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2017 年度 実績報告書

光照射下での表面電荷制御による分子認識能の発現と光触媒的選択水素化反応の実現

研究課題

研究課題/領域番号 16K14478
研究機関大阪大学

研究代表者

森 浩亮  大阪大学, 工学研究科, 准教授 (90423087)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワード選択的水素化 / プラズモン触媒 / 合金ナノ粒子
研究実績の概要

本研究課題では、太陽エネルギーを利用し、高効率かつ選択的な水素化反応を駆動とする、全く新しい機能をもった光触媒を開発することを目的とした。具体的にはプラズモニックAgナノ粒子とその表面に高分散に担持されたPdナノ粒子からなる二元系合金ナノ粒子触媒を設計した。表面プラズモン共鳴誘起効果により、隣接した触媒活性Pd種の電子状態を制御することで特異的な分子認識能を発現させ、水素化反応速度の飛躍的な加速ならびに選択性の向上を狙った。
28年度はAg-LSPRの特異な光吸収特性を利用し、光照射下でAgナノ粒子を活性化させ、相互作用したPd前駆体を還元固定化する光析出法により様々な触媒を合成した。さらに調製した触媒の性能を、室温・可視光照射下、選択的水素化反応にて評価した。ここでの課題は、それぞれの触媒が高効率かつ高選択的にプロダクトを生成する反応条件の探索である。溶媒、触媒量、基質濃度といった基本的なパラメーターを変えるだけでなく、得られた結果を触媒の設計・開発にフィードバックし、それぞれの触媒が各反応に最適な性能を発揮できる触媒と反応条件の組み合わせを提案した。
29年度は触媒の構造・物性解析を主に行った。具体的にはXRD、SEM、TEMにより触媒のバルク構造を解析した。また、XPS、IR、XANES/EXAFS等を用いて、触媒活性種近傍の微細構造と触媒機能の関連を明確にした。種々の分光学的手法を駆使した触媒活性種近傍の微細構造に関する知見と触媒機能の関連性を解明することに成功した。以上の成果をフィードバックし、更なる高性能光触媒の設計指針とする。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 2件、 査読あり 13件) 学会発表 (2件) (うち国際学会 1件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Enhancement of plasmonic activity by Pt/Ag bimetallic nanocatalyst supported on mesoporous silica in the hydrogen production from hydrogen storage material2018

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, K. Yuan, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B: Environmental

      巻: 223 ページ: 10-15

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2017.05.017

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synergistic effect of plasmonic PdAu nanoparticles supported on metal-organic framework for boosting room-temperature H2 production from formic acid2017

    • 著者名/発表者名
      M. Wen, K. Mori, Y. Kuwahara, H. Yamashita
    • 雑誌名

      ACS Energy Letter

      巻: 2 ページ: 1-7

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.6b00558.

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancement of Ag-based Plasmonic Photocatalysis in the Hydrogen Production from Ammonia Borane by the Assist of Single-Site Ti-Oxide Moiety within the Silica Framework2017

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 23 ページ: 3616-3622

    • DOI

      10.1002/chem.201604712

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Controlled Synthesis of Carbon-supported Co Catalysts from Single-site to Nanoparticles: Characterization of the Structural Transformation and Investigation of their Oxidation Catalysis2017

    • 著者名/発表者名
      K. Nakatsuka, T. Yoshi, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 19 ページ: 4967-4974

    • DOI

      10.1039/c6cp06388h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Shape effect of MnOx-decorated CeO2 Catalyst in the Diesel Soot Oxidation2017

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, Y. Miyauchi, Y. Kuwahara, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 90 ページ: 556-564

    • DOI

      10.1246/bcsj.20170022

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Single-Atom Ru Catalyst Bound on a Layered Double Hydroxide for Hydrogenation of CO2 to Formic Acid2017

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, T. Taga, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 7 ページ: 3147-3151

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b00312

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Specific Enhancement of Activity of Carbon-supported Single-site Co Catalyst in the Microwave-assisted Solvent-free Aerobic Oxidation2017

    • 著者名/発表者名
      T. Yoshi, K. Nakatsuka, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 ページ: 789-791

    • DOI

      10.1246/cl.170118

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-surface-area plasmonic MoO3-x: rational synthesis and enhanced ammonia borane dehydrogenation activity2017

    • 著者名/発表者名
      H. Yin, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Cheng, M. Wen, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Material Chemistry A

      巻: 5 ページ: 8946-8953

    • DOI

      10.1039/c7ta01217a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phenylamine-Functionalized Mesoporous Silica Supported PdAg Nanoparticles: A Reversible Heterogeneous Catalyst for the Formic Acid/CO2-mediated Chemical Hydrogen Delivery/Storage2017

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, S. Masuda, H. Tanaka, K. Yoshizawa, M. Che, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemical Communication

      巻: 53 ページ: 4677-4680

    • DOI

      10.1039/c7cc00864c

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of mesoporous silica supported Ag nanorods-based bimetallic catalysts and investigation of their plasmonic activity under visible light irradiation2017

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 7 ページ: 2551-2558

    • DOI

      10.1039/c7cy00321h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design and Architecture of Metal Organic Frameworks for Visible Light Enhanced Hydrogen Production2017

    • 著者名/発表者名
      M. Wen, K. Mori, Y. Kuwahara, T. An, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B: Environmental

      巻: 218 ページ: 555-569

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2017.06.082

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] PdCuCr Ternary Nanoparticles Constructed in Situ within a Basic Resin: Enhanced Activity for the Dehydrogenation of Formic Acid2017

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, K. Naka, S. Masuda, K. Miyawaki, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 9 ページ: 3456-3462

    • DOI

      10.1002/cctc.201700595

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mesoporous Silica Supported PdAg Bimetallic Nanoparticles as a Plasmonic Catalyst for Chemoselective Hydrogenation of p-Nitrostyrene under Visible Light Irradiation2017

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, M. Navlani-García, Y. Kuwahara, K. Mori, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Sci.

      巻: 129 ページ: 1661-1669

    • DOI

      org/10.1007/s12039-017-1364-5

    • 査読あり
  • [学会発表] Design of Nano-Catalysts for the Use of Formic Acid as a Renewable Hydrogen Storage Material2017

    • 著者名/発表者名
      Kohsuke Mori
    • 学会等名
      OKCAT2017(Osaka-Kansai International Symposium on Catalysis)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 水素エネルギーの貯蔵/輸送のためのギ酸合成/分解触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      森浩亮
    • 学会等名
      平成29年度触媒学会西日本支部およびナノ構造触媒研究会合同セミナー
    • 招待講演
  • [備考] http://www.dma.jim.osaka-u.ac.jp/view?l=ja&u=4266

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公開日: 2018-12-17  

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