放射光光電子顕微鏡によるナノ分光法の開発

2008 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 17101004
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 尾嶋 正治 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (30280928)
• 研究分担者: 組頭 広志 東京大学, 大学院・工学系研究科, 准教授 (00345092) ; 大久保 勇男 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教 (20376487) ; 堀場 弘司 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教 (10415292) ; 小野 寛太 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (70282572)
• キーワード: 放射光X線粒子線 / 電子顕微鏡 / 強相関電子系 / ナノ材料 / 環境材料

研究概要

今年度はSPring-8長直線部(27m)に設置する東大放射光アウトステーションの建設を重点的に進めた。主な研究成果を以下に示す。
1)昨年度開発した大面積用走査型パルスレーザーMBE装置を用いて、LaCoO3-LaNiO3-LaNiO3組成傾斜薄膜、La2NiMnO6強磁膣半導体薄膜、CaCu3Mn4012薄膜などのエピタキシャル成長を実現するとともに、放射光微小ビームを用いた電子状態解析を行った。これにより、強磁性半導体がp型であること、また強磁性の起源を明らかにすることが出来た。
2)絶縁膜同士のヘテロ界面で生じる金属伝導現象をミクロスコピックな軟X腺光電子分光で解析し、TiO2終端Nb:SrTiO3薄膜上にエビ成長したLaAlO3薄膜との界面でのみ生じる金属層が従来言われていたTi3dl状態によるものではなく、バンドの下方ベンドで生じる電子蓄積によるものであることを明らかにした。この成果は絶縁体界面に生じる金属層の起源を初めて明らかにしたもので、Phy.Rev.Lett.誌および日経産業新聞などに発表した。また硬X線光電子分光によってSrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3界面のdeadlayer生成メカニズムを解明し、界面特性向上の指針を得た。
3)SPELEEMの空間分解能を向上させるため、振動によるドリフトを補正する方式を工夫して約21nmという空間分解能を達成した。Pt/TaO, CuO/Pt抵抗変化型メモリーにパルス電界を印加して導電パスを形成させた試料のSPELEE観察を行った。その結果、電極界面の酸化膜が電界で還元されて低抵抗になっていることを解明した。さらに硬X線光電子分光によってRt電極近傍界面のTa2O5が還元されて伝導層を形成していることを明らかにした。これらの成果はプロセスが簡便なため次世代不揮発メモリーとして大きな注目を集めている抵抗変化素子の機構解明に繋がっており、より高性能素子開発に大きな貢献をしたものである。
4)ナノビーム走査による角度分解光電子分光で3次元分布を測定する装置を設計・製作し、KEK-PFのアンジュレ一夕ビームラインにおいて放射光集光特性評価を行った。その結果、空間分解能が約370nmであることが分かり、SPring-8でピンホ￣ルーゾーンプレート間距離を15mにすることで50nm空間分解能の達成が可能という見通しが得られた。
5)3次元ナノESCAで深さ方向分布を解析するソフトを開発し、LSI構造を基板側からの研磨、エッチングで除去し、裏面からト絶縁膜の分布を角度分解光電子分光で求める手法を初めて開発した。この成果はLSI企業から強く求められていたもので、2009年春季応物学会で大きな注目を集めた。
6)ゾーンプレートを用いた放射光透過型軟X線顕微鏡によって脂質膜の面内不均性(脂質ドメイン)のイメージング(C, N吸収を試みた。

研究成果

• [雑誌論文] Fabrication and characterization of AIN/InN heterostructures (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Fujii, K. Shimomoto, R, Ohba,Y.Toyoshima, K. Horiba, J. Ohta, H. Fujioka, M. Oshima, S. Ueda, H. Yoshikawa, and K. Kobayashi
  • 雑誌名: Appl. Phys. Exp. 2 ページ: 011002, 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] X-ray absorption studies of electronic structures in carbon alloy cathode catalysts for PEFC (2009)
  • 著者名/発表者名: H. Niwa, K. Horiba, Y. Harada, M. Oshima, T. Ikeda, K. Terakura, J. Ozaki, and S. Miyata
  • 雑誌名: J. Poert Soutcrs 187 ページ: 93-97
  • 査読あり
• [雑誌論文] Angle-resolved photoemission study of Nb-doped SrTiO3 (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Takizawa, K. Maekawa, H. Wadati, T. Yoshida, A. Fujimori, H. Kumigashira, and M. Oshima
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 187 ページ: 93-97
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of thermal annealing on charge density and N chemical states in HfSiON films (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Tanimura, S. Toyoda, H. Kumigashira, M. Oshima, G. L. Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 94 ページ: 082903, 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thickness dependent electronic structure of La0.6Sr0.4MnO3 1ayer in SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3 heterostructures studied by hardx-ray photoemission spectroscopy (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshimatsu, K. Horiba, H. Kumigashira, E. Ikenaga, and M. Oshima
  • 雑誌名: Appl. Phys 94 ページ: 071901, 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Trap-controlled space-charge-limited-current mechanism in resistance switching at metal/manganese oxide interfac (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Harada, I. Ohkubo, K. Tsubouchi, H. Kumigashira, T. Ohnishi, M. Lippmaa, Y. Matsumoto, H. Koinumad, and M. Oshima
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 92 ページ: 222113, 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Elrvytonic band structure of transparent conductor:Nb-doped anatase TiO2 (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Hitosugi, H. Kamisaka, K. Yamashita, H. Nogawa, Y. Furubayashi, S. Nakao, N. Yamada, A. Chikamatsu, H. Kumigashira, M. Oshima, Y. Hirose, T. Shimada, and T. Hasegawa
  • 雑誌名: Appl. Phys. Express 1 ページ: 111203-1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Carbon alloy catalysts:Active sites for oxygen reduction reaction (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ikeda, Mauro Boero, S-F Huang, K. Terakura, M. Oshima and J. Ozaki
  • 雑誌名: J. Phys. Chem 112 ページ: 14706-14709
  • 査読あり
• [雑誌論文] Control of oxidation and reduction by ambient-control annealing for HfSiOxNy/Si gate stack studied by synchrotron-radiation photoemisshion spectroscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Kamada, T. Tanimura, S. Toyoda, H. Kumigashira, M. Oshima, G. L, Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 93 ページ: 212903, 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Band-bending inhomogeneity of An adsorbed surface evaluated with Si 2p core-level spectra (2008)
  • 著者名/発表者名: Canhua Liu, I. Matsuda, T. Hirahara, S. Hasegawa, J. Okabayashi, S. Toyoda and M. Oshima
  • 雑誌名: Surf. Sci, 602 ページ: 3316-3322
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tinv Scaling and Gate Leakage Reduction for n-Type Metal Oxide Semiconductor Field Effect Transistor with HfSix/HfO2 Gate Stack by Interfacial Layer Formation Using Ozone Water-Last Treatment (2008)
  • 著者名/発表者名: I. Oshiyama, K. Tai, T. Hirano, S. Yamaguchi, K. Tanaka, Y. Hagimoto, T. Uemura, T. Ando, K. Watanabe, R. Yamamoto, S. Kanda, J. L. Wang, Y. Tateshita, H. Wakabayashi, Y. Tagawa, M. Tsukamoto, H. Iwamoto, M. Saito, M. Oshima, S. Toyoda, N. Nagashima, and S. Kadomura
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 47 ページ: 2379-2382
  • 査読あり
• [雑誌論文] Determination of band structures of InN/GaN interfaces by synchrotron radiation hard X-ray Photoemission spectroscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Toyoshima, K. Horiba, M. Oshima, J. Ohta, H. Fujioka, H. Miki, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa and K, Kobayashi
  • 雑誌名: e-Journal of Surfhce Science and Nanotechnology 6 ページ: 254-257
  • 査読あり
• [雑誌論文] Epitaxial growth and surface metal1ic nature of LaNiO3 thin filmS (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Tsubouchi, I. Ohkubo, H. Kumigashira, Y. Matsumoto, T. Ohnishi, M. Lippmaa, H. Koinuma, and M. Oshima
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 92 ページ: 262109, 1-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Application of SPELEEM to high-k gate dielectrics:relationship between surface morphology and photoelectron spectra during Hf-silicide formation (2008)
  • 著者名/発表者名: R, Yasuhara, T. Taniuchil, H. Kumigashiral, M. Oshimal, F. Z. Guo, K. Ono, T. Kinoshita. K. Ikeda, G-L Liu, Z. Liu, and K. Usuda
  • 雑誌名: Appl. Surf. Sci. 254 ページ: 4757-4761
  • 査読あり
• [雑誌論文] Origin of metallic states at the heterointerface between the band insulators LaAlO3 and SrTiO3 (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshimatsu, R. Yasuhara, H. Kumlgashira and M. Oshima
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 101 ページ: 026802, 1-4
  • 査読あり
• [学会発表] In-depth profile of Hf-based gate insulator films on Si substrates studied by angle-resolved photoelectron spectroscopy using synchrotronradiation (2009)
  • 著者名/発表者名: S. Toyoda, H. Kumigashiral, M. Oshima, G. Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • 学会等名: The International workshop for Surface Analysis and Standardization'09, orgamized by the Surface Analysis Society of Japan
  • 発表場所: Okinawa, Japan
  • 年月日: 20090315-18
• [学会発表] 硬X線光電子分元法による電界誘起抵抗スイッチング現象に伴う電子状態変化の観測 (2009)
  • 著者名/発表者名: 安原隆太郎, 堀場弘司, 組頭広志, 魏志強, 菅谷英生, 高木剛, 池永英司, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-04-02
• [学会発表] Lal-xSrxMnO3/Nb:STO(001)薄膜における表面電子状態の組成依存性 (2009)
  • 著者名/発表者名: 古川陽子, 簑原誠人. 吉松公平, 組頭広志, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-04-02
• [学会発表] in situ 放射光光電子分光を用いたメタルゲート/HfSiO_/Siの熱的安定性解析 (2009)
  • 著者名/発表者名: 鎌田洋之, 谷村龍彦, 豊田智史, 組頭広志, 尾嶋正治, 劉国林, 劉紫園, 池田和人, 助川孝江
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-04-01
• [学会発表] 裏面角度分解放射光光電子分光によるTiN/LaO/Siゲートスタック構造の化学状態識別深さ方向分析 (2009)
  • 著者名/発表者名: 豊田智史, 鎌田洋之, 谷村龍彦, 組頭広志, 尾嶋正治, 大塚俊宏, 畑良文, 丹羽正昭
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-04-01
• [学会発表] 次元走査型光電子顕微鏡装置(3DナノESCA)の開発 (2009)
  • 著者名/発表者名: 中村友紀, 豊島安志, 豊田智史, 堀場弘司, 組頭広志, 尾嶋正治, 雨宮健太
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-03-31
• [学会発表] Al/La0.7Ca0.3MnO3ヘテロ接合における抵抗変化現象と界面電子状態 (2009)
  • 著者名/発表者名: 山本大貴, 安原隆太郎, 久保勇男, 組頭広志, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-03-31
• [学会発表] 抵抗変化現象を示すAl/Pr0.7Ca0.3MnO3界面のin-situ放射光光電子分光 (2009)
  • 著者名/発表者名: 安原隆太郎, 山本大貴, 大久保勇男, 組頭広志, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-03-31
• [学会発表] SrVO3薄膜のin situ 放射光光電子分光スペクトルの膜厚依存性 (2009)
  • 著者名/発表者名: 岡部崇志, 吉松公平, 組頭広志, 柏崎真一, 藤森淳, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2009年春季第56回応用物理学関係連合講演会
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2009-03-30
• [学会発表] Thickness dependent electronic structure of La0.6Sr0.4MnO3 layer in SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3 heterostructures studied by hard x-ray photoemission spectroscopy (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshimatsu, KHoriba, H. Kumigashira, E. Ikenaga, and M. Oshima
  • 学会等名: AIST-RIKEN Joint WS on "Emergent Phenomena of Correlated Materials"
  • 発表場所: Okinawa, Japan
  • 年月日: 2009-03-05
• [学会発表] In-situ photoelectron spectroscopy and photoemission electron microscopy for local electronic and magnetic structures of transition metal oxide thin films (2008)
  • 著者名/発表者名: Masahiro Oshima
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnorog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Charging and extra-atomic relaxation in SiO2 films on Sistudied by soft x-ray synchrotron-radiation photoemission spectroscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: Satoshi TOYODA, Jun OKABAYASHI, Hiroshi Kumigashira, Masaharu OSHIMA, Guo-Lin Liu, Ziyuan LIU, Kazuto IKEDA, Koji USUDA
  • 学会等名: lmternadonal Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: Intermational Symposium on Surface Science and Nanotechnology
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Depth profiling of chemical states and charge density in HfSiON by photoemission spectroscopy using synchrotron radiation (2008)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko TANIMURA, Satoshi TOYODA, Hiroshi KUMIGASHIRA, Masaharu OSHIMA, Kazuto IKEDA, Guo-Lin LIU, Ziyuan LIU
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Electronic struCture of ferromagnetic semiconductor LaNi0.5Mn0.5O3 evaluated by synchrotron-radiation photoelectton spectroscopy and optical spectroscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Kitamura, T. Ishihara, I. Ohkubo, M. Matsunami, K. Horiba, H. Kumigashira Y. Matsumoto, S. Shin, H. Koinuma, and M, Oshima
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Fabrication and band alignment of Al2O3 films on Si grown by new CVD (2008)
  • 著者名/発表者名: Gang He, Satoshi Toyoda, Masaharu Oshima and Yukihiro Shimogaki
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Detemiation of band structures of InN/GaN interfaces by synchrotron radiation hard X-ray photoemission spectroscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Toyoshima, K. Horibal, J. Ohta, H. Fujioka, M. Oshima, H. Miki, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, K. Kobayashi
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Electronic StruCture of Carbon Alloy Cathode Catalysts for Polymer Electrolyte Fuel Cells (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Niwa, K. Horiba, Y. Harada, M. Oshima, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, K. Kobayashi, T. Ikeda, K. Terakuara, J. Ozaki, S. Miyata
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] 0rientation dependence in surfhce electronics truCtures of SrTiO3 (2008)
  • 著者名/発表者名: Yoko Furukawa, Makoto Minohara, Hiroshi Kumigashira, Masaharu Oshima
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Effects of ambient gas and nitrogen incorporation upon thermal stability in HfSiO(N)/Si studied by SR-PES (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Kamada, T. Tanimura, S. Toyoda, H. Kumigashira, M. Oshima, G. L. Liu, Z. Liu, and K. Ikeda
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Conduction mechanism in resistance switching at metal/manganite interfaces (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Harada, I. Ohknbo, K. Tsubouchi, H. Kumigashira, T. Ohnishi, M. Lippmaa, Y. Matsumoto, H. Koinuma, and M. Oshima
  • 学会等名: International Symposium on Surface Science and Nanotechnolog
  • 発表場所: International Conference Center Waseda University, Yokyo Japan
  • 年月日: 20081109-13
• [学会発表] Combinatorial in situ growth and synchrotron radiation nano-scale analysis of thin films for oxide electronics (2008)
  • 著者名/発表者名: Masahrn Oshima
  • 学会等名: The lllth Eastern Forum of Science and Technology
  • 発表場所: Shanghai China
  • 年月日: 20080617-18
• [学会発表] Electric-Field-Induced Resistance Switching at Metaul/Insulator Interface toward Resistance RAM (2008)
  • 著者名/発表者名: Isao Ohkubo, Takayuki Haradl, Kenta Tsubouchi, Genya Sugano, Hiroshi Kumigashira, Tsuyoshi Ohnishi, Mikk Lippmaa, Yuji Matsumoto, Hideomi Koinuma and Masaharu Oshima
  • 学会等名: IWDTF-08(2008 International Workshop on DIELECTRIC THIN FILMS FOR FUTURE ULSII DEVICES:SCIENCE AND TECHNOLOGY)
  • 発表場所: Tokyo Institute of Technology, Tokyo, Japan
  • 年月日: 2008-11-07
• [学会発表] 終端制御SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3界面の硬X線光電子分光 (2008)
  • 著者名/発表者名: 吉松公平, 堀場弘司, 組頭広志, 池永英司, 尾嶋正治
  • 学会等名: 日本物理学会2008年秋季大会
  • 発表場所: 岩手大学上田キャンパス
  • 年月日: 2008-09-21
• [学会発表] Observation of inhomogeneous chemical states associated with resistance changes of Pt/CuO/Pt structures by photoemission electron microscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: R. Yasuhara, K. Fujiwara, K. Horibal, M. Kotsugi, F. Guo, H. Kumigashira, M. Oshima, and H. Takagi
  • 学会等名: XV International Workshop on Oxide Electronics
  • 発表場所: Estes Park, Colorado, U. S. A.
  • 年月日: 2008-09-16
• [学会発表] Band Diagrams of Perovskite Oxide Heterojunctions (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Kumigashira, M. Minohara, K. Yoshimatsu, and M. Oshima
  • 学会等名: XV International Workshop on Oxide Electronics
  • 発表場所: Estes Park, Colorado, U. S. A.
  • 年月日: 2008-09-15
• [学会発表] Electronic struCture of termination-controlled SrTiO3/La0.6Sr0.4MnO3 interfhce studied by hard X-ray photoemission spectroscopy (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshimatsu, K. Horiba, H. Kumigashira, E. Ikenaga, and M. Oshima
  • 学会等名: XV International Workshop on Oxide Electronics
  • 発表場所: Estes Park, Colorado, U. S. A.
  • 年月日: 2008-09-15
• [学会発表] 放射光光電子分光によるHfSiON膜中電荷密度加熱酸素分圧依存性の解析 (2008)
  • 著者名/発表者名: 谷村龍彦, 豊田智史, 組頭広志, 尾嶋正治, 池田和人, 劉 国林. 劉 紫園
  • 学会等名: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 中部大学春日井キャンパス
  • 年月日: 2008-09-03
• [学会発表] Lal-xSrxMnO3/Nb:SrTiO3界面ショットキー障壁高さの組成依存性 (2008)
  • 著者名/発表者名: 簑原誠大, 安原隆太郎, 組頭広志, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 中部大学春日井キャンパス
  • 年月日: 2008-09-02
• [学会発表] 金属/Pr0.7Ca0.3MnO3界面型抵抗変化素子における空間電荷制限電流の重要性 (2008)
  • 著者名/発表者名: 原田尚之, 大久保勇男,坪内賢太,組頭広志,大西剛,Mikk Lippmaa,松本祐司,鯉沼秀臣,尾嶋正治
  • 学会等名: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 中部大学春日井キャンパス
  • 年月日: 2008-09-02
• [学会発表] Metal/Pr0.7Ca0.3MnO3ショットキー接合における電流・電圧特性の電極依存性(3) (2008)
  • 著者名/発表者名: 原田尚之, 大久保勇男, 組頭広志, 大西剛, 松本祐司, Mikk Lippmaa, 鯉沼秀臣, 尾嶋正治
  • 学会等名: 2008年(平成20年)秋季学術講演会 第69回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 中部大学春日井キャンパス
  • 年月日: 2008-09-02
• [備考]
  • URL: http://www.oshimalab.tu-tokyo.ac.jp/