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2017 年度 実施状況報告書

撚線電極を用いた触媒搭載型大気圧低温プラズマ反応器によるVOCの酸化分解

研究課題

研究課題/領域番号 16K14471
研究機関京都大学

研究代表者

中川 浩行  京都大学, 工学研究科, 准教授 (40263115)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード大気圧プラズマ / トルエン / 酸化分解
研究実績の概要

昨年度作成した撚線電極からなる大気圧プラズマ反応器を用いて,トルエンの分解における周波数と水蒸気添加の影響について検討した。周波数は,5,10,12.5,15 kHzとし,電極の長さとガス流量を変化することで,それぞれの周波数に対して種々のエネルギー密度におけるトルエンの分解率の比較を行った。その結果,エネルギー密度の上昇とともにトルエン分解率の向上が見られたが,5,12.5,15 kHzがほぼ同じ分解効率が得られたのに対し,10 kHzのみ同じエネルギー密度でも分解率が低かった。このときの反応器出口でのオゾン濃度を測定したところ,2000~3000 ppmのオゾンが生成していた。オゾンの生成量に関してもトルエンの分解と同様に10 kHzのときだけ濃度が低かった。以上の結果から,10 kHzのときだけ電界強度が低く,トルエンの分解およびオゾンの生成に関して効率が悪かったと言える。この原因を明らかにはできなかったが,周波数に関しても適切な周波数を選択する必要があることがわかった。水蒸気については,2 vol%(25℃の相対湿度で64%に相当)とし,トルエン濃度を100,200,400 ppmとして影響を検討した。水蒸気の存在によりトルエンの分解率はやや増加した程度であったが,CO2への転化率が劇的に向上した。特に100 ppmでは,CO2収率が10%程度であったのが90%まで向上した。これは,H2Oがプラズマ中でOHラジカルに転換されて,特にトルエンの分解性生物と反応してCO2を生成したと考えられる。オゾンの濃度を比較しても,水蒸気共存下ではオゾン濃度が低くなっており,OHラジカル等との反応が促進されていることがわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の目的であった周波数と水蒸気添加の影響について,定量的に明らかにすることができた。特に水蒸気添加に関しては,CO2への転化率を飛躍的に向上させることに成功した。これはVOCの分解について,非常に重要なファクターである。また,オゾン生成についても定量的に明らかにすることができた。さらに,ハニカム担体にMn-Yゼオライト触媒を担持したハニカム触媒を作成し,プラズマリアクターに搭載できるようにした。この触媒が生成したオゾンをほぼ完全に分解することを示し,プラズマリアクターの触媒として有望であることも示すことができている。以上の結果・成果は,計画通りに進展しており,順調に研究を遂行できていると言える。

今後の研究の推進方策

多量のオゾンが生成することがわかったので,オゾンを分解するMn-Yゼオライトを触媒として選択する。これは,オゾンの分解過程でOラジカル等の活性なラジカルが生成することが期待できるからである。ハニカム担体にMnでイオン交換したY型ゼオライト粉末をディップコーティング法で担体表面に担持し,電極の後流に設置する。この装置で,オゾンおよびトルエンの酸化分解に向けた条件の最適化を試みる。そのために,ハニカム触媒に担持する触媒の調製条件や担持方法について検討する。さらに種々の濃度のトルエンについての分解条件(周波数については,ほぼ最適条件が得られているため,水蒸気濃度およびエネルギー密度を対象とする)の影響を調べ,高い無機化率が得られる条件を明らかにする。ハニカム触媒に関しても,ハニカムの長さを変えることで容易に触媒量の調整も可能である。オゾンは,重要な酸化剤ではあるが,大気中に放出されると光化学オキシダントの原因ともなる大気汚染物質でもある。そのため反応器出口におけるオゾン濃度も分析し,残留オゾン濃度を低くできる条件についても検討する。また,得られた条件におけるトルエン分解率や無機化率を既往の研究結果と比較し,本手法の有用性を明らかにする。

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公開日: 2018-12-17  

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