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2016 年度 実施状況報告書

ホスホニウム化合物を構造規定剤/リン修飾剤に用いた高耐久性小細孔ゼオライトの開発

研究課題

研究課題/領域番号 16K14481
研究機関広島大学

研究代表者

佐野 庸治  広島大学, 工学研究院, 教授 (80251974)

研究分担者 津野地 直  広島大学, 工学研究院, 助教 (40758166)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワードゼオライト / 水熱転換 / リン修飾 / NH3-SCR
研究実績の概要

申請者は、既存のゼオライトを出発原料に用いて目的のゼオライトを合成するゼオライト水熱転換法を開発した。本研究では、アンモニウムカチオンとホスホニウムカチオンの2つを同時に構造規定剤として用いるゼオライト水熱転換により、合成の段階でリン修飾に必要なリン源をゼオライト結晶の細孔内に導入する新規なリン修飾法の開発とそれを利用した高耐熱性/耐水熱性8員環小細孔ゼオライト合成法の検討している。ゼオライト水熱転換法を利用した高耐久性8員環小細孔ゼオライトの合成法を確立するためには、アンモニウムカチオンとホスホニウムカチオンの割合を変えながら、2つを同時に構造規定剤に用いたゼオライト水熱転換条件を明らかにする必要がある。そこで本年度では、合成温度・時間、アルカリ濃度、アンモニウムカチオン、ホスホニウムカチオン、種結晶、鉱化剤等を様々に変えてFAU型ゼオライトからの8員環ゼオライト、中でもNH3-SCR触媒に有効と報告されているAFX型ゼオライトに着目しその合成条件を検討した。有機構造規定剤には1,4-ビス(1-アザビシクロ[2.2.2]オクタン)ブチルジヒドロキシド ([Dab-4](OH)2)およびテトラエチルホスホニウムヒドロキシド(TEPOH)を用いた。AEIゼオライト結晶の合成には出発ゲルのNaOH/SiO2比が0.6以上と高アルカリ性条件を必要することがわかった。得られたAFXゼオライト結晶(ca. 5μm)は特徴的な六方両錐形の形態をしていた。ICP測定より求めたP/Al比は 0.01~0.08と極めて小さな値であった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

P/Al比は小さいもののリン修飾されたので、耐熱性の評価を行った。リン未修飾AFXゼオライトの相対結晶化度は熱処理温度の上昇とともに減少し、950℃で結晶構造は完全に崩壊した。一方,リン修飾AFXゼオライトは900℃においても70 %以上の結晶化度を維持し、リン未修飾AFXゼオライトと比較して耐熱性に優れていることが明らかとなった。

今後の研究の推進方策

FAU-AEIゼオライト水熱転換条件をさらに調査するとともに、リン修飾AEI型ゼオライトの大量合成についても検討する。得られた高耐久性AEI型ゼオライトを用いて高性能な窒素酸化物のアンモニア選択還元触媒、低級オレフィン合成触媒及びゼオライト分離膜の開発を行う。

次年度使用額が生じた理由

当初リン含有量の多いAFX型ゼオライトについては大量合成を計画していたが、NH3-SCR反応に適したリン含有量の多いAFX型が合成できていない。そのため大量合成に必要な有機構造規定剤の購入を行わなかった。

次年度使用額の使用計画

FAU-AFXゼオライト水熱転換条件をさらに検討し、リン含有量の多いAFX型ゼオライト合成条件を確定した後で大量合成を行う。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2017

すべて 学会発表 (2件)

  • [学会発表] FAUゼオライト水熱転換法による AFXゼオライトの高機能化2017

    • 著者名/発表者名
      三谷絵美、垣内友太朗、山崎義貴、津野地直、定金正洋、佐野庸治
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] 種々の環状アルキルアンモニウムカチオンを用いた ゼオライト水熱転換2017

    • 著者名/発表者名
      谷川卓矢、山崎義貴、津野地直、定金正洋、佐野庸治
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22

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公開日: 2018-01-16  

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