| 研究概要 |
本研究の目標を達成するためにはこれまでにない高活性な触媒の開発が必要であり,従来の手法による触媒研究の延長線上では開発が困難である.本研究はキレート剤を用いる新規な触媒調製法,in-situ触媒表面観察法ならびにコンビナトリアルツールの開発というアプローチによって,目標達成を試みるものであり,具体的には以下の4つの項目を検討する.
1.部分酸化用酸素易動性酸化物触媒の開発
2.メソポーラスマテリアルへの新規な活性金属担持法の開発
3.固体触媒開発用コンビナトリアルツールの開発
4.In-situキャラクタリゼーションによる開発支援
本年度はこれらのうち,1.〜3.を重点的に検討した.それぞれの主な成果は以下の通りである.
1.,3.;コンビナトリアル手法については,酸化的改質反応触媒探索用の手法開発に重点をおき,数十種類の酸化活性を評価できるHTS反応装置ならびに活性検出システムを開発した.また,触媒調製については担体ビースを用いる従来のsplit&pool法を改良し,バルク酸化物調製に広く応用できる手法を確立した.一方,計画から発展した成果として,活性検出に用いた手法をベースとして新規なメンブレン型改質触媒を開発し,酸化的改質反応に有効な非貴金系触媒を見いだした.
2.;キレート剤を用いる触媒の調製法をメソポーラスシリカへと応用するために,本年度はアモルファスシリカを担体に用いた時のキレート剤の作用機構を検討した.その結果,含浸溶液中でのCoイオンとキレート剤との錯形成が含浸,乾燥,焼成の各過程におけるCoとシリカ表面との相互作用に影響を及ぼすことが示唆された.さらに,キレート剤の効果は触媒の調製条件によって敏感に変化することも見出し,Co-シリカ触媒の表面構造制御とFT合成活性の向上のための知見を得た.
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