研究課題
近年、空間対称性の破れた新奇HfO2極性相が発見され、非鉛かつ非ペロブスカイト型構造の新奇強誘電体材料として注目されている。HfxZr1-xO2 (HZO) は、薄膜状態において広いHf/Zr組成域で空間群Pca21の直方晶準安定相を形成しうることが知られるが、配向制御した試料を使った結晶構造や微細組織制御がデバイス利用するための未解決の課題となっている。本研究では、ジルコニアに特有の高対称性正方相から単斜晶相への応力誘起変態に着目し、この現象を逆手に取ることによって準安定相である直方晶相を弾性場によって安定化を試みた。具体的には、基板による弾性的拘束に起因する自己弾性場を利用して、イオンビームスパッタリング法と急速加熱法を利用した固相エピタキシーによりHfO2-ZrO2固溶体薄膜のエピタキシャル成長に初めて成功し、最先端の収差補正電子顕微鏡を活用して薄膜中のナノ組織、直方晶相や共存する可能性のある正方晶相や単斜晶相のドメイン構造、微細組織を明らかにし、固溶効果と弾性的拘束効果の二つの効果が直方晶相の相安定性向上に不可欠であることを明らかにした。収差補正電子顕微鏡を活用することによって、エピタキシャル薄膜においては、既往の研究で重視されていた薄膜表面キャッピング効果は直方晶相安定化の本質ではなく、基板による弾性的拘束も同等の効果を示す。また、ナノサイズの直方晶相ドメイン構造を持つと同時に単斜晶相が共存すること、単斜晶の成長が直方晶相の結晶完全性を低下させることを初めて明らかにした。添加元素と弾性的拘束の二つの効果を最適化することによって、直方晶相の更なる安定性向上が期待でき、本研究はその方向性を示唆している。
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Materials Science in Semiconductor Processing
巻: 70 ページ: 239-245
10.1016/j.mssp.2016.12.008
