| 研究実績の概要 |
全身臓器の機能診断や、様々な疾患の内用療法等の核医学検査・治療に使われる放射性医薬品の原料となる放射性同位体(RI)は、従来、海外の原子炉で核分裂生成物から精製・供給されていたが、原子炉の老朽化により世界的な供給不足が危惧されている。本研究では、将来の国内における医療用のRIの安定供給の実現を目指して、電子線形加速器で発生させる制動放射線を利用した医療用RIの製造技術を確立するための基礎検討を行うことが目的である。現在、国内外で治療もしくは診断に用いられる医療用RIのうち、電子線形加速器で発生させる制動放射線により、製造が期待される核種として、スカンジウム(Sc)-47, 銅(Cu)-67, ガリウム(Ga)-68, イットリウム(Y)-90, テクネチウム(Tc)-99m, ロジウム(Rh)-105, サマリウム(Sm)-153, ルテチウム(Lu)-177, レニウム(Re)-188の9核種が挙げられる。昨年度は、これらのうち、Cu-67, Ga-68, Tc-99m, Rh-105, Lu-177, Re-188の6核種について、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器で製造し、その量を見積もり、この方法で将来の国内需要を満たす量の製造が可能かどうかを評価した。
平成29年度は、Sc-47について、同様の見積もりと評価を行った。また上記に加え、Sc, Rhを照射ターゲットであるTi及びPdから化学分離する方法を確立した。現時点では、照射ターゲットに天然の同位体存在度をもつTi, Pdを用いた化学分離実験を行ったため、医療用放射性核種として利用されるSc-47やRh-105のみの分離はできていないが、濃縮同位体ターゲットを利用するなどして、将来的にはこの方法がこれら2核種の分離に利用可能となる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
電子線形加速器を用いて、生成量の見積もりとその評価を行った放射性核種を、薬剤として開発するためには、照射後の各金属ターゲットから目的核種を分離する必要がある。本年度は、Sc-47, Rh-105の金属ターゲット(Ti-nat, Pd-nat)からの化学分離法を検討した。
化学分離には、イオン交換カラムを用いた。まず各元素の各樹脂への吸着特性に基づいて、未照射の金属試料を用いた実験を行った。金属ターゲットを溶解し、目的核種の標準溶液と共にカラムに充填、その後、適切な溶媒を流すことにより各元素の分離を試みた。具体的には、カラムからの溶出液を10mlずつ採取し、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)で各溶出液中に含まれるSc(Rh)もしくはTi(Pd)を定量し、カラムに流す溶媒の条件を検討した。その結果、各元素の分離に用いたイオン交換樹脂、溶媒を以下の通りに最適化した。
Ti-Sc系では、陽イオン交換樹脂、カラムに流す溶媒はすべてのフラクションで4M 塩酸とした。Pd-Rh系では、陰イオン交換樹脂、カラムに流す溶媒は1-10フラクションでは1M硝酸、11フラクション以降は13M 硝酸とした。
照射金属ターゲットを用いた実験では、ICP-AESで得られた上記の条件に基づいて化学分離を行った。TiとScの分離に関して、陽イオン交換カラムからの溶出液中のSc-46の挙動はICP-AESの結果をほぼ再現した。最初の数フラクションをTi溶液として回収することでTiとScの分離が可能である。PdとRhの分離に関しては、始めに1M硝酸を流し、1-20フラクションでRh-105が検出された。Rh-105が検出されなくなった後、カラムに流す溶媒を13M硝酸にすることで、その後のフラクションではPd-101を検出し、ほぼ全量を回収した。
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| 今後の研究の推進方策 |
・目的の放射性核種を薬剤として開発するためには、照射後の各金属ターゲットから目的核種を分離する必要があるため、平成29年度に引き続き、製造したRIの分離精製方法を検討する。
・制動放射線を効率的に発生させるため、白金ターゲットを用いず、照射ターゲットを制動放射線の発生源として兼ねる方法を検討する。粒子・重イオン輸送計算コード: PHITS (Particle and Heavy Ion Transport code System)を用いたシミュレーションによると、質量数が100以上のターゲットでは、生成核種の収量の観点で、この方法が優位であることが示唆されている。従って、質量数が100以上のターゲット(Mo, Pd, Sm, Hf, Os)には、電子線を直接照射し、目的核種の製造量を見積もる。そのためのターゲット直接照射装置（電子線直接照射・制動放射線発生及びターゲット放射化装置）は準備している。
・Sc-47, Cu-67について、国外の他のグループが我々と同様の方法を用いて、その製造量の検討を行っていることが判明しており、取り急ぎ、現状を論文としてまとめる必要がある。そのためには、実験結果だけでなく、上記PHITSによる製造量の評価も急がれる。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
H29年度は、照射後の各金属ターゲットから目的核種を分離精製する方法を検討した。目的の7核種のうち、Sc-47, Cu-67, Tc-99m, Rh-105の分離は目途がついたが（Cu-67, Tc-99mは、昨年度までに、ほぼ目途がついている）、残りの3核種(Ga-68, Lu-177, Re-188)のターゲットからの分離については、引き続き検討する必要がある。このため、分離の手法の開発のための情報収集をH30年度に行うこととし、未使用金はその経費に充てると共に、上記の検討のための実験消耗品の購入にも充てる。
また、昨年度はマシンタイムの都合で【今後の研究の推進方策】に記した、ターゲットの直接照射実験ができなかった。本年度はこの実験を遂行し、その結果の報告に必要な経費にも、未使用金を充てたい。
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