ヨウ素触媒サイクルを含む化学気候モデルの開発

2017 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 16K16186
• 研究機関: 国立研究開発法人海洋研究開発機構
• 研究代表者: 山下 陽介 国立研究開発法人海洋研究開発機構, ビッグデータ活用予測プロジェクトチーム, 特任研究員 (40637766)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: ヨウ素触媒サイクル / オゾン

研究実績の概要

これまでの知見では、ヨウ素触媒サイクルによる下部成層圏のオゾン消失は無視できるほど小さいとされてきた。しかし近年の研究で、ヨウ素触媒サイクルによるオゾン消失が、熱帯域の対流圏界面付近の下部成層圏では無視できないという推定結果が提示された。大気中のヨウ素化合物は海洋から放出される自然起源のもので、光化学反応や大気エアロゾル上における不均一反応により変化し、大気中の循環によって成層圏にまで到達してヨウ素ラジカルを供給し、ヨウ素触媒サイクルによりオゾン消失に働くと考えられている。
本研究では、全球化学気候モデルに対してヨウ素化合物の放出・輸送・沈着プロセスやヨウ素化合物の反応式などを導入することで、成層圏・対流圏におけるヨウ素の化学と輸送の役割を調べることを目的としている。本年度は、昨年組み込んだヨウ素化合物の気相反応に加えて、気相、固相間の分離、エアロゾル上における不均一反応、及び、沈着過程の組み込みを行った。まずはヨウ化メチル（CH3I）、次亜ヨウ素酸（HOI）の気相・固相間の分離を、これまでの研究で推定されている分配係数を仮定して行った。これにより成層圏の無機ヨウ素濃度が1割程度減少した。
次に、対流圏の化学輸送モデルで使われている不均一反応のスキームを移植し、これまでの研究で推定されているヨウ素化合物の反応パラメータを入力して実験を行った。その結果、不均一反応による成層圏の無機ヨウ素濃度の増加は気相・固相間の分離により減少する分を相殺する程度であることが解析された。またヨウ化メチルは雲水に溶解して湿性沈着される。既に化学気候モデルには湿性沈着のプロセスが組み込まれているので、そのスキームにヨウ化メチルも追加した。
本研究の成果は第23回大気化学討論会で発表し、また化学気候モデルの相互比較に関し共著論文で発表した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、エアロゾル上における不均一反応、及び、沈着過程の組み込みを行うことを予定していた。昨年度組み込んだヨウ素化合物の気相反応では、海面上から放出されたヨウ化メチルの光解離、および、OHラジカルとの反応により無機ヨウ素を生成することを仮定している。このため無機ヨウ素濃度の推定には、対流圏におけるOHラジカル濃度が重要となる。そこで昨年度のモデルで組み込まれていなかった非メタン炭化水素の反応を組み込むことにより、これまでのシミュレーションで過大評価されていたOHラジカル濃度が観測に近い値になり、再現性が向上した。このモデルにヨウ化メチル、次亜ヨウ素酸の気相・固相間の分離を組み込んだ。さらに大気エアロゾル上における不均一反応の導入を行った。海洋上で1pptvのヨウ化メチルを入力した実験では、元のモデルの赤道成層圏で0.6pptv程度の無機ヨウ素を生じる。元のモデルで行った実験に対して、気相・固相間の分離が無機ヨウ素濃度を減らし不均一反応が増やすため、この時点のモデルでは赤道成層圏で0.6pptv程度の無機ヨウ素濃度となった。
さらにヨウ素化合物の湿性沈着のプロセスを組み込んだ。このモデルでは、対流圏のヨウ化メチルが沈着されるため、無機ヨウ素濃度が0.6pptvから0.1pptv程度まで大きく減少した。現在のスキームでは湿性沈着を過大評価している可能性があり、今後、湿性沈着のパラメータの再検討を行う必要があると考えられる。

今後の研究の推進方策

本年度までに開発されたモデルを用いて、観測のオゾン破壊物質や温室効果ガス濃度などを与えた現在気候実験を行う。さらに、将来のオゾン破壊物質や温室効果ガス濃度のシナリオに基づく将来予測実験を行い、地球温暖化に伴う熱帯域の対流圏・成層圏循環の変化によるヨウ素輸送量の変化や、雲量や降水量の変化による不均一反応や沈着の変化が、将来のオゾン層回復時期等に及ぼす影響を推定する。なお湿性沈着のパラメータについては、将来予測実験を開始する前に再検討を行う。
昨年度のモデル開発の際に、全球化学気候モデルの化学モデルの時間ステップを、当初想定していたものよりも短く取る必要があることが分かった。長期実験を行う際に予定よりも時間がかかると予想されたため、次年度に長期実験を行う準備として、本年度の段階で化学モデルのアルゴリズム効率化を行った。
ヨウ素化合物の放出量は正確な値が観測的に分かっていないため、次年度に行う実験では、複数の放出量を仮定してヨウ素化合物のオゾン等への影響の範囲を推定する。

次年度使用額が生じた理由

平成29年度内に化学気候モデルの実験設定を変えた実験を行い結果を比較して国際学会で発表する予定であったが、シミュレーションの時期が年度の最後にずれ込んだため、学会発表を次年度に行うこととし未使用額が生じた。
このため、国際学会での発表を次年度に行うこととし、未使用額はその経費に充てる。

研究成果

• [雑誌論文] Ozone sensitivity to varying greenhouse gases and ozone-depleting substances in CCMI-1 simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: Morgenstern O.、Stone K. A.、Schofield R.、Akiyoshi H.、Yamashita Y.、Kinnison D. E.、Garcia R. R.、Sudo K.、Plummer D. A.、Scinocca J.、Oman L. D.、Manyin M. E.、Zeng G.、Rozanov E.、Stenke A.、Revell L. E.、Pitari G.、Mancini E.、Di Genova G.、Visioni D.、Dhomse S. S.、Chipperfield M. P.
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 18 ページ: 1091～1114
  • DOI: 10.5194/acp-18-1091-2018
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Roles of intraseasonal disturbances and diabatic heating in the East Asian jet stream variabilities associated with the East Asian winter monsoon (2018)
  • 著者名/発表者名: Nagio Hirota、Mai Ohta、Yousuke Yamashita、Masaaki Takahashi
  • 雑誌名: Journal of Climate 巻: 31 ページ: 2871～2887
  • DOI: 10.1175/JCLI-D-16-0390.1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Large-Scale Tropospheric Transport in the Chemistry Climate Model Initiative (CCMI) Simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: Orbe C.、Yang H.、Waugh D. W.、Zeng G.、Morgenstern O.、Kinnison D. E.、Lamarque J.-F.、Tilmes S.、Plummer D. A.、Scinnoca J. F.、Josse B.、Marecal V.、Jockel P.、Oman L. D.、Strahan S. E.、Deushi M.、Tanaka T. Y.、Yoshida K.、Akiyoshi H.、Yamashita Y.、他８名
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 18 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.5194/acp-2017-1038
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] The representation of solar cycle signals in stratospheric ozone. Part II: Analysis of global models (2018)
  • 著者名/発表者名: Amanda C. Maycock、Katja Matthes、Susann Tegtmeier、Hauke Schmidt、Remi Thieblemont、Lon Hood、Slimane Bekki、Makoto Deushi、Patrick Jockel、Oliver Kirner、Markus Kunze、Marion Marchand、Daniel R. Marsh、Martine Michou、Laura E. Revell、Eugene Rozanov、Andrea Stenke、Yousuke Yamashita、Kohei Yoshida
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 18 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.5194/acp-2017-477
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Tropospheric jet response to Antarctic ozone depletion: An update with Chemistry-Climate Model Initiative (CCMI) models (2018)
  • 著者名/発表者名: S.-W.Son, B.-R. Han, C. Garfinkel, S.-Y. Kim, R. Park, N. L. Abraham, H. Akiyoshi, A. Archibald, N. Butchart, M. Chipperfield, M. Dameris, M. Deushi, S. S. Dhomse, S. Hardiman, P. Jockel, D. Kinnison, M. Michou, O. Morgenstern, F. M. O'Connor, L. D. Oman, D. A. Plummer, A. Pozzer、他５名、Y. Yamashita, G. Zeng
  • 雑誌名: Environmental Research Letters 巻: 13 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1088/1748-9326/aabf21
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Stratospheric injection of brominated very short-lived substances: Aircraft observations in the Western Pacific and representation in global models (2018)
  • 著者名/発表者名: Wales, P. A., R. J. Salawitch, J. M. Nicely, D. C. Anderson, T. P. Canty, S. Baider, B. Dix, T. K. Koenig, R. Volkamer、他38名、Y. Yamashita, G. Zeng
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research Atmospheres 巻: 123 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1029/2017JD027978
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Tropical circulation and precipitation response to ozone depletion and recovery (2017)
  • 著者名/発表者名: Bronnimann, S., M. Jacques-Coper, E. Rozanov, A. M. Fischer, O. Morgenstern, G. Zeng, H. Akiyoshi, Y. Yamashita
  • 雑誌名: Environmental Research Letters 巻: 12 ページ: 064011～064011
  • DOI: 10.1088/1748-9326/aa7416
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Contribution of different processes to changes in tropical lower-stratospheric water vapor in chemistry-climate models (2017)
  • 著者名/発表者名: Smalley Kevin M.、Dessler Andrew E.、Bekki Slimane、Deushi Makoto、Marchand Marion、Morgenstern Olaf、Plummer David A.、Shibata Kiyotaka、Yamashita Yousuke、Zeng Guang
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 17 ページ: 8031～8044
  • DOI: 10.5194/acp-17-8031-2017
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Resolution Dependency of Numerically Simulated Stratosphere-to-Troposphere Transport Associated with Mid-Latitude Closed Cyclones in Early Spring around Japan (2017)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Yousuke、Takigawa Masayuki、Ishijima Kentaro、Akiyoshi Hideharu、Kodama Chihiro、Yashiro Hisashi、Satoh Masaki
  • 雑誌名: SOLA 巻: 13 ページ: 186～191
  • DOI: 10.2151/sola.2017-034
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] The multi-model and multi-resolution estimation of stratosphere-troposphere exchange (2017)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, Y., M. Takigawa, K. Ishijima, H. Akiyoshi, H. Yashiro, and M. Satoh
  • 学会等名: European Geosciences Union (EGU) General Assembly 2017
  • 国際学会
• [学会発表] The multi-resolution estimation of stratosphere-troposphere exchange simulated with the K computer (2017)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, Y., M. Takigawa, K. Ishijima, H. Akiyoshi, C. kodama, H. Yashiro, and M. Satoh
  • 学会等名: JpGU-AGU Joint Meeting 2017
  • 国際学会
• [学会発表] The CCSR/NIES-MIROC3.2 CCM simulations of the low ozone anomaly in Arctic spring in the QBO-westerly and solar-minimum years (2017)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, Y., H. Akiyoshi, and M. Takahashi
  • 学会等名: The fifth Chemistry-Climate Model Initiative (CCMI) Science Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] ３次元化学気候モデルへのヨウ素触媒サイクルの導入状況の報告 (2017)
  • 著者名/発表者名: 山下陽介, 秋吉英治
  • 学会等名: 第23回大気化学討論会
• [学会発表] NICAM-CHEMの進捗状況について (2017)
  • 著者名/発表者名: 山下陽介
  • 学会等名: 超高解像度大気モデル開発ワークショップ
• [学会発表] 日本周辺域の春先における発達した低気圧イベントに伴う成層圏から対流圏への物質輸送の解像度依存性評価 (2017)
  • 著者名/発表者名: 山下陽介, 滝川雅之, 石島健太郎, 秋吉英治, 小玉知央, 八代尚, 佐藤正樹
  • 学会等名: 日本気象学会2017年度秋季大会
• [学会発表] Resolution dependency of stratosphere-to-troposphere transport estimated by the global multi-resolution simulations (2017)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, Y., M. Takigawa, K. Ishijima, H. Akiyoshi, C. Kodama, H. Yashiro, and M. Satoh
  • 学会等名: American Geophysical Union 2017 Fall Meeting
  • 国際学会