| 研究分担者 |
小俣 光司 東北大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (70185669)
冨重 圭一 筑波大学, 大学院・数理物質科学研究科, 准教授 (50262051)
小泉 直人 東北大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (50302188)
進藤 隆世志 秋田大学, 工学資源学部, 准教授 (50162798)
丸山 耕一 秋田工業高等専門学校, 物質工学科, 准教授 (90302934)
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| 研究概要 |
本研究では研究代表者らが独自に開発した触媒のin-situキャラクタリゼーション法ならびにコンビナトリアルツールを先鋭化させ,それらを有機的に統合することによって,オンサイトGTLプロセスのための高活性触媒の開発を試みる.本年度の主な成果を以下に記す.
HTS手法実験パラメータ,触媒パラメータ,触媒性能を,相互に関係づける手法として,前者ではラジアル基底関数ネットワークならびにサポートベクターマシーン,後者では重回帰分析が有効であることを見出した.直交表に基づいて設計した触媒の活性試験とin-situキャラクタリゼーションなどの結果から触媒性能に直接関与しているパラメータの抽出に成功した.
In-situキャラクタリゼーションキレート剤やグリコールを用いてCo/SiO_2触媒を調製するとCoが高分散するメカニズムをin-situ時間分解EXAFS測定(放射光),XPS,FT-IR測定によって調べ,キレート剤やグリコールを用いると触媒の焼成過程においてCoの分散性が向上するという興味深い現象を見出した.キレート剤やグリコールの錯形成定数,官能基の数およびSiO_2上の表面水酸基の数がCoの高分散化(活性向上)のための重要なパラメータである推定された.オンサイトGTLプロセスのための触媒開発
酸化的改質触媒:メソポアを有するNi-Al_2O_3バルク触媒を調製し,従来の平衡制約を越える水素選択性を達成した.また遺伝的アルゴリズムを用いて反応ネットワークを解析し,選択性の一層の向上には反応器材質などの検討が必要なことを明らかにした.
FTS触媒:In-situキャラクタリゼーションの結果を参考にして,SiO_2表面をZrO_2で修飾した担体を調製し,それにキレート剤ないしグリコールを含む溶液を含浸して触媒を調製した.このようにして調製した触媒は,ZrO_2あるいはキレート剤(グリコール)を単独で用いたときより高い活性を示し,FT合成活性のチャンピオンデータを更新した.
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