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2016 年度 実施状況報告書

光照射を用いたヘテロアトムドープグラフェンの新規創製法の探索

研究課題

研究課題/領域番号 16K17519
研究機関京都大学

研究代表者

宇都宮 徹  京都大学, 工学研究科, 助教 (70734979)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワード光還元 / グラフェン / 窒素 / 真空紫外光
研究実績の概要

酸化グラフェン(GO)の光還元法はグラフェンデバイスの実用化に向けて期待が持たれている.本研究では光還元に加えて,異種元素を添加することで電子状態を制御した酸化グラフェン還元体(rGO)を簡便に作製するプロセス開発を目指している.本年度において得られた成果は以下の通りである.
1. GOの水分散液に尿素やアンモニア水を混合するだけでGOシートに窒素が結合することを見出した.これまではプラズマ処理など複雑かつ高価な装置が必須であったが,簡便にGOシートに窒素ドープする手法を実証した.赤外吸収スペクトルからGOシート面内のエポキシ基が前駆体と優先して反応することが示唆された.
2. 窒素単体のみならず,ホウ素と窒素を共ドープしたrGOの作製に成功した.水分散液に各前駆体を混ぜるだけで複数種の元素をドープできることを示した.GOに結合したアミノ基が前駆体に含まれるホウ酸と相互作用する可能性が示唆された.
3. 光還元の際に用いる光の波長によって,添加元素の結合様式やシート厚が異なることを発見した.X線光電子分光(XPS)測定結果より,真空紫外(VUV)光による還元ではUV還元に比べ,pyridinic Nの割合が増加したことから,添加元素の結合様式が波長で制御できる可能性を見出した.また,これまでは光還元することでシート厚が減少すると考えられてきたが,XPSなどで得られたVUV還元rGOとUV還元rGOの還元度が同等にも関わらず,VUV還元rGOのシート厚がより小さいことを発見した.これまでに提唱されてきたGOの構造モデルでは波長に依存したシート膜厚を説明できないことから,構造モデルの再構築に向けた研究を行う必要性が判明した.GOの構造モデルは異種元素添加を制御するための指針になる可能性が高く,次年度も引き続き検討する.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

まず,窒素ドープしたrGOの作製プロセスについて,窒素をGOシート面内に導入する段階を確立できた.さらに,光還元を行う際の波長依存性が添加元素の結合様式やシートの膜厚に影響することを見出した.本研究で目指しているヘテロアトムドープグラフェン作製のプロセス確立に必要な基礎的知見が着実に得られており,概ね順調に推移していると言える.

今後の研究の推進方策

次年度は前年度に培った知見を元に,ヘテロアトムドープグラフェンの電気特性解析に重点をおく.既にシリコン基板を用いた電界効果トランジスタ(FET)特性解析を初めているが,各種作製条件とFET特性の相関を明らかにすることを目指す.さらに,ポリマー表面へのヘテロアトムドープグラフェンシート固定化を推進し,フレキシブルデバイスへの応用可能性を探索する.
さらに,GOの構造モデルを再検証し,ドープ量や結合様式の制御に向けた指針を得るために,AFMを用いた構造解析やGO表面の力学特性解析を並行して遂行する.

次年度使用額が生じた理由

他の研究と消耗品を共通化することで節約に努めたことも1つの要因であるが,前駆体の探索が予想以上に簡単にできたことが主な要因である.

次年度使用額の使用計画

AFM測定のための消耗品であるカンチレバーがこれまで以上に必要となる.また,取りまとめに向けて研究を加速することから,光還元に用いるVUVランプの交換部品購入が必要となる.次年度の研究費と合わせてこれらの消耗品を中心に使用する予定である.

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 4件)

  • [雑誌論文] Vacuum-ultraviolet promoted oxidative micro photoetching of graphene oxide2016

    • 著者名/発表者名
      Yudi Tu, Toru Utsunomiya, Takashi Ichii, Hiroyuki Sugimura
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials and Interfaces

      巻: 8 ページ: 10627-10635

    • DOI

      10.1021/acsami.6b00994

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photochemical Preparation of Alkoxy Self-Assembled Monolayers on Si from 1,2-Epoxyalkane Molecules2016

    • 著者名/発表者名
      Ahmed I. A. Soliman, Sho Kokufu, Toru Utsunomiya, Takashi Ichii, Hiroyuki Sugimura
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 45 ページ: 561-563

    • DOI

      10.1246/cl.160064

    • 査読あり
  • [学会発表] 光照射による窒素ドープグラフェンの作製と電気特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      宇都宮徹,曽我正寛,屠宇迪,一井崇,杉村博之
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 厚さ低減=還元? 酸化グラフェンの構造に関する新たな知見2017

    • 著者名/発表者名
      屠宇迪,宇都宮徹,一井崇,杉村博之
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] Heteroatom-doping to graphene oxide through the photo-irradiation techniques2017

    • 著者名/発表者名
      Toru Utsunomiya, Masahiro Soga, Yudi Tu, Takashi Ichii, Hiroyuki Sugimura
    • 学会等名
      Symposium on Surface Science & Nanotechnology -25th Anniversary of SSSJ Kansai-
    • 発表場所
      Kyoto International Community House (KOKOKA), Kyoto, JAPAN
    • 年月日
      2017-01-24 – 2017-01-25
    • 国際学会
  • [学会発表] High-resolution patterning of graphene oxide on Si substrate by vacuum-ultraviolet photoreduction2017

    • 著者名/発表者名
      Yudi Tu,Toru Utsunomiya,Takashi Ichii,Hiroyuki Sugimura
    • 学会等名
      Symposium on Surface Science & Nanotechnology -25th Anniversary of SSSJ Kansai-
    • 発表場所
      Kyoto International Community House (KOKOKA), Kyoto, JAPAN
    • 年月日
      2017-01-24 – 2017-01-25
    • 国際学会
  • [学会発表] VUV光化学反応による酸化グラフェンのヘテロ原子ドーピング2016

    • 著者名/発表者名
      曽我正寛,屠宇迪,宇都宮徹,一井崇,杉村博之
    • 学会等名
      第18回関西表面技術フォーラム
    • 発表場所
      甲南大学ポートアイランドキャンパス(神戸市)
    • 年月日
      2016-11-17 – 2016-11-18
  • [学会発表] 酸化グラフェンの熱アシスト光還元2016

    • 著者名/発表者名
      屠宇迪,宇都宮徹,一井崇,杉村博之
    • 学会等名
      第18回関西表面技術フォーラム
    • 発表場所
      甲南大学ポートアイランドキャンパス(神戸市)
    • 年月日
      2016-11-17 – 2016-11-18
  • [学会発表] VUV-photoassisted Chemical Doping on Graphene Oxide2016

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Soga, Yudi Tu, Toru Utsunomiya, Takashi Ichii, Hiroyuki Sugimura
    • 学会等名
      AVS 63rd International Symposium & Exhibition
    • 発表場所
      Music City Center, Nashville, Tennessee, USA
    • 年月日
      2016-11-06 – 2016-11-11
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhancing the Electrical Conductivity of VUV-reduced Graphene Oxide by Multilayered Stacking2016

    • 著者名/発表者名
      Yudi Tu,Toru Utsunomiya,Takashi Ichii,Hiroyuki Sugimura
    • 学会等名
      AVS 63rd International Symposium & Exhibition
    • 発表場所
      Music City Center, Nashville, Tennessee, USA
    • 年月日
      2016-11-06 – 2016-11-11
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸化グラフェンのVUVデュアルドーピング2016

    • 著者名/発表者名
      曽我正寛,屠宇迪,宇都宮徹,一井崇,杉村博之
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ(新潟県新潟市)
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] KMnO4/H+二次酸化による酸化グラフェンの蛍光増強2016

    • 著者名/発表者名
      屠宇迪,宇都宮徹,一井崇,杉村博之
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ(新潟県新潟市)
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16

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公開日: 2018-01-16  

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