研究課題
樹木多糖類セルロースの最小エレメントであるセルロースナノファイバーは、様々な有用物性を発現することから次世代ナノ素材として期待されているが、現状では高強度複合部材としての利用が多く、その特異なナノ構造特性は十分には活かされていない。本研究では、ナノセルロースの新機能開拓に向け、固体酸触媒およびガス分離膜としての機能を詳細に検討し、最終年度の本年度は以下の成果を得た。【ナノセルロース界面が固体酸として働く多糖結晶触媒】ナノセルロースをTEMPO酸化して結晶界面にカルボン酸を大量に導入し、高活性な固体酸として機能設計することに成功した。アセタールの酸加水分解に供したところ、芳香族・脂肪族・ケタールなど様々な基質を速やかに分解した。塩酸やカルボン酸類より著しく高活性でありながら、マーセル化することで反応効率が低下したことから、天然多糖結晶のナノ構造が支配する機構が示唆された。詳細な速度論的解析の結果、ナノセルロース界面への基質吸着による局所的濃縮効果が認められた。そのため、ナノセルロースへのカルボン酸の過剰導入では疎水性基質との相互作用が弱まり、反応効率が低下した。また、フリーデル・クラフツ反応にも有効で、幅広い反応に適用できる可能性がある。これらの反応は、ナノセルロース界面のカルボキシ基の密度と分布のバランスが鍵を握っており、天然多糖固有のナノ構造特性が誘起する新たなマテリアル機能と言える。【ナノセルロースと無機多孔体による分離膜】ナノセルロースを基材とする金属有機構造体やゼオライト等との複合化により、メタンとシロキサンの常圧分離膜を開発し、実用化研究につなげた。以上、樹木ナノセルロースの固有構造が機能発現の要となる種々の材料特性を見出すことができた。本成果は、天然セルロースのナノ構造が主役のマテリアル機能開発に新たな指針を与える基盤成果として、今後の展開に期待がもたれる。
すべて 2018 2017 その他
すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件) 図書 (2件) 備考 (1件)
Scientific Reports
巻: 8:5021 ページ: 1-7
10.1038/s41598-018-23381-8
繊維学会誌
巻: 74 ページ: P16-P19
10.2115/fiber.74.P-16
Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis
巻: 121 ページ: 523-537
10.1007/s11144-017-1178-y
九州大学超顕微解析研究センター報告
巻: 41 ページ: 160-161
巻: 73 ページ: P195-P196
10.2115/fiber.73.P-195
http://bm.wood.agr.kyushu-u.ac.jp/
