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2016 年度 実施状況報告書

分子スピンバルブと非弾性トンネル電子分光の第一原理計算

研究課題

研究課題/領域番号 16K17855
研究機関大阪大学

研究代表者

大戸 達彦  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (90717761)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード第一原理計算 / 量子輸送計算 / 非弾性トンネル電子分光 / スピンバルブ
研究実績の概要

非弾性トンネル電子分光(IETS)シグナルは、電流-電圧(I-V)曲線の2階微分に比例し、電極間を架橋する分子の振動エネルギーに相当する電圧にピークまたはディップを持つ。従来の手法では、印加電圧ゼロの状態で計算した電子-格子相互作用を用いてIETSを計算(ゼロバイアス近似)しており、通常計算に用いられる貴金属電極ではフェルミ準位近傍の電子状態に変化が少なく、この近似が良く成り立っていた。しかし強磁性電極ではd電子が部分的にしか占有されておらず、フェルミ準位近傍で状態密度が激しく変化する。電極の電子状態と相互作用する分子軌道も、それに応じてフェルミ準位近傍で大きく変化する状態密度を持つようになる。こうした状況で正しいIETS強度を計算するためには、印加電圧に依存する電子-格子相互作用を求めることが必要となる。
初年度の研究では、SMEAGOLプログラムに電子格子相互作用定数の計算とIETSの計算を実装し、電子格子相互作用の電圧依存性を近似的ではあるが評価することを可能にした。射影分子軌道法も併せて実装し、分子軌道描像による物理量の評価も可能とした。
射影分子軌道法については、アルゴリズムの一部を派生させて分子フラグメント間の飛び移り積分を計算するようにし、SIESTAプログラムに実装した。このプログラムを用いて分子ワイヤーの移動度を計算し、この結果を論文として出版した。なお、この方法で計算した飛び移り積分の値よりも最高非占有軌道(HOMO)とHOMO-1の差から計算した飛び移り積分の方がわずかに実験をよく再現したため、本プログラムは論文中には用いていない。しかし、値が近かったことから、ヘテロなワイヤーなど別の局面に本プログラムを応用できると考えている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度においてプログラムの開発を完了し、関連論文も一本出版できたたことから、おおむね順調に進展していると判断できる。
一方でスピンバルブの計算においては、収束の問題で若干の遅れが生じている。電極が金の場合はスムーズに進む伝導計算であっても、電極をNiに変更した場合に進捗が非常に遅くなるケースが見られる。収束を改善するためのパラメータ設定条件を早く見つけることが課題である。

今後の研究の推進方策

非弾性トンネル電子分光については、来年度中に応用計算を行う。
スピンバルブの計算についても、収束を加速できるパラメータを見つけ出し、結果を出していきたい。収束に引き続き問題があるようであれば、分子構造を収束するものから漸近的に変化させて様子を見るなど、解決に向けた計算を補助的に行う。

次年度使用額が生じた理由

当初は計算機を購入する予定であったが、プログラム開発を先に優先して行い、次年度にプログラムに適した計算機を購入することとした。

次年度使用額の使用計画

計算機を購入する。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 3件、 査読あり 4件、 謝辞記載あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Unveiling the amphiphilic nature of TMAO by vibrational sum frequency generation spectroscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Tatsuhiko Ohto, Ellen H. G. Backus, Wataru Mizukami, Johannes Hunger, Mischa Bonn, and Yuki Nagata
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 120 ページ: 17435-17443

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b04852

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Enhancement of Carrier Mobility through Deformation Potential in Metal-Containing Insulated Molecular Wires2017

    • 著者名/発表者名
      Tatsuhiko Ohto, Hiroshi Masai, Jun Terao, Wakana Matsuda, Shu Seki, Yasushi Tsuji, and Hirokazu Tada
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 120 ページ: 26637-26644

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b08557

    • 査読あり
  • [雑誌論文] π+-π+ stacking of imidazolium cations enhances molecular layering of room temperature ionic liquid at their interfaces2017

    • 著者名/発表者名
      Fujie Tang, Tatsuhiko Ohto, Taisuke Hasegawa, Mischa Bonn, and Yuki Nagata
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 19 ページ: 2850-2856

    • DOI

      10.1039/C6CP07034E

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Trimethylamin-N-oxide: Hydration structure, surface activity, and biological function viewed by vibrational spectroscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Tatsuhiko Ohto, Johannes Hunger, Ellen H. G. Backus, Wataru Mizukami, Mischa Bonn, and Yuki Nagata
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 19 ページ: 6909-6920

    • DOI

      10.1039/C6CP07284D

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 被覆型有機金属分子ワイヤーのホール移動度の第一原理計算2017

    • 著者名/発表者名
      大戸 達彦 , 正井 宏 , 寺尾 潤 , 松田 若菜, 関 修平, 辻 康之, 夛田 博一
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      パシフィコ横浜(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] Ab initio theory for current-induced molecular switch2016

    • 著者名/発表者名
      大戸達彦
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2016
    • 発表場所
      秋保岩沼屋(宮城県仙台市)
    • 年月日
      2016-11-25 – 2016-11-26
  • [学会発表] 被覆型有機金属分子ワイヤーの電荷輸送; 柔らかな金属-炭素結合が生み出す高移動度2016

    • 著者名/発表者名
      大戸達彦、寺尾潤
    • 学会等名
      【柔らかな分子系】第4回公開シンポジウム
    • 発表場所
      名古屋工業大学(愛知県名古屋市)
    • 年月日
      2016-10-27 – 2016-10-28
    • 招待講演
  • [学会発表] First-Principles Calculation for Electronic Transport in Molecular Junctions2016

    • 著者名/発表者名
      Tatsuhiko Ohto
    • 学会等名
      EU-JAPAN Workshop 2016
    • 発表場所
      Peter Gruenberg Institute, Forschungszentrum Juelich, Germany
    • 年月日
      2016-09-19 – 2016-09-30
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 電界による分子軌道変形を利用した単分子ダイオード2016

    • 著者名/発表者名
      大戸 達彦、美濃出 圭悟、アルブレヒト 建、山田 亮、山元 公寿、夛田 博一
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      朱鷺メッセ(新潟県新潟市)
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16

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公開日: 2018-01-16  

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