研究課題
本研究「光電気化学的アプローチによる金属錯体－半導体ハイブリッド光触媒の開発」では、可視光を利用した二酸化炭素還元反応を駆動するハイブリッド光触媒について、光電気化学的な手法を用いた開発と評価を行っている。前年度までに、主にRu(II)-Re(I)二核錯体光触媒をp型半導体電極上に機能化した一段階励起型ハイブリッド光触媒電極について、その開発、及び複合界面構造のデザイニングによる高機能化を行った。また、酸化反応用の半導体光触媒電極を同時に開発し、両電極を組み合わせた光電気化学セルを構成することで、これまで達成されていなかった可視光励起による水を電子源としたCO2還元反応を実証した。最終年度である本年度はこれらを踏まえ、独立駆動可能なハイブリッド光触媒系の実現を目指し、上述した還元側・酸化側の両電極材料を一つの電極上に複合化した系を開発し、その光触媒活性と駆動電位の関係を検討した。Ru(II)-Re(I)二核錯体をｐ型半導体粉末上に固定化した還元側光触媒と、BiVO4半導体をベースとした酸化側光触媒とを単一導体上に複合化した疑似ハイブリッド光触媒は、両光触媒材料を励起可能な可視光照射下において、水以外の電子源を含まない水溶液中においてCOとH2を生成した。2種の光触媒材料のうち、いずれかでも欠けるとこの反応は駆動しないことから、2種の材料の光触媒能によって系が駆動することが強く示唆された。また、反応時の駆動電位をモニターすると、上述した光電気化学セルでの反応時の駆動電位と良好に一致した。これら結果は、光触媒間の電子の整流性を付与するための個別の電極設計を、それを複合体に落とし込むという本研究で用いたアプローチが、ハイブリッド光触媒開発において重要な指針となりうることを示した。
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