分子スピンバルブと非弾性トンネル電子分光の第一原理計算

2018 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 16K17855
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 大戸 達彦 大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (90717761)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 第一原理伝導計算 / 分子接合 / スピンバルブ

研究実績の概要

スピンを利用した演算や記録を行うスピントロニクスは、省電力かつ高速な次世代の情報処理技術として注目されている。その中核をなすスピンバルブ素子は、中間層としての絶縁体または伝導体を強磁性電極で挟んだ構造をしており、両電極の磁化の方向に応じて電気抵抗が変化する磁気抵抗効果を利用する。中間層として１つの分子を利用する分子接合では、のようにスピン分裂した分子軌道を伝導経路とし、かつ弱いスピン軌道相互作用のため、無機よりも優れたスピン輸送性能を持つスピンバルブ素子が実現すると期待されている。さらに分子は機能を設計できる最小単位であるため、伝導度や伝導経路のスピン偏極率を自在に操作することができるとされるが、実用化レベル（数百％）の磁気抵抗比はまだ得られていない。
本研究では、まず各分子軌道のスピン分解状態密度と電極とのカップリング定数を第一原理ベースで求めるアルゴリズムを伝導計算プログラムの一つであるSMEAGOLに実装し、電極に挟まれた分子軌道のスピン偏極の様子を記述できるようにした。その上で、Ni-C60-Ni接合において、C60が両電極に等しく結合している場合と片側のC60-Ni電極間距離を十分離した時の磁気抵抗比を計算した。-0.7eVのピークは共鳴反転モデルの通り正負反転するが、0eV付近のピークは負に転じることはない。この違いは、共鳴反転モデルに含まれていない要素、すなわち当該エネルギーに位置する分子軌道のスピン分極の様子の相違に起因するものであることを示した。この成果は、現在論文として執筆中である。

研究成果

• [国際共同研究] マックスプランクポリマー研究所(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: マックスプランクポリマー研究所
• [雑誌論文] Boosting electrochemical water splitting via ternary NiMoCo hybrid nanowire arrays (2019)
  • 著者名/発表者名: Hu Kailong、Wu Mingxing、Hinokuma Satoshi、Ohto Tatsuhiko、Wakisaka Mitsuru、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 7 ページ: 2156～2164
  • DOI: 10.1039/c8ta11250a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure and dynamics of water at water-graphene and water-hexagonal boron-nitride sheet interfaces revealed by ab initio sum-frequency generation spectroscopy (2018)
  • 著者名/発表者名: Ohto Tatsuhiko、Tada Hirokazu、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 20 ページ: 12979～12985
  • DOI: 10.1039/C8CP01351A
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Graphene Layer Encapsulation of Non-Noble Metal Nanoparticles as Acid-Stable Hydrogen Evolution Catalysts (2018)
  • 著者名/発表者名: Hu Kailong、Ohto Tatsuhiko、Chen Linghan、Han Jiuhui、Wakisaka Mitsuru、Nagata Yuki、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
  • 雑誌名: ACS Energy Letters 巻: 3 ページ: 1539～1544
  • DOI: 10.1021/acsenergylett.8b00739
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Large Hydrogen-Bond Mismatch between TMAO and Urea Promotes Their Hydrophobic Association (2018)
  • 著者名/発表者名: Xie Wen Jun、Cha Seoncheol、Ohto Tatsuhiko、Mizukami Wataru、Mao Yuezhi、Wagner Manfred、Bonn Mischa、Hunger Johannes、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Chem 巻: 4 ページ: 2615～2627
  • DOI: 10.1016/j.chempr.2018.08.020
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Single-molecule rectifiers based on voltage-dependent deformation of molecular orbitals in carbazole oligomers (2018)
  • 著者名/発表者名: Yamada Ryo、Albrecht Ken、Ohto Tatsuhiko、Minode Keigo、Yamamoto Kimihisa、Tada Hirokazu
  • 雑誌名: Nanoscale 巻: 10 ページ: 19818～19824
  • DOI: 10.1039/c8nr06049e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Orientational Distribution of Free O-H Groups of Interfacial Water is Exponential (2018)
  • 著者名/発表者名: Sun Shumei、Tang Fujie、Imoto Sho、Moberg Daniel R.、Ohto Tatsuhiko、Paesani Francesco、Bonn Mischa、Backus Ellen H. G.、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 121 ページ: 246101
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.121.246101
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structure and Dynamics of Water at the Water-Air Interface Using First-Principles Molecular Dynamics Simulations within Generalized Gradient Approximation (2018)
  • 著者名/発表者名: Ohto Tatsuhiko、Dodia Mayank、Imoto Sho、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computation 巻: 15 ページ: 595～602
  • DOI: 10.1021/acs.jctc.8b00567
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Electronic transport calculation based on density functional theory and its application to a single-molecule rectifier due to voltage-dependent deformation of molecular orbitals (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Ryo Yamada, and Hirokazu Tada
  • 学会等名: International Symposium on Emerging Materials 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Single-molecule rectifiers based on voltage-dependent deformation of molecular orbitals in carbazole oligomers (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Ken Albrecht, Ryo Yamada, Keigo Minode, Kimihisa Yamamoto, Hirokazu Tada
  • 学会等名: APS March Meeting 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Ab initio molecular dynamics study of hydration structure of trimethylamine N-oxide and urea (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto
  • 学会等名: International Symposium on Molecular Science - Physical Chemistry / Theoretical Chemistry, Chemoinformatics, Computational Chemistry - Cosponsored by Japan Society for Molecular Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 第一原理計算を用いた金属錯体分子熱電素子の設計 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦
  • 学会等名: 基礎工学研究科附属未来研究推進センター研究会 「機能性分子錯体の化学・物理の新しい展開」
  • 招待講演
• [学会発表] 教師なし機械学習と第一原理計算を用いた単一分子接合の架橋構造解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸 達彦、沼井 優一、井上 拓也、美濃出 圭悟、徳本 潤平、山田 亮、家 裕隆、安蘇 芳雄、夛田 博一
  • 学会等名: 第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 被覆型長鎖オリゴチフェンの電気伝導度の理論計算 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦，岡本祐治, 井上拓也 , 利根紗織, 瀬尾卓司 , 家 裕隆 , 本田 康, 田中彰治, 沼井優一, Helen Stewart, See Kei Lee, 山田 亮, 安蘇芳雄, 夛田博一
  • 学会等名: 第9回分子アーキテクトニクス研究会
• [学会発表] 単一分子接合の第一原理伝導計算 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦
  • 学会等名: 第9回 NTChemワークショップ
• [備考]
  • URL: http://molectronics.jp/members/51/