挿入した再構成タンパク質を光捕集系のユニットとし、巨大集合体の構築に注力した。遺伝子工学的に導入したシステインを介して、マレイミド基を有するポリイソプロピルアクリルアミドをHTHPに修飾すると、40度程度の加温により数十ナノメートルほどの巨大ミセル状集合体が形成することを見出した。また各種分光学的評価を行ったところ、光捕集系として機能を維持していることが明らかになった。 さらに光捕集ユニットへのコバルトやニッケルを含む触媒の導入にていつも検討を行なった。当初予定していた、共有結合的なタンパク質への導入が困難であったため、静電相互作用を利用した超分子的な複合化を実施した。結果として、予備的ではあるが、光照射による水素の発生が確認されたので、今後の発展に繋がる知見を得ることができた。
|
