| 研究実績の概要 |
本研究は，新規光触媒反応サイクルを基盤として，二酸化炭素資源化反応を実用化するためのブレークスルーになりうる「非人工光合成型」化学プロセスを開発することが目的である．初年度では提案サイクルの実現可否を担っている重要なステップであるステップb（一酸化炭素の生成確認）に集中して検討を行ってきたが，従来の報告通り二酸化炭素の生成しか確認できていなかったため，最終年度でも引き続きステップbに集中して取り組んだ．まず，光触媒と担持金属との接触を改善するために担持方法および熱処理を行った．各種処理後の金属の状態を粉末X線回折，X線光電子分光等により確認後，種々の条件で光照射を試みたところ，試料は光照射後即座に変色し何らかの反応が生じていることが確認できた．しかし，光源の径と反応容器の厚さ方向の分布，また，今回採用した超高強度UV-LEDからの発熱等が問題であることが判明し反応後の試料分析が困難なため，脱水処理のことも考慮しつつ反応容器の改良を重ねた．一方，ステップa（炭酸銀の生成）およびステップc（酸化銀の生成）も行い，粉末X線回折，X線光電子分光等によって確認したところステップa/cについては問題なく進行することが確認できた．最終年度はステップbに重きをおきつつ，全体のサイクルも考慮に入れて研究を進めたが，やはり肝心のステップbの実現に時間を要してしまい，提案した「新規サイクル」を実現することができなかった．しかし，多電子移動反応では照射光強度により反応メカニズムが変化すること，また，十分に入射光子が担保されればこれまで反応が進行しないと思われていた反応でも進行することがわかっている（M. Takashima et. al, Chem. Lett., 47, 373-376 (2018)）ことから，引き続き高強度UV-LEDを用いた多電子移動反応に着目し研究を進めていく予定である．
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