| 研究課題/領域番号 |
16KT0050
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| 研究機関 | 静岡大学 |
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研究代表者 |
河合 信之輔 静岡大学, 理学部, 准教授 (90624065)
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| 研究分担者 |
山下 雄史 東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (50615622)
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| 研究期間 (年度) |
2016-07-19 – 2023-03-31
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| キーワード | 反応動力学 / 化学物理 / 溶媒効果 / エネルギー移動 / クラスター / 反応性境界 / 相空間構造 / 機械学習 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では,遷移状態の知見に基づいて化学反応を制御することを目的とし，特に反応分子に対する周辺の分子（「溶媒」など）の影響に注目して理論的研究を遂行している。対象として，HCN→CNHの異性化反応をとりあげ，周囲にAr原子を１個置いた系を考察している。前年度までの解析では，Ar+HCN系のシミュレーションを行うための電子状態計算とポテンシャルエネルギー面の作成とそれを用いた反応ダイナミクスの解析を行うとともに，遷移状態付近の相空間構造に着目し，相空間内の反応分断面（遷移状態）や反応性境界を求めた。また，前年度から機械学習を用いた解析にも着手した。
この反応において重要な因子が何かを解明するために，Ar,H,C,N各原子の初期座標と速度をインプットとして用い，反応の結果を機械学習によってどこまで予測できるかを調べた。機械学習の手法は前年度のk近傍法およびサポートベクターマシンから，より詳細な分子論的解釈を得ることを期待してランダムフォレストに変更した。ランダムフォレストによる学習結果についてpermutation importaceおよびSHAPを計算して各変数の重要度を調べた。その結果，第一義的にはH原子のCN軸に平行な方向の速度が反応の成否に効いているものの，Ar原子が近くに存在するとH原子のCN軸と垂直な方向の速度が影響をもつことが見出された。このAr原子の効果をより詳細に理解するために，ランダムフォレストにおける各変数の寄与の大きさを評価するSHAPという量を任意の2変数に対してプロットする解析手法を開発し，Ar原子の位置による反応への影響の違いを明らかにした。その結果，Ar原子のCN軸方向の位置によってH原子の速度の影響のしかたが逆になることなどが見出された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
前年度実施状況報告書の「今後の研究の推進方策等」欄に記載した内容である，機械学習における初期条件の取り方のさらなる工夫，および座標の選択についての広範囲の検討を遂行した。その中でランダムフォレストにおけるSHAPを任意の2変数に対して2次元プロットすることによって各変数の影響度を抽出するという新たな解析手法を開発した。その結果，本研究課題全体の目標である周辺分子の効果を効率的に抽出することができた。この結果はそれ自身として化学反応のダイナミクスに関する基礎的知見を深めることに加えて，ここで導入した手法は今後他の化学反応系を解析するうえで有用なものになると期待できる。
一方で，昨年度と同様に，所属する大学において感染症対策のためのオンライン講義の対応，教材作成の業務が今年度も継続した。上述の機械学習の成果は概ねまとまり論文執筆を開始できる段階と判断したもののまだ完成には至っていない。また，機械学習の結果を以前の相空間構造や反応性境界の知見と組み合わせることによるより深い解析についても，進行が遅れている。そのため，研究期間の1年延長を申請し，受理された。
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| 今後の研究の推進方策 |
機械学習による解析の成果のまとめに入り，論文として発表すべく執筆作業を遂行する。その過程で，必要が生じたデータを追加するための計算を適宜実施する。
また，機械学習の結果を以前の相空間構造や反応性境界の計算結果と比較しながら，それらの結果について統一的な知見を得ることを目指して解析を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
昨年度に引き続き，所属する大学の講義におけるオンライン講義の業務のために研究の進行自体がやや遅れたことと，研究代表者と研究分担者の相互の研究機関に出向いての議論を控えてオンラインでの議論にしたため，旅費の支出が無かった。
未使用額の使用計画として，本年度中に感染状況が好転すれば出張での議論の再開を検討するとともに，研究を続けるうえで継続的に必要となる計算機資源の拡充や書籍の購入に用いることとする。
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