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近年のレーザー技術の発展に伴い、パルス幅が10fs以下の超短パルス光を発生することが容易となりつつある。超短パルスを用いて過渡吸収分光を行うと、分子の振動周期よりもパルス幅が短いため分子が励振され、時間領域の過渡吸収スペクトルに信号の変調として分子振動が重畳される。そのため超短パルスを用いた超高速分光から電子状態の緩和ダイナミクスに加え瞬時的に起こる分子振動モードの変化や動的な相互作用の詳細を明らかにすることができる。
申請者はこれまでにピコ秒レーザーを光反応開始光源として用いた、ダブルポンプ・プローブ型の超高速分光システムの開発を行った。これにより、光励起から100ns経過した後の3重項電子励起状態にあるChrysene分子や6-nitroBIPSの光開裂反応の結果生成されるmerocyanineの超高速分光を行うことに世界で初めて成功した。このように申請者は光化学反応のフェムト秒の励起ダイナミクス、反応中間体、反応生成物の超高速分光に成功している。しかしながら、超高速分光で観測する時間レンジに関しては申請者が構築したシステムの1msが世界最長であり、それ以上長い時間レンジの研究報告例はない。
合成化学などの化学反応は、ミリ秒以上の長い時間スケールで反応が進行する。この反応は遷移状態理論を用いた統計的アプローチ、マクロな速度論で記述できる。しかしミクロには反応中もフェムト秒の時間スケールで分子は正に振動しており、その遷移状態の鞍点を越えようとしている瞬間を目撃するのは化学に携る研究者の夢であるといえる。
本研究では、ラピッドスキャン法と光シート顕微法の併用による多波長同時計測可能なリアルタイム超高速分光法の開発を行い、光化学反応のみならず熱化学反応など秒、分、時間、日などのタイムスケールで起こる化学反応をリアルタイム計測ないし制御することを目指す。
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