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2016 年度 実施状況報告書

AlGaN/GaNナノ結晶光共振器を用いた有機半導体レーザの開発研究

研究課題

研究課題/領域番号 16K14260
研究機関上智大学

研究代表者

菊池 昭彦  上智大学, 理工学部, 教授 (90266073)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード光デバイス / 有機半導体レーザ / 有機半導体 / 窒化物半導体 / 光共振器 / GaN
研究実績の概要

本研究は、電流注入型有機半導体レーザの実現に向けた基盤技術の確立を目的とし、その課題(高いレーザ発振しきい値、電極による光吸収、大電流密度による劣化など)をデバイス構造の工夫で解決する可能を探索する。電流注入型有機半導体レーザの実現は、可視全域における小型・高効率・低価格なレーザ光源の提供をもたらし、照明やディスプレイ、医療などの様々な産業分野や科学研究分野への応用展開が期待される。初年度に得られた成果と意義を以下に記す。
1.水素支援熱分解法を用いて六角形AlGaNマイクロディスク構造を作製し、光励起発振を確認した。有限差分時間領域法の解析から高Q値が得られるウィスパリング・ギャラリーモードの発振であることを示し、有機半導体レーザ用共振器としての可能性を検証した。
2.溶媒の厚さを制御するギャップ法を用いて有機半導体単結晶析出実験を行い、結晶サイズや結晶形状の制御が可能であることを見出した。低分子PBDでは、結晶成長速度の制御により直径500μm程度の六角形板状結晶や長さ数mmの針状結晶を得た。PBDやCBPの単結晶から光励起ASEを観測し、有機単結晶レーザに適用可能な高品質結晶であることを確認した。
3.静電塗布法において、ノズル先端に複数の液糸が形成されるマルチモードを用いると噴霧される液滴の微細化と単分散性の向上が得られることを見出した。この手法(ナノミスト堆積法:NMD法)を用いて、導電性無機半導体(ITOコートガラス基板)上に表面粗さRMS値4nm程度の極めて平坦な有機半導体薄膜の成膜に成功した。
4.イオン液体やセバシン酸などの低蒸気圧液体薄膜を結晶析出場とし、ナノミスト堆積法で溶質を供給する新しい単結晶析出法を開発した。この手法を用いて、大型薄膜結晶を得ることが難しいとされてきたAlq3において、直径450μm程度の透明な六角形板状結晶の成長に成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

初年度の研究では、交付申請書に記した計画が下記1-4に示すとおりほぼ順調に進展した。さらに、予定外の成果として5に記した新しい有機単結晶成長技術を開発した。
1.水素雰囲気中でGaN層を選択的にエッチング除去する水素支援熱分解法を用い、六角形AlGaNマイクロディスク構造を作製し、窒素パルスレーザ照射による明瞭な光励起発振を得た。有限差分時間領域法による六角形AlGaNマイクロディスクの電磁界解析を行い、高Q値が得られるウィスパリング・ギャラリーモードであることを確認した。 2.窒素ガスによる酸素と水分を抑制した環境を提供可能な有機半導体実験専用のグローブボックスを整備した。 3.結晶成長場である溶媒の厚さを制御するギャップ法を提案し、ASEが報告されている有機半導体材料(PBDやCBP、TPDなど)の単結晶析出実験を行い、成長条件による結晶形状やサイズの制御が可能であることを確認した。PBDでは直径500μm程度の比較的大型の六角形板状結晶や長さ数mmの針状結晶が得られた。PBD単結晶やCBP単結晶では光励起ASEの観測に成功した。 4.静電塗布法において、ノズル先端に複数の液糸が形成されるマルチモードを用いると噴霧される液滴の微細化と単分散性の向上が得られることを見出した。この手法(ナノミスト堆積法:NMD法)を用いて、導電性無機半導体(ITOコートガラス基板)上に表面粗さRMS値4nm程度の極めて平坦な有機半導体薄膜の成膜に成功した。
5.イオン液体やセバシン酸などの低蒸気圧液体薄膜を結晶析出場とし、ナノミスト堆積法で溶質を供給する新しい単結晶析出法を開発した。この手法を用いて、大型薄膜結晶を得ることが難しいとされてきたAlq3において、直径450μm程度の透明な六角形板状結晶の成長に成功した。(予定外の成果)

今後の研究の推進方策

1.初年度に設置した有機半導体専用グローブボックスに不活性ガス循環精製装置を追加し、極低酸素・低露点環境を整備する。 2.AlGaNやSiO2による光共振器構造の最適化を進め、光励起発振に適した高Q値構造を探索する。 3.光共振器上に有機半導体を成膜して光励起発光特性を評価し、デバイス化に適した構造を探索する。 4.共振器構造上に成膜した有機半導体に対して効率的に電流を注入できるデバイス構造の設計と試作を行う。特に電極による光吸収や励起子失活を抑制できる構造の探索を重点課題とする。 5.導電性無機半導体上に有機半導体を成膜し、電流注入発光特性の評価を行う。電流注入効率の改善に向けて、これまでに開発してきた自己配列双極子分子やMgZnO、CaCO3などの中間層材料を検討する。高電流パルス電源や発光特性評価装置を整備し、共振器部への選択的な電流注入の状態をEL発光像から評価し、構造の最適化を行う。 6.有機半導体結晶成長実験を行い、レーザデバイスに適した形状の析出条件を把握する。また、得られた有機単結晶の光励起発光特性を評価する。 7.YAGレーザや半導体レーザを励起光としてAlGaN共振器と有機半導体による光励起誘導放出を目指す。構造の最適化を行ってデバイス構造での光励起発振を目指す。 8.デバイス構造を用いて、パルス駆動によるkA/cm2レベルの高電流密度条件化における電圧-電流特性、電流-発光特性、発光像などの基本特性を評価し、電流注入有機半導体レーザの実現に対する課題を明らかにし、対策を検討する。 9.研究で見出された有望なレーザ構造を有する有機/無機複合型半導体レーザ構造を試作し、電流注入発光、電流注入ASE、最終的には電流注入レーザ発振を目指し、その実現に向けた技術課題の解決に挑戦する。

次年度使用額が生じた理由

申請時に購入予定であった温度制御装置の購入を予算減額のため中止し、交付申請時に不活性ガス循環装置を備えたグローブボックスの整備に変更した。この不活性ガス循環装置を見積りより安価に入手できたので、次年度に酸素吸着材や有機半導体材料を購入することが研究の効率的な遂行に資すると判断し、次年度使用額として繰越した。

次年度使用額の使用計画

低閾値誘導放出が報告されている有機半導体材料および実験用消耗品の購入に使用する予定である。

  • 研究成果

    (25件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 6件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Effect of the nozzle tip’s geometrical shape on electrospray deposition of organic thin films2017

    • 著者名/発表者名
      Ueda Hiroyuki、Takeuchi Keita、Kikuchi Akihiko
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 56 ページ: 04CL05~04CL05

    • DOI

      10.7567/JJAP.56.04CL05

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Fabrication of NPB/Alq3 small-molecule multilayer structures with suppressed interface mixing by multi-jet mode electrospray deposition2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Ueda, Yusuke Takatsuka, Yoshiki Niinuma, Ryo Terada, and Akihiko Kikuchi
    • 雑誌名

      physica status solidi B

      巻: 254 ページ: 1600564

    • DOI

      10.1002/pssb.201600564

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Deposition characteristics of small-molecule CBP:PBD:TPD:Ir(mppy)3 organic thin films using a modified electrospray deposition method2016

    • 著者名/発表者名
      Yoshiki Niinuma, Yusuke Takatsuka, Ryo Terada, Hiroyuki Ueda and Akihiko Kikuchi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 55 ページ: 04EL01

    • DOI

      10.7567/JJAP.55.04EL01

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Thermal durability of AZO/Ag(Al)/AZO transparent conductive films2016

    • 著者名/発表者名
      Yukiko Sugimoto, Kanae Igarashi, Shinya Shirasaki, and Akihiko Kikuchi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 55 ページ: 04EJ15

    • DOI

      10.7567/JJAP.55.04EJ15

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Fabrication of InGaN/GaN MQW nano-LEDs by hydrogen-environment anisotropic thermal etching2016

    • 著者名/発表者名
      Kohei Ogawa, Ryo Hachiya, Tomoya Mizutani, Shun Ishijima, and Akihiko Kikuchi
    • 雑誌名

      physica status solidi A

      巻: 214 ページ: 1600613

    • DOI

      10.1002/pssa.201600613

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Crystal structure and optical properties of a high-density InGaN nanoumbrella array as a white light source without phosphors2016

    • 著者名/発表者名
      Tetsuya Kouno, Masaru Sakai,, Katsumi Kishino, Akihiko Kikuchi, Naoki Umehara, and Kazuhiko Hara
    • 雑誌名

      NPG Asia Materials

      巻: 8 ページ: e289

    • DOI

      10.1038/am.2016.99

    • 査読あり
  • [学会発表] 静電塗布法による単分散粒子の生成に向けたノズル先端形状の検討2017

    • 著者名/発表者名
      竹内啓太,上田裕之,菊池昭彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 静電塗布法とイオン液体薄膜を用いた有機単結晶成長方式の提案2017

    • 著者名/発表者名
      上田裕之,竹内啓太,寺田諒,石井空良,菊池昭彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 析出領域制御(ギャップ法)による低分子PBD単結晶の形状制御2017

    • 著者名/発表者名
      寺田諒,上田裕之,竹内啓太,石井空良,菊池昭彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 飽和オゾン水処理と酸化膜エッチングによるInGaN/GaN系ナノ構造の精密エッチング2017

    • 著者名/発表者名
      小川航平,石嶋駿,生江祐介,松岡明裕,水谷友哉,菊池昭彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法で作製したInGaN/GaNナノ構造の形状に対するアンモニアガス導入効果2017

    • 著者名/発表者名
      松岡明裕,水谷友哉,石嶋駿,小川航平,生江祐介,菊池 昭彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法による位置制御された極微細InGaN/GaN量子井戸ナノピラーの作製と評価2017

    • 著者名/発表者名
      生江祐介,水谷友哉,石嶋駿,小川航平,松岡明裕,菊池昭彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] GaN/InGaNナノアンブレラ結晶の光学特性と微小光共振2017

    • 著者名/発表者名
      光野徹也,酒井優,岸野克巳,菊池昭彦,梅原直己,原和彦
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜、神奈川県
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] MgZnO/Ag(Al) based dielectric/metal structures for high-performance transparent electrodes2016

    • 著者名/発表者名
      Akihiko Kikuchi, Kanae Igarashi, Yukiko Sugimoto and Shinya Shirasaki
    • 学会等名
      EMN Transparent Electrodes
    • 発表場所
      Orland, アメリア
    • 年月日
      2016-12-05 – 2016-12-09
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 分子線エピタキシー法によるWGMナノ光共振器の高密度集積成長2016

    • 著者名/発表者名
      光野徹也,酒井優,岸野克巳,菊池昭彦,梅原直己,原和彦
    • 学会等名
      日本光学会 ナノオプティクス研究会 第23回研究討論会
    • 発表場所
      大阪大学 吹田キャンパス、大阪府
    • 年月日
      2016-11-28 – 2016-11-29
    • 招待講演
  • [学会発表] Ultrafine (≦10nm) InGaN quantum structures fabricated by hydrogen environment anisotropic thermal etching (HEATE)2016

    • 著者名/発表者名
      Shun Ishijima, Tomoya Mizutani, Kohei Ogawa, Yusuke Namae, Akihiro Matsuoka, and Akihiko Kikuchi
    • 学会等名
      The 2016 International Conference on Solid State Devices and Materials
    • 発表場所
      つくば国際会議場、茨城県
    • 年月日
      2016-09-26 – 2016-09-29
    • 国際学会
  • [学会発表] Passivation effect of ozone water treatment of InGaN/GaN nanostructures fabricated by hydrogen environment anisotropic thermal etching (HEATE)2016

    • 著者名/発表者名
      Kohei Ogawa, Tomoya Mizutani, Shun Ishijima, Yusuke Namae, Akihiro Matsuoka, and Akihiko Kikuchi
    • 学会等名
      The 2016 International Conference on Solid State Devices and Materials
    • 発表場所
      つくば国際会議場、茨城県
    • 年月日
      2016-09-26 – 2016-09-29
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of Geometrical Shape of Nozzle Tip on Electrospray Deposition of Organic Thin Film2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Ueda, Keita Takeuchi, and Akihiko Kikuchi
    • 学会等名
      The 2016 International Conference on Solid State Devices and Materials
    • 発表場所
      つくば国際会議場、茨城県
    • 年月日
      2016-09-26 – 2016-09-29
    • 国際学会
  • [学会発表] 静電塗布法を用いた有機薄膜成膜におけるノズル先端形状の影響2016

    • 著者名/発表者名
      上田裕之,竹内啓太,菊池昭彦
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ、新潟県
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] 溶液析出法による低分子CBP単結晶の形状制御2016

    • 著者名/発表者名
      寺田諒,石井空良,菊池昭彦
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ、新潟県
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法で作製したInGaN/GaNナノ構造のオゾン水パッシベーション2016

    • 著者名/発表者名
      小川航平,水谷友哉,石嶋駿,生江祐介,松岡明裕,菊池昭彦
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ、新潟県
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法で作製した単一InGaN/GaNナノピラーの室温発光2016

    • 著者名/発表者名
      五十嵐佳苗,水谷友哉,石嶋駿,小川航平,菊池昭彦
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ、新潟県
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] 水素雰囲気異方性熱エッチング(HEATE)法による微細(≦10 nm)InGaN量子構造の作製2016

    • 著者名/発表者名
      石嶋駿,水谷友哉,小川航平,生江祐介,松岡明裕,菊池昭彦
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ、新潟県
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] Fabrication of InGaN/GaN multi quantum well based nano-LEDs by hydrogen environment anisotropic thermal etching (HEATE) technique2016

    • 著者名/発表者名
      Kohei Ogawa, Ryo Hachiya, Tomoya Mizutani, Shun Ishijima, and Akihiko Kikuchi
    • 学会等名
      International Symposium on Compound Semiconductors 2016
    • 発表場所
      富山国際会議場、富山県
    • 年月日
      2016-06-26 – 2016-06-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Deposition properties of small molecular organic thin films by multi-jet mode electrospray deposition2016

    • 著者名/発表者名
      Ryo Terada, Yoshiki Niinuma, Yusuke Takatsuka, Hiroyuki Ueda, and Akihiko Kikuchi
    • 学会等名
      International Symposium on Compound Semiconductors 2016
    • 発表場所
      富山国際会議場、富山県
    • 年月日
      2016-06-26 – 2016-06-30
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16  

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