第一原理オーダーN手法の開発とナノ物質への応用

2007 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17064017
• 研究機関: 独立行政法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: 大野 隆央 物質・材料研究機構, 計算科学センター, センター長 (30344435)
• 研究分担者: 宮崎 剛 独立行政法人物質・材料研究機構, 計算科学センター, 主任研究員 (50354147) ; 木野 日織 独立行政法人物質・材料研究機構, 計算科学センター, 主任研究員 (70282605) ; 西野 正理 独立行政法人物質・材料研究機構, 計算科学センター, 主任研究員 (80391217) ; 奈良 純 独立行政法人物質・材料研究機構, 計算科学センター, 主任研究員 (30354145) ; 館山 佳尚 独立行政法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 独立研究者 (70354149)
• キーワード: 大規模第一原理計算 / オーダーN手法 / 大域的安定構造探索 / 伝導特性解析シミュレーション / 有機単分子架橋系 / 酸化還元反応 / 生体系、DNA

研究概要

ナノ構造全体を解析できる超大規模第一原理シミュレーション手法は、ナノ物質の示す構造・物性・機能を理解し設計するために不可欠な計算科学技術である。本研究課題では、超大規模解析が可能な第一原理オーダーN手法の開発を中心として、安定構造・反応経路探索法、伝導特性解析法、励起状態解析法等のナノ物質の解析に有効な手法を確立し、ナノバイオ系・ナノ触媒系への適用を図ることを目標としている。本年度は、オーダーN法第一原理計算手法の開発とそれを用いた理論研究として、生体系に対する適用を本格的に開始した。最初に、DNAの単一塩基及び塩基対に対して、様々な局在基底及び交換相関項を用いて構造最適化を行い、最適化構造と安定化エネルギーを求めた。高精度の量子化学計算との比較により、GGA-PBEの交換相関エネルギー項が水素結合に対して高精度を持つ事、小さい局在長を持ったDZP基底によっても十分な精度の計算が可能な事を示した。さらに、水和水を含むDNA-10塩基対(3439原子)からなる巨大系についてオーダーN計算の実現に成功した。密度行列のカットオフ依存性を調べた結果、密度行列最適化手法によるオーダーN法がDNA系に対して極めて高い精度を持つ事が分かった。手法、プログラム開発としては、様々な局在擬原子軌道(PAO)基底を求める手法の開発、PAO計算による安定化エネルギー誤差を補正するプログラムの導入等が行われた。さらに、以前より開発してきた伝導特性解析プログラムを用いて、有機分子架橋系の伝導特性に対する第一原理計算を行い、ビフェニル分子と金属表面間の接続原子の種類による伝導特性の変化を調べた。また、今年度から、第一原理量子モンテカルロ法による研究も開始し、Mnダイマー、Mn酸化物クラスターに対する計算を行った。

研究成果

• [雑誌論文] Formation mechanism of one-dimensional Si islahd on H/Si (001) surface (2008)
  • 著者名/発表者名: Jun Nara, et. al.
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett 100 ページ: 026102-1-026102-4
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dependence of the Conduction of a Single Biphenyl Dithiol Molecule on the Dihedral Angle between the Phenyl Rings and its Application to a Nano-rectifier (2008)
  • 著者名/発表者名: Hisashi Kondo, et. al.
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 128 ページ: 064701-1-064701-7
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical study of the initial oxidation processes on the Si (001) surface (2008)
  • 著者名/発表者名: Norihiko Takahashi, et. al.
  • 雑誌名: Surf. Sci. 602 ページ: 768-777
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electron Transport in a pai-Stacking Molecular Chain (2008)
  • 著者名/発表者名: W. T. Geng, et. al.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 112 ページ: 2795-2800
  • 査読あり
• [雑誌論文] "Simple Two-Dimensional Model for the Elastic Origin of Cooperativity among Spin States of Spin-Crossover Complexes" (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Nishino, et. al.
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 98 ページ: 247203-(1-4)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Order-N first-principles calculations with the CONQUEST code (2007)
  • 著者名/発表者名: M. J. Gillan
  • 雑誌名: COMPUTER PHYSICS COMMUNICATIONS 177 ページ: 14-18
  • 査読あり
• [雑誌論文] DFT calculations of Ge(105): local basis sets and O (N) methods (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Miyazaki
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 76 ページ: 115327-1-11
  • 査読あり
• [雑誌論文] Linear-scaling DFT calculations with the CONQUEST code (2007)
  • 著者名/発表者名: D. R. Bowler
  • 雑誌名: Psi-K NewsLetter 81 ページ: 55-68
• [雑誌論文] Free energy calculation of water addition coupled to reduction of aqueous RuO4- (2007)
  • 著者名/発表者名: Y. Tateyama
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 126 ページ: 204506
  • 査読あり
• [雑誌論文] Probing the Sub-Monolayer Morphology Change in Epitaxial Growth: A Simulation Study (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Itoh
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 90 ページ: 073111-1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] First-Principles Study on Dielectric Properties of Amorphous High-k Materials (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Momida
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 46 ページ: 3255-3260
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dielectric Constants of Amorphous Hafnium Aluminates: First-Principles Study (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Momida
  • 雑誌名: Phys. Re. B. 75 ページ: 195105-1-10
  • 査読あり
• [雑誌論文] Link Molecule Method for Quantum Mechnical/Molecular Mechnical Hybrid Simulations (2007)
  • 著者名/発表者名: Y. Nakamura
  • 雑誌名: J. Comp. Phys. 225 ページ: 1985-1993
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth of Noble Metal Nanostructures on the Bi Nanoline Surface: A First-Principles Study (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Koga
  • 雑誌名: Materials Science and Engineering B 140 ページ: 160-165
  • 査読あり
• [雑誌論文] First-Principles Study of the Stability of Atomic Ag Lines Epitaxial to Self-Assembled Bi Nanoline (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Koga
  • 雑誌名: J. Phys. Condens. Matter 19 ページ: 266213-1-8
  • 査読あり
• [雑誌論文] First-Principles Study of the Geometry of Ag Nanowires Growing on a Self-Assembled Bi Nanoline (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Koga
  • 雑誌名: J. Phys. Condens. Matter 19 ページ: 365225-1-7
  • 査読あり
• [学会発表] 静水圧下のα-(BEDT-TTF)2I3の第一原理電子状態 (2008)
  • 著者名/発表者名: 木野日織/KINO Hiori
  • 学会等名: 日本物理学会第63回年次大会
  • 発表場所: 近畿大学本部キャンパル,大阪府東大阪市,日本(Japan)
  • 年月日: 20080322-26
• [学会発表] Novel First-Principles Molecular Dynamics Method for Free Energy Analysis of Redox Reaction (2008)
  • 著者名/発表者名: Y.Tateyama
  • 学会等名: MANA International Symposium 2008
  • 発表場所: NIMS, Tsukuba
  • 年月日: 20080310-13
• [学会発表] 静水圧下のα-(BEDT・TTF)2I3の電子状態 (2008)
  • 著者名/発表者名: 木野日織/KINO Hiori
  • 学会等名: 強相関電子物性理論研究会
  • 発表場所: 湯河原荘,神奈川県足柄下郡湯河原,日本(Japan)
  • 年月日: 20080211-13
• [学会発表] GaAs(001)-(1x2)-Ge吸着構造 (2008)
  • 著者名/発表者名: 大竹晃浩, ほか
  • 学会等名: 第55回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 日本大学(千葉県船橋市)
  • 年月日: 2008-03-27
• [学会発表] 金電極に挟まれたビフェニル分子の伝導特性-接続原子依存性- (2008)
  • 著者名/発表者名: 近藤恒, ほか
  • 学会等名: 日本物理学会第63回年次大会
  • 発表場所: 近畿大学(大阪府東大阪市)
  • 年月日: 2008-03-26
• [学会発表] Theoretical Study on F atom diffusion on Si(111)surface (2008)
  • 著者名/発表者名: Jun Nara, et. al.
  • 学会等名: American Physical Society 2008 March Meeting
  • 発表場所: Morial Convention Center(NewOrleans, USA)
  • 年月日: 2008-03-11
• [学会発表] 第一原理計算から見た鉄中の水素ー空孔・欠陥相互作用 (2008)
  • 著者名/発表者名: 館山佳尚
  • 学会等名: 水素脆化研究の基盤構築フォーラム
  • 発表場所: 上智大学、千代田区
  • 年月日: 2008-03-07
• [学会発表] "Simple Model of Spin Crossover with Intra and Intermolecular Potentials for the Elastic Origin of Cooperativity-temperature, pressure, and photo-excitation effects-" (2008)
  • 著者名/発表者名: Masamichi Nishino
  • 学会等名: International Workshop, Phase transition and Dynamical properties of Spin Transition Materials (PDSTM2008), Bordeaux,
  • 発表場所: ICMCB institute of the University of Bordeaux, France
  • 年月日: 2008-01-16
• [学会発表] Electronic structure of $\alpha$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$ (2007)
  • 著者名/発表者名: 木野日織/KINO Hiori
  • 学会等名: 分子性ゼロギャップ物質の新物性
  • 発表場所: 京都大学基礎物理学研究所,京都市左京区北白川追分町,日本(Japan)
  • 年月日: 20071203-04
• [学会発表] DNA構造計算に向けたオーダーN法第一原理計算 (2007)
  • 著者名/発表者名: 大塚教雄
  • 学会等名: 第21回分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 金沢
  • 年月日: 20071126-28
• [学会発表] Computational electrochemistry:電気化学反応に対する新規第一原理アプローチ (2007)
  • 著者名/発表者名: 館山佳尚
  • 学会等名: 東大物性研短期研究会「物性化学のフロンティア2007」
  • 発表場所: 東京大学物性研究所
  • 年月日: 20071120-22
• [学会発表] Electronic structure of $\alpha$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$ (2007)
  • 著者名/発表者名: 木野日織/KINO Hiori
  • 学会等名: asian10
  • 発表場所: 広島大学学士会館,東広島市鏡山一丁目,日本(Japan)
  • 年月日: 20071029-31
• [学会発表] DNAの構造と電子状態に対するオーダーN法第一原理計算 (2007)
  • 著者名/発表者名: 大塚教雄
  • 学会等名: 日本物理学会第62回年次秋季大会
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20070921-24
• [学会発表] 第一原理量子モンテカルロ法におけるMnダイマー,Mn酸化物クラスターの研究 (2007)
  • 著者名/発表者名: 木野日織/KINO Hiori
  • 学会等名: 2007年日本物理学会秋季大会
  • 発表場所: 北海道大学,北海道札幌市,日本(Japan)
  • 年月日: 20070921-24
• [学会発表] DFT/TDDFT計算による励起エネルギー過大評価問題 (2007)
  • 著者名/発表者名: 館山佳尚、大塚教雄、L. Bernasconi, M. Sprik
  • 学会等名: 日本物理学会第62回年次大会
  • 発表場所: 北海道大学、札幌
  • 年月日: 20070921-24
• [学会発表] DNAの構造と電子状態に対するオーダーN法DFT計算 (2007)
  • 著者名/発表者名: 大塚教雄
  • 学会等名: 第1回分子科学討論会2007
  • 発表場所: 仙台
  • 年月日: 20070917-20
• [学会発表] 酸化還元反応に対するab initio自由エネルギー計算手法の開発 (2007)
  • 著者名/発表者名: 館山佳尚、J. Blumberger, 大野隆央, M. Sprik
  • 学会等名: 第一回分子科学討論会
  • 発表場所: 東北大学、仙台
  • 年月日: 20070917-20
• [学会発表] A DFT study on the structural stability of Ge 3D nanostructures on Si (001) using CONQUEST (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Miyazaki
  • 学会等名: Linear-scaling ab initio calculations: applications and future directions (CECAM)
  • 発表場所: Lyon (France)
  • 年月日: 20070903-06
• [学会発表] Water addition along with reduction of aqueous ruthenium complexes by ab initio free energy calculation method for bond breaking/formation coupled to electron transfer (2007)
  • 著者名/発表者名: Y. Tateyama, J. Blumberger, T. Ohno, M. Sprik
  • 学会等名: American Chemical Society 234th national meeting&exposition
  • 発表場所: Boston Convention & Exhibition Center, Boston, MA
  • 年月日: 20070819-23
• [学会発表] Developments and applications of a linear-scaling DFT code CONQUEST (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Miyazaki
  • 学会等名: Foundations and Applications of the Density Functional Theory
  • 発表場所: Kashiwa (Japan)
  • 年月日: 20070801-03
• [学会発表] Density-functional constrained molecular dynamics energy gap(DF-CMD-EG)method for free energy calculation of chemical reaction coupled to electron transfer (2007)
  • 著者名/発表者名: Y.Tateyama
  • 学会等名: FADFT2007
  • 発表場所: ISSP, The University of Tokyo, Kashiwa
  • 年月日: 20070801-03
• [学会発表] Mn分子,Mn-oxyde clusterのQMC計算 (2007)
  • 著者名/発表者名: 木野日織/KINO Hiori
  • 学会等名: 大規模・高精度電子状態計算手法に関する研究会
  • 発表場所: (独)物質・材料研究機構並木共同研究棟4階大ゼミナール室,茨城県つくば市,日本(Japan)
  • 年月日: 20070724-28
• [学会発表] 電子移動に伴う結合開裂・形成反応向けの第一原理自由エネルギー計算手法の開発 (2007)
  • 著者名/発表者名: 館山佳尚
  • 学会等名: 「次世代ナノ情報機能・材料」成果報告会
  • 発表場所: 東京大学小柴ホール、文京区
  • 年月日: 20070713-14
• [学会発表] Theoretical Stutdy of nanosize current switching device, using styrene molecule on H-terminated Si(100)surfaces (2007)
  • 著者名/発表者名: Masato Oda, et. al.
  • 学会等名: 9th International Conference on Atomically Controlled Surfaces
  • 発表場所: University of Tokyo(Tokyo,Japan)
  • 年月日: 2007-11-11
• [学会発表] Transport Properties of Iron-porphyrin Complexes Sandwiched between Au Surfaces (2007)
  • 著者名/発表者名: Hisashi Kondo, et. al.
  • 学会等名: 9th International Conference on Atomically Controlled Surfaces
  • 発表場所: University of Tokyo(Tokyo,Japan)
  • 年月日: 2007-11-11
• [学会発表] Si(111)表面上のF原子拡散 (2007)
  • 著者名/発表者名: 奈良純, ほか
  • 学会等名: 平成19年度東北大学電気通信研究所共同プロジェクト研究会
  • 発表場所: パレス松島(宮城県宮城郡松島町)
  • 年月日: 2007-10-26
• [学会発表] "光誘起相転移現象を示すスピンクロスオーバー系の弾性的相互作用による協力現象の解析" (2007)
  • 著者名/発表者名: 西野正理, 他
  • 学会等名: 日本物理学会2007年 秋季大会
  • 発表場所: 北海道大学
  • 年月日: 2007-09-21
• [学会発表] ナノ電流スイッチに関する理論的研究 (2007)
  • 著者名/発表者名: 小田将人, ほか
  • 学会等名: 日本物理学会 第62回年次大会
  • 発表場所: 北海道大学(札幌市)
  • 年月日: 2007-09-21
• [学会発表] Siに挟まれたSiO2薄膜の電子状態計算 (2007)
  • 著者名/発表者名: 奈良純, ほか
  • 学会等名: 2007年秋季 第68回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 北海道工業大学(札幌市)
  • 年月日: 2007-09-04
• [学会発表] アモルファスAl2O3中における水素の存在状態に関する理論的検討 (2007)
  • 著者名/発表者名: 浅利裕介, ほか
  • 学会等名: 2007年秋季 第68回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 北海道工業大学(札幌市)
  • 年月日: 2007-09-04
• [学会発表] "光により誘起される磁気秩序およびスピンクロスオーバーのダイナミクス" (2007)
  • 著者名/発表者名: 西野正理
  • 学会等名: JST CREST 「高度情報処理・通信の実現に向けたナノ構造体材料の制御」 理論から探る磁性科学の展望
  • 発表場所: 東大院理
  • 年月日: 2007-08-02