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2016 年度 実施状況報告書

リアルタイム超高速分光でみる化学反応と遷移状態制御

研究課題

研究課題/領域番号 16KT0167
研究機関立命館大学

研究代表者

寺本 高啓  立命館大学, 理工学部, 助教 (40467056)

研究分担者 長澤 裕  立命館大学, 生命科学部, 教授 (50294161)
研究期間 (年度) 2016-07-19 – 2019-03-31
キーワード超高速分光
研究実績の概要

近年のレーザー技術の発展に伴い、パルス幅が10fs以下の超短パルス光を発生することが容易となりつつある。超短パルスを用いて過渡吸収分光を行うと、分子の振動周期よりもパルス幅が短いため分子が励振され、時間領域の過渡吸収スペクトルに信号の変調として分子振動が重畳される。そのため超短パルスを用いた超高速分光から電子状態の緩和ダイナミクスに加え瞬時的に起こる分子振動モードの変化や動的な相互作用の詳細を明らかにすることができる。
申請者はこれまでにピコ秒レーザーを光反応開始光源として用いた、ダブルポンプ・プローブ型の超高速分光システムの開発を行った。これにより、光励起から100ns経過した後の3重項電子励起状態にあるChrysene分子や6-nitroBIPSの光開裂反応の結果生成されるmerocyanineの超高速分光を行うことに世界で初めて成功した。このように申請者は光化学反応のフェムト秒の励起ダイナミクス、反応中間体、反応生成物の超高速分光に成功している。しかしながら、超高速分光で観測する時間レンジに関しては申請者が構築したシステムの1msが世界最長であり、それ以上長い時間レンジの研究報告例はない。
合成化学などの化学反応は、ミリ秒以上の長い時間スケールで反応が進行する。この反応は遷移状態理論を用いた統計的アプローチ、マクロな速度論で記述できる。しかしミクロには反応中もフェムト秒の時間スケールで分子は正に振動しており、その遷移状態の鞍点を越えようとしている瞬間を目撃するのは化学に携る研究者の夢であるといえる。
本研究では、ラピッドスキャン法と光シート顕微法の併用による多波長同時計測可能なリアルタイム超高速分光法の開発を行い、光化学反応のみならず熱化学反応など秒、分、時間、日などのタイムスケールで起こる化学反応をリアルタイム計測ないし制御することを目指す。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

28年度は当初計画していた実験系ではなく、比較的簡易かつ安価な手法で実験系を構築することができた。簡単な色素分子を対象として、1次元検出器を用いたテスト実験を行った。

今後の研究の推進方策

今後は検出器の変更を行い、多波長同時計測が行えるようにする。そして実際の化学反応の追跡を試みる。

次年度使用額が生じた理由

当初購入を計画していたカメラは為替の影響で値段が上がってしまった。それを購入するために交付額を全て費やすと他のシステムが構築できないため打開策を検討していたところ、比較的安価で簡易な検出系の構築法を思いついた。現在はそのシステムの構築を進めている。

次年度使用額の使用計画

上記理由により、新規開発系の構築のために予算を費やす。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2017 2016

すべて 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件)

  • [学会発表] Visualization of nitrogen distribution in a filament of cyanobacterium Anabaena sp. PCC 7120 by soft X-ray microscopy2017

    • 著者名/発表者名
      寺本高啓、浅井智広、寺内一姫、吉村真史、太田俊明
    • 学会等名
      第58回植物生理学会年会
    • 発表場所
      鹿児島大学(鹿児島県・鹿児島市)
    • 年月日
      2017-03-17
  • [学会発表] 透過型軟 X 線顕微鏡によるシアノバクテリアの元素選択的な細胞内構造の観察2017

    • 著者名/発表者名
      浅井 智広,寺本 高啓
    • 学会等名
      PF研究会「PF挿入光源ビームラインBL-19の戦略的利用に関する研究会」
    • 発表場所
      高エネルギー加速器研究機構(茨城県・つくば市)
    • 年月日
      2017-01-17
  • [学会発表] イオン液体分子線を用いた気-液界面での初期ガス溶解過程の研究2016

    • 著者名/発表者名
      松浦 裕介,寺本 高啓,大山 浩
    • 学会等名
      分子科学討論会2016
    • 発表場所
      神戸ファッションマート(兵庫県・神戸市)
    • 年月日
      2016-09-15
  • [学会発表] 軟X線単一細胞顕微分光による生きた細胞の炭素窒素比の直接計測2016

    • 著者名/発表者名
      寺本 高啓,浅井 智広,寺内 一姫,吉村 真史,太田 俊明
    • 学会等名
      分子科学討論会2016
    • 発表場所
      神戸ファッションマート(兵庫県・神戸市)
    • 年月日
      2016-09-15
  • [学会発表] DETERMINATION OF CARBON-TO-NITROGEN RATIO IN THE FILAMENTOUS AND HETEROCYSTOUS CYANOBACTERIUM ANABAENA SP. PCC 7120 WITH SINGLE-CELL SOFT X-RAY IMAGING2016

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Teramoto,Masashi Yoshimura, Chihiro Azai,Kazuki Terauchi,Toshiaki Ohota
    • 学会等名
      International Conference X-Ray Microscopy 2016
    • 発表場所
      Oxford Univ. UK
    • 年月日
      2016-08-15
    • 国際学会
  • [学会発表] Revealing the Excited State Dynamics of Betaine-30 using Two-dimensional ElectronicVibrational Spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Teramoto,Nicholas H. Lewis, Thomas Oliver, Akihito Ishizaki, Graham R. Fleming
    • 学会等名
      International Conference on Ultrafast Phenomena 2016
    • 発表場所
      Santa Fe ,USA
    • 年月日
      2016-07-19
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16  

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