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大気エアロゾルや大気水相中には、水圏や土壌圏のフミン物質と化学構造が類似した高分子有機化合物であるフミン様物質(HULIS)が存在し、大気環境において有害大気汚染物質の輸送や気候変動に大きな影響を及ぼしていることが示唆されている。しかし、それらの定量方法が研究者間で統一されていないことや、化学構造や起源については決定的な方法が確立されていない等の問題から、大気中におけるHULISの実態については不明な点が多い。本研究は、(1) HULISの定量方法の確立、(2)各種分析装置を用いた化学構造解析、(3) 安定および放射性同位体を用いた起源解析を行うことで、大気環境中におけるHULISの実態を解明することを目的としている。
本年度は、X線光電子分光（XPS）による窒素官能基組成の解析およびフーリエ変換イオンサイクロトロン質量分析（FT-ICR MS）による網羅的分子解析を行った。XPSのN1sスペクトルを解析したところ、HULISの窒素の主要な化学形態は芳香族窒素（ピリジン、イミン、アニリン誘導体）とペプチド/アミド窒素（ピロール、第2および第3アミンを含む）であった。芳香族窒素は化石燃料などの燃焼排ガスに多く含まれ、ペプチドは生体高分子であることから、起源推定に応用できる可能性が示唆された。実際に、東京都新宿区にて秋季と冬季に採取したエアロゾルから得たHULISの芳香族窒素とペプチド/アミド窒素の量比を調べたところ、秋季はペプチド/アミド窒素の存在比が高かったが、冬季は芳香族窒素の存在比の方が高くなった。同様に、窒素安定同位体比も秋季と冬季で異なる値を示した。FT-IRCR MSによる分析は完了したが、現在データ解析中である。
本年度は最終年度であるため昨年まで得られた知見をまとめ、国際誌に2報投稿し、受理された。
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